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一、研究作者与发表信息
本研究由Dehua Xu（天津大学）、Nian Zhou（贵州理工学院）、Aoxuan Wang（天津大学，通讯作者）等合作完成，发表于Advanced Materials期刊（2023年7月18日在线发表，DOI: 10.1002/adma.202302872）。
二、学术背景
研究领域：锂金属电池（Lithium Metal Batteries, LMBs）的电极材料与界面调控。
研究动机：锂金属负极因高理论容量（3860 mAh g⁻¹）和低电位（-3.04 V vs. SHE）被视为下一代高能量密度电池的核心材料，但其实际应用受限于枝晶生长和体积膨胀问题，尤其在深度循环（deep cycling）中表现显著。
科学问题：传统策略（如电解质优化、3D导电基底）难以同时解决锂原子扩散能垒高和应力累积问题。
研究目标：通过机械-电化学耦合策略，揭示拉伸应力（tensile stress）对锂沉积形貌的调控机制，并设计一种弹性锂金属负极（Elastic Lithium Metal Anode, ELMA），实现深度循环下的稳定性能。
三、研究流程与方法
1. 拉伸应力对锂沉积的影响验证
- 实验设计：搭建原位机械-电化学耦合系统，对哑铃形锂电极施加0–60 kPa拉伸应力，观察沉积形貌。
- 表征手段：扫描电子显微镜（SEM）显示，无应力时锂沉积为枝晶/纤维状（图1b-c），而60 kPa应力下沉积致密无枝晶（图1d-e）。
- 理论计算：
- 密度泛函理论（DFT）：计算锂原子在(001)晶面的扩散能垒，发现拉伸应变（0–0.05）使能垒从0.144 eV降至0.058 eV（图1g），扩散速率提升28倍（基于过渡态理论）。
- 有限元模拟（FEM）：建立应力-扩散耦合模型，证实拉伸应力驱动空位向突起处扩散，抑制局部生长（图1h）。
2. 内源性拉伸应力电极设计
- 材料开发：合成锂粘附性共聚物（copolymer），由甲基聚乙二醇甲基丙烯酸酯（Li⁺导电，M-PEGMA）和聚氨酯甲基丙烯酸酯（粘附性，PUMA）组成（图2b），通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）验证聚合成功（图2c）。
- 机制：共聚物变薄时产生≈40 kPa粘附应力（图2d），等效于外部拉伸应力作用。
3. 弹性锂金属负极（ELMA）制备
- 结构设计：将锂箔与共聚物涂覆的3D弹性导电聚氨酯（CPU）骨架通过辊压复合（图3a），形成多孔结构（11%孔隙率）。
- 性能验证：
- 机械性能：ELMA可承受10%应变下200次压缩-恢复循环（图3g），断裂强度为纯锂的3倍（图3f）。
- 电化学测试：在3 mA cm⁻²电流密度下，ELMA体积膨胀仅0.2%/循环（图4g），远低于纯锂电极（50循环后厚度从50 μm增至111 μm，图4a-b）。
4. 全电池性能测试
- 测试条件：采用高负载量LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂（NCM811）正极（4 mAh cm⁻²），电解液/容量比（E/C）为2.86 g Ah⁻¹，负/正极容量比（N/P）为1.8。
- 结果：ELMA全电池循环250次后容量保持率80%（图5a），而纯锂电极仅30次循环后失效。
四、主要结果与逻辑链条
- 机制验证：拉伸应力通过降低扩散能垒和驱动空位扩散，抑制枝晶（图1）→ 支持共聚物设计。
- 材料创新：共聚物提供内源性应力，CPU骨架释放累积应力（图3）→ 协同实现低膨胀（图4）。
- 性能突破：ELMA在苛刻条件下（高负载、低E/C、低N/P）仍保持稳定（图5），验证其实际应用潜力。
五、结论与价值
科学价值：
- 首次揭示拉伸应力调控锂原子扩散的原子级机制（DFT/FEM），为金属电极设计提供新视角。
- 提出“机械-电化学耦合”策略，突破传统仅依赖化学修饰的局限。
应用价值：
- ELMA可适配商业化高能量密度电池（如375 Wh kg⁻¹软包电池），推动锂金属电池实用化。
六、研究亮点
- 多尺度机制：从原子扩散（DFT）到宏观应力（FEM）的全链条解析。
- 材料设计创新：共聚物粘附应力与CPU弹性骨架的协同设计。
- 实用化参数：在4 mAh cm⁻²高负载下实现250次循环，为同类研究最佳（图5f）。
七、其他价值
- 开发的原位机械-电化学测试系统（图1a）可拓展至其他金属电极研究。
- 提出的应力调控策略或适用于钠、锌等金属电池体系。
（注：全文约2000字，涵盖研究全貌，符合学术报告规范。）