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本研究的作者包括Baisheng Sa、Rong Hu、Zhao Zheng、Rui Xiong、Yinggan Zhang、Cuilian Wen、Jian Zhou和Zhimei Sun。研究由福州大学和北京航空航天大学等机构合作完成，论文发表于Chemistry of Materials期刊，时间为2022年7月21日。
本研究的主要科学领域是二维材料（2D materials）及其在太阳能转换中的应用。随着石墨烯的成功剥离，二维材料的研究逐渐成为热点。特别是Janus结构的二维材料，因其独特的物理和化学性质，在光催化、太阳能电池、压电器件和自旋电子学等领域展现出巨大潜力。然而，由于化学组成的多样性，潜在的二维Janus III-VI族范德华（van der Waals, vdW）异质结构的数量庞大，传统的研究方法难以高效筛选出具有应用潜力的材料。因此，本研究结合高通量计算和机器学习，旨在加速发现具有高效光催化和光伏性能的Janus III-VI族vdW异质结构。
研究流程分为以下几个步骤：
高通量计算数据库的构建
研究首先从45种Janus III-VI族单层材料（MX，M = Al, Ga, In；X = S, Se, Te）出发，通过垂直堆叠这些单层材料，构建了19926种Janus III-VI族vdW异质结构。这些异质结构的几何结构、电子结构和光学性质通过第一性原理计算（基于Alkemie平台）进行了系统优化和分析。计算使用了Vienna Ab initio Simulation Package (VASP)软件，并采用Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)泛函描述交换关联势。
异质结构的稳定性筛选
通过计算不同堆叠构型的能量差异，研究筛选出1035种具有最稳定堆叠构型的Janus III-VI族vdW异质结构。这些异质结构的形成能（formation energy）和结合能（binding energy）被计算并用于评估其稳定性。结果表明，超过79%的异质结构的形成能为负值，表明其形成在能量上是有利的。
机器学习模型的开发与应用
研究基于晶体图卷积神经网络（Crystal Graph Convolutional Neural Network, CGCNN）框架，开发了一种仅使用原子和键作为描述符的机器学习模型，用于预测异质结构的形成能、晶格常数和带隙。通过迁移学习和多任务学习，模型的预测精度得到了进一步提升。特别是对于Heyd-Scuseria-Ernzerhof (HSE06)带隙的预测，研究采用了两种改进算法，显著提高了预测的准确性。
光催化和光伏应用的筛选
基于带隙位置和功率转换效率（Power Conversion Efficiency, PCE）等关键指标，研究进一步筛选出66种潜在的光催化材料和71种潜在的太阳能电池材料。其中，SeInS/SeGaAlTe异质结构因其1.18 eV的带隙和内部电场驱动的非对称光催化特性被特别强调。此外，Al2SSe/Al2SSe异质结构在微观和介观尺度上均表现出超过21%的功率转换效率。
异质结构数据库的构建与筛选
研究成功构建了包含19926种Janus III-VI族vdW异质结构的数据库，并通过高通量计算筛选出1035种最稳定的异质结构。这些异质结构的带隙范围在0-2.85 eV之间，符合太阳能应用的需求。
机器学习模型的预测性能
机器学习模型在预测形成能、晶格常数和带隙方面表现出色。特别是通过迁移学习，HSE06带隙的预测均方误差（MAE）降低至0.070 eV，显著提高了预测的准确性。
光催化和光伏应用的潜在材料
研究筛选出17种传统光催化剂和49种非对称光催化剂，以及71种具有高功率转换效率的太阳能电池材料。其中，SeInS/SeGaAlTe异质结构因其内部电场驱动的非对称光催化特性被特别强调，而In2STe/Al2SSe和TeGaAlSe/GaAlSe2异质结构分别表现出21.41%和20.90%的高功率转换效率。
本研究通过结合高通量计算和机器学习，成功构建了一个全面的Janus III-VI族vdW异质结构数据库，并筛选出多种具有高效光催化和光伏性能的材料。这些结果为太阳能相关应用的材料设计提供了理论指导，并为未来实验验证奠定了基础。特别是机器学习模型的开发和应用，为高效筛选功能材料提供了新的思路。
研究还详细探讨了异质结构的电子性质、光吸收特性以及载流子迁移率等，为材料的实际应用提供了全面的理论支持。此外，研究还通过SCAPS-1D软件模拟了异质结构在太阳能电池中的光电性能，进一步验证了其应用潜力。
这篇研究不仅在科学上具有重要价值，还为太阳能相关领域的技术应用提供了新的材料和设计思路。