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研究作者与机构
本研究的作者为Jiaxing Yuan和Hajime Tanaka，分别来自香港科技大学（广州）功能枢纽先进材料研究组和东京大学先进科学技术研究中心。研究于2025年发表在《Nature Communications》期刊上。
学术背景
本研究的主要科学领域是高分子物理与软物质科学，特别是聚电解质（polyelectrolytes, PEs）的相分离行为。聚电解质是带有电荷的高分子链，其在溶液中的相分离行为对于理解生物凝聚体（biological condensates）和开发响应性材料具有重要意义。传统的观点认为，带相反电荷的聚电解质在溶液中会形成球形液滴，其生长动力学类似于液-液相分离（liquid-liquid phase separation, LLPS）。然而，本研究通过流体粒子动力学模拟，结合流体动力学和静电相互作用，挑战了这一传统观点，揭示了聚电解质在半稀溶液中会形成贯穿网络的相分离结构。
研究的主要目标是探索聚电解质相分离的形态学和粗化动力学，特别是网络形成相分离的条件、自相似性以及电荷不对称性对网络相分离的影响。通过模拟和理论分析，研究旨在为聚电解质相分离的机制提供新的见解，并为生物凝聚体和功能材料的设计提供理论基础。
研究流程
研究分为以下几个主要步骤：
模型构建与模拟设置
研究采用粗粒化模型模拟带相反电荷的聚电解质在溶液中的相分离行为。模拟系统包含阳离子和阴离子聚电解质链，分别由40个单体（nc = 40, na = 40）组成，以及相应的单电荷抗衡离子。模拟盒子的尺寸为69.2σ，单体体积分数为2.3%，对应于半稀溶液。聚电解质链的相互作用包括纯排斥的Lennard-Jones势和静电相互作用，静电相互作用的强度通过Bjerrum长度（lb = 1.1σ – 3σ）进行调控。
相分离动力学模拟
研究使用流体粒子动力学（fluid particle dynamics, FPD）方法进行模拟，该方法直接求解Navier-Stokes方程，能够精确捕捉流体动力学相互作用（hydrodynamic interactions, HI）。模拟从完全混合的均质状态开始，通过激活静电相互作用诱导相分离。为了对比，研究还进行了自由排水的布朗动力学（Brownian dynamics, BD）模拟，以评估流体动力学相互作用对相分离动力学的影响。
网络形成与粗化动力学分析
研究通过结构因子s(q, t)和特征波数〈q〉来量化相分离的粗化动力学。特征波数〈q〉定义为结构因子的第一矩，其时间演化遵循幂律关系〈q〉 ~ t−ν。在电荷对称条件下，研究发现网络形成相分离的粗化指数为ν = 1/2，这与传统的液-液相分离（ν = 1/3）显著不同。此外，研究还分析了网络相分离的自相似性，发现结构因子在不同时间点可以坍缩到单一主曲线上，表明相分离过程具有自相似性。
电荷不对称性的影响
研究进一步探讨了电荷不对称性对网络相分离动力学的影响。通过改变阳离子和阴离子聚电解质链的电荷比例（如nc = 50, na = 30），研究发现电荷不对称性显著减缓了网络粗化动力学，并导致了动态减速。这种减速归因于网络表面净电荷的积累，增强了静电排斥作用。
溶剂质量的影响
研究还考察了溶剂质量对相分离动力学的影响。通过引入短程疏水相互作用（Lennard-Jones势，ε = 1 ~ 2kBT），研究发现即使在不良溶剂条件下，网络形成相分离的幂律粗化行为（ν = 1/2）仍然存在，且电荷不对称性导致的动态减速现象也得到了验证。
主要结果
1. 网络形成相分离
在电荷对称条件下，带相反电荷的聚电解质在半稀溶液中自发形成贯穿网络结构，其粗化动力学遵循幂律关系〈q〉 ~ t−1/2。这一结果与传统的液-液相分离（ν = 1/3）显著不同，表明网络形成相分离具有独特的动力学行为。
自相似性与结构因子
网络相分离过程具有自相似性，结构因子在不同时间点可以坍缩到单一主曲线上。这表明相分离过程中的域形状演化具有自相似性，支持了幂律粗化行为的合理性。
电荷不对称性的影响
电荷不对称性显著减缓了网络粗化动力学，并导致了动态减速。这种减速归因于网络表面净电荷的积累，增强了静电排斥作用。研究还发现，电荷不对称性可以稳定网络结构，为设计稳定的生物凝聚体提供了新的思路。
溶剂质量的影响
在不良溶剂条件下，网络形成相分离的幂律粗化行为（ν = 1/2）仍然存在，且电荷不对称性导致的动态减速现象也得到了验证。这表明研究结果在广泛的溶剂条件下具有普适性。
结论
本研究通过流体粒子动力学模拟，揭示了带相反电荷的聚电解质在半稀溶液中形成贯穿网络结构的相分离行为，其粗化动力学遵循幂律关系〈q〉 ~ t−1/2。这一结果挑战了传统液-液相分离的观点，为聚电解质相分离的机制提供了新的见解。研究还发现，电荷不对称性可以显著影响网络粗化动力学，并稳定网络结构。这些发现对于理解生物凝聚体的形成机制和设计功能材料具有重要意义。
研究亮点
1. 网络形成相分离的发现
研究首次揭示了带相反电荷的聚电解质在半稀溶液中形成贯穿网络结构的相分离行为，其粗化动力学与传统的液-液相分离显著不同。
幂律粗化行为的揭示
研究发现网络相分离的粗化动力学遵循幂律关系〈q〉 ~ t−1/2，这一结果与传统的液-液相分离（ν = 1/3）形成了鲜明对比。
电荷不对称性的影响
研究揭示了电荷不对称性对网络粗化动力学的影响，并提出了通过调节电荷不对称性来稳定网络结构的新思路。
普适性的验证
研究结果在广泛的溶剂条件下具有普适性，为聚电解质相分离的机制提供了全面的理解。
其他有价值的内容
研究还探讨了聚电解质链长度和体积分数对相分离形态的影响，发现较长的聚电解质链和较高的体积分数更有利于网络结构的形成。此外，研究还揭示了聚电解质凝聚体在良好溶剂中呈现不规则形状的特征，这与传统液-液相分离中的球形液滴形成了鲜明对比。这些发现为设计功能材料和理解生物凝聚体的形态学提供了新的视角。
这篇研究通过创新的模拟方法和深入的理论分析，为聚电解质相分离的机制提供了新的见解，具有重要的科学价值和应用潜力。