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主要作者及研究机构

本研究由Yan Jin、Dasom Jung、Ke Li、Keunbae Park和Jeongmi Lee共同完成，所有作者均来自韩国成均馆大学药学院。研究发表在2020年的《Journal of Molecular Liquids》期刊上，具体卷号为301，文章编号为112416。

学术背景

本研究的主要科学领域是绿色化学，特别是关于疏水性低共熔溶剂（Hydrophobic Deep Eutectic Solvents, HDESs）的开发与应用。传统有机溶剂虽然广泛用于化学过程，但往往具有毒性、环境危害性和低生物降解性。因此，开发新型绿色溶剂一直是绿色化学的重要研究方向。低共熔溶剂（DESs）因其低挥发性、不易燃性、高生物降解性和可设计性而被认为是绿色溶剂。然而，疏水性低共熔溶剂（HDESs）的种类有限，且由于它们与水的不可混溶性，其性质难以通过添加水来调节。因此，本研究旨在通过混合不同的基于薄荷醇的HDESs来扩展其种类并调节其性质，从而为绿色提取溶剂提供新的选择。

研究流程

本研究分为以下几个主要步骤：

1. HDESs的制备
   研究选择了九种有机酸和醇与薄荷醇结合，制备了九种基于薄荷醇的HDESs。这些溶剂分别是ML（薄荷醇与乙酰丙酸）、MP（薄荷醇与丙酸）、MB（薄荷醇与1,3-丁二醇）、MO（薄荷醇与1,2-辛二醇）、MDG（薄荷醇与二丙二醇）、MI（薄荷醇与异丙醇）、MU（薄荷醇与1-十一醇）、MD（薄荷醇与1-十二醇）和MT（薄荷醇与叔丁醇）。所有HDESs均通过1:2的摩尔比混合并加热制备。

2. 溶剂混合设计
   研究选择了三种极性不同的HDESs（ML、MB和MT），并通过单纯形重心混合设计（Simplex Centroid Mixture Design）制备了三种二元混合物（LB、BT和LT）和一种三元混合物（LBT）。所有混合物均以等体积比混合。

3. 溶剂性质表征
   使用尼罗红（Nile Red）作为溶剂化探针，测定了各HDESs及其混合物的极性。此外，还测量了各溶剂的Kamlet-Taft参数，包括极性（π*）、氢键受体能力（β）和氢键供体能力（α）。

4. 提取实验
   以银杏叶（Ginkgo Biloba Leaves, GBLs）为模型植物，评估了各HDESs及其混合物作为提取溶剂的性能。具体实验包括超声提取60分钟，随后离心并稀释提取液。提取效率通过总酚含量（Total Phenolic Content, TPC）和总黄酮含量（Total Flavonoid Content, TFC）进行评价。

5. 非靶向代谢组学分析
   使用超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱（UHPLC-Q-TOF/MS）对提取物进行非靶向代谢组学分析，鉴定了47种次生代谢物，并通过热图和层次聚类分析（Hierarchical Cluster Analysis, HCA）比较了不同溶剂的提取效果。

6. 数据统计分析
   使用Design Expert 8.0软件进行混合设计分析，并通过GraphPad Prism进行单因素方差分析（ANOVA）和Tukey事后检验。代谢组学数据使用MarkerLynx XS 4.1软件处理，并进行热图和层次聚类分析。

主要结果

1. HDESs的极性
   所有HDESs的极性均低于水，且极性随组分不同而变化。ML的极性最低（50.34 kcal/mol），MT的极性最高（52.65 kcal/mol）。混合物的极性介于其组分之间，例如LB的极性为51.36 kcal/mol，介于ML和MB之间。

2. 提取效率
   ML及其混合物在提取酚类化合物和黄酮类化合物方面表现出高效性，提取效率与甲醇和70%甲醇相当。特别是ML和LB在TPC和TFC提取中表现出最高的效率。

3. 非靶向代谢组学分析
   所有HDESs及其混合物在非靶向代谢组学分析中均表现出较高的提取覆盖率和重现性。MB和BT的提取覆盖率与甲醇和70%甲醇相似，且在热图和层次聚类分析中表现出相似的代谢物谱。

4. 溶剂混合的独特性
   混合HDESs的提取性能并非其组分的简单平均。例如，LB在正离子模式下提取了242种独特的代谢物，这些代谢物在ML或MB的提取物中均未发现。这表明混合HDESs具有独特的提取性能。

结论

本研究通过混合基于薄荷醇的HDESs，成功扩展了疏水性低共熔溶剂的种类，并调节了其性质。ML及其混合物在提取酚类化合物和黄酮类化合物方面表现出高效性，且具有广泛的提取覆盖率和良好的重现性。MB和BT的提取性能与甲醇和70%甲醇相似，表明它们可以作为绿色提取溶剂的替代品。本研究为开发新型绿色提取溶剂提供了新的思路，并展示了HDESs在天然产物提取中的潜力。

研究亮点

1. 重要发现
   混合HDESs可以产生具有独特性质的溶剂，其提取性能并非其组分的简单平均。ML及其混合物在提取酚类化合物和黄酮类化合物方面表现出高效性。

2. 方法新颖性
   本研究首次通过混合HDESs来调节其性质，并采用单纯形重心混合设计优化溶剂组合。非靶向代谢组学分析进一步验证了溶剂的提取性能。

3. 研究对象的特殊性
   以银杏叶为模型植物，系统评估了HDESs及其混合物在天然产物提取中的应用，为绿色化学领域提供了新的实验数据和方法支持。

其他有价值的内容

本研究还详细比较了HDESs与传统有机溶剂（如甲醇、乙