这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是对该研究的学术报告：

主要作者及研究机构
本研究的作者包括Bao Qiu、Yuhuan Zhou、Haoyan Liang、Minghao Zhang、Kexin Gu、Tao Zeng、Zhou Zhou、Wen Wen、Ping Miao、Lunhua He、Yinguo Xiao、Sven Burke、Zhaoping Liu和Ying Shirley Meng。他们分别来自中国科学院宁波材料技术与工程研究所、中国科学院大学、芝加哥大学普利兹克分子工程学院、北京大学深圳研究生院、上海同步辐射光源、中国科学院高能物理研究所、散裂中子源科学中心、中国科学院物理研究所、加州大学圣地亚哥分校等机构。研究于2025年2月10日发表在《Nature》期刊上。

学术背景
本研究的主要科学领域是材料科学，特别是与热膨胀和电化学相关的功能材料。研究的背景在于，材料的结构无序性（structural disorder）对其热力学和电化学性质有着深远的影响。氧氧化还原（oxygen-redox, OR）电化学在提高电池容量方面具有突破性意义，但同时也会引发结构无序，降低电化学可逆性。传统的热膨胀理论基于Grüneisen关系，但这一理论在OR材料中可能不适用，因为这类材料中存在未被充分研究的动态无序-有序转变（disorder–order transition）。本研究的目的是揭示OR活性材料中的负热膨胀（negative thermal expansion, NTE）现象，并通过调控OR行为来精确控制材料的热膨胀系数（thermal expansion coefficient, TEC），进而设计出零热膨胀（zero thermal expansion, ZTE）的功能材料。

研究流程
研究分为以下几个主要步骤：
1. 材料合成与表征：
研究合成了六种具有不同结构的正极材料，包括橄榄石结构的LiFePO4、层状结构的LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2、尖晶石结构的LiNi0.5Mn1.5O4、单斜结构的Li2RuO3、富锂层状结构的Li1.14Ni0.13Co0.13Mn0.54O2和岩盐结构的Li1.3Mn0.4Nb0.3O2。合成方法包括共沉淀法、高温煅烧等。
2. 热膨胀行为研究：
使用原位温度依赖性同步辐射X射线衍射（synchrotron X-ray diffraction, SXRD）技术，研究了这些材料在电化学激活前后的热膨胀行为。通过分析晶格参数的变化，发现前三种材料在电化学循环后仍表现出正热膨胀（positive thermal expansion, PTE），而后三种材料在特定温度范围内表现出NTE。
3. OR活性与NTE的关系：
通过调整Li1.14Ni0.13Co0.13Mn0.54O2材料的脱锂状态（delithiation state），研究了OR活性对TEC的影响。结果表明，随着OR活性的增加，TEC逐渐从正值变为负值，甚至可以实现ZTE。
4. 结构恢复实验：
通过电化学驱动力的调控，证明了材料中的结构无序可以通过调整截止电压（cut-off voltage）来恢复。实验表明，降低截止电压可以实现接近100%的结构恢复，从而有效缓解电压衰减问题。

主要结果
1. NTE现象的发现：
研究发现，OR活性材料在特定温度范围内表现出显著的NTE，其系数高达−14.4(2)×10−6°C−1。这一现象归因于热驱动的无序-有序转变。
2. TEC的可调控性：
通过调控OR活性，研究实现了对材料TEC的精确控制，甚至设计出了ZTE材料。例如，Li1.14Ni0.13Co0.13Mn0.54O2材料在特定脱锂状态下表现出ZTE行为。
3. 电化学恢复机制：
实验表明，通过调整截止电压，可以有效地恢复材料的结构和电压性能。这一发现为解决OR活性材料中的电压衰减问题提供了新的策略。

结论
本研究揭示了OR活性材料中的NTE现象，并通过调控OR行为实现了对材料TEC的精确控制。这不仅为设计ZTE功能材料提供了实用框架，还为解决OR活性材料中的电压衰减问题提供了新的思路。研究的科学价值在于深入理解了结构无序与热膨胀、电化学性能之间的关系，其应用价值则体现在为高性能电池材料的设计提供了新的技术路径。

研究亮点
1. 重要发现：首次在OR活性材料中观察到显著的NTE现象，并揭示了其与无序-有序转变的关系。
2. 方法创新：通过原位SXRD技术和电化学调控方法，实现了对材料热膨胀行为的精确控制。
3. 应用潜力：研究为设计ZTE材料以及解决电池材料中的电压衰减问题提供了新的技术手段。

其他有价值的内容
研究还通过中子衍射等技术，进一步验证了材料结构恢复的机制，并提出了基于电化学驱动的材料“重置”策略，为未来功能材料的设计提供了重要参考。