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单层非晶碳中无序度调控导电性的突破性研究

作者与机构
该研究由北京大学、中国科学院大学、新加坡国立大学等21个机构的跨国团队合作完成，通讯作者为北京大学材料科学与工程学院的Ji Chen、Wu Zhou和Lei Liu。研究团队包括Huifeng Tian、Yinhang Ma等18位共同第一作者。研究成果于2023年3月2日发表在《Nature》期刊（Volume 615），论文标题为《Disorder-tuned conductivity in amorphous monolayer carbon》。

学术背景
1. 研究领域：凝聚态物理与二维材料科学交叉领域，聚焦非晶材料原子结构与宏观性能的关联机制。
2. 科学问题：传统三维非晶固体因原子位置难以精确测定，其无序度（degree of disorder, DoD）与导电性的因果关系长期存在争议。二维非晶碳（amorphous monolayer carbon, AMC）因其原子级成像优势，为破解这一难题提供了新平台。
3. 研究目标：通过生长温度调控AMC的无序度，建立原子构型（包括中程有序性）与导电性的定量关系，揭示非晶材料的构效关系本质。

研究流程与方法
1. 材料合成
- 化学气相沉积（CVD）生长：以硼氮掺杂的1,8-二溴萘为前驱体，在铜箔基底上200–800°C温度区间制备AMC薄膜。关键创新是通过25°C的温控精度（如300°C vs 325°C）实现导电性跨越9个数量级的调控。
- 转移技术：采用PMMA辅助湿法转移至SiO₂/Si衬底或TEM载网，避免聚合物污染。

1. 结构表征

   • 原子分辨率成像：利用Nion U-HERMES100球差校正扫描透射电镜（STEM）在60 kV下获取环形暗场像（ADF-STEM），解析sp²碳的三配位连续网络。
     
   • 四维STEM纳米束衍射（4D-STEM）：通过6×6 nm²区域的平均衍射花样，定量分析纳米晶（nanocrystallite）与连续随机网络（continuous random network, CRN）的空间分布。
     
   • 对分布函数（PDF）分析：从ADF-STEM图像中提取原子坐标，计算g®函数区分短程有序（SRO, Å）和中程有序（MRO, 6–10 Å）。
     

2. 性能测试

   • 电学测量：采用四探针法（TLM）测定方块电阻（Rₛ），发现AMC-300的Rₛ为32 kΩ/□，而AMC-325因MRO消失导致Rₛ骤增至10¹⁴ Ω/□。
     
   • 变温输运实验：证实AMC-300符合二维变程跳跃导电模型（Mott’s 2D variable-range hopping），其lnI∝T^(-¹⁄₃)关系通过PPMS-16低温系统验证。
     

3. 理论计算

   • 密度泛函理论（DFT）：模拟纳米晶与CRN区域的电子态密度，发现六元环主导区域具有更高电导率。
     
   • 蒙特卡洛模拟：基于实验原子坐标构建电子跳跃模型，揭示导电性由两个序参量共同决定：MRO水平（η_MRO）和导电位点密度（ρ_sites）。
     

主要结果
1. 温度依赖的结构演化
- AMC-300：含直径3.5 nm的纳米晶（270个六元环），g®函数显示显著MRO特征（6–10 Å范围内三个宽峰）。
- AMC-⁴⁰⁰⁄₅₀₀：纳米晶尺寸缩小至<70个六元环，CRN区域占比增至45%，g®中MRO信号消失。

1. 导电性突变机制

   • 阈值温度效应：300°C生长的AMC具有渗流导电通路，而325°C样品因纳米晶密度降低导致电子局域化。理论计算表明，η_MRO降低7倍可使电导率下降10⁷倍（图4d）。
     

2. 构效关系模型

   • 提出二维非晶材料的“双序参量相图”：当ρ_sites > 6,000 nm⁻²且η_MRO > 0.2时，材料表现为半导体；反之则为绝缘体（图4a）。
     

结论与价值
1. 科学意义：首次在原子尺度建立非晶材料无序度与导电性的定量关系，验证了“微晶镶嵌”模型优于传统随机网络理论。
2. 技术应用：为二维非晶电子器件（如柔性传感器、忆阻器）的定向设计提供理论框架。
3. 方法论创新：发展4D-STEM与PDF联用技术，为其他二维非晶体系（如非晶BN、SiO₂）的研究树立范式。

研究亮点
1. 颠覆性发现：25°C的温控差异可实现绝缘体-导体的极端转变，突破传统非晶材料性能调控的认知极限。
2. 跨尺度表征：从Å级原子排列到μm级电学性能的多尺度关联分析，填补了非晶材料“结构鸿沟”。
3. 理论实验闭环：通过DFT与蒙特卡洛模拟逆向指导实验设计，实现“按需定制”电导率。

其他价值
该研究开发的硼氮掺杂前驱体低温裂解技术（专利未公开）可拓展至其他二维非晶材料的可控制备，具有工业化应用潜力。