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关于中国西北阿拉善沙漠夏季高背景臭氧浓度的研究报告
第一，研究作者、机构及发表信息 本研究的通讯作者为Jinyuan Xin（电子邮箱 xjy@mail.iap.ac.cn）。研究团队由来自多个机构的研究人员组成，包括：Xinbing Ren， Fang Wang， Bayi Wu， Shaoting Zhang， Lei Zhang， Xingjun Zhou， Yuanzhe Ren， Yongjing Ma， Feng Hao， Yongli Tian， Jinyuan Xin。其主要研究单位包括：中国科学院大气物理研究所大气环境和极端气象重点实验室、大气边界层物理和大气化学国家重点实验室(LAPC)、中国科学院大学地球与行星科学学院、内蒙古自治区生态环境监测中心阿拉善分站、内蒙古自治区生态环境监测中心，以及干旱半干旱区域减污降碳监测与评估重点实验室。此项研究成果以题为“High summer background O3 levels in the desert of northwest China”的研究论文形式，发表于学术期刊 Journal of Environmental Sciences 第151卷（2025年，页码516-528）。论文于2023年11月22日收稿，经修订后于2024年4月11日被接受，并于2024年4月23日在线发表。
第二，研究学术背景、动因与目标 本研究的核心科学领域是环境科学与大气化学，具体聚焦于近地表臭氧（O3）污染的背景浓度研究。研究的动因源于对沙漠生态系统这一特殊区域大气臭氧认知的不足。通常，由于缺乏人为排放和自然排放源，沙漠地区的臭氧前体物（氮氧化物NOx和挥发性有机化合物VOCs）浓度极低，因此臭氧浓度被认为相对较低。然而，这一普遍认知在特定区域可能存在例外，需要进行实地验证。研究背景知识指出，对流层臭氧是一种关键污染物，对空气质量、人体健康和生态系统构成威胁，同时它也是大气中重要的氧化剂。臭氧背景浓度是理解臭氧变率、评估区域大气氧化能力和指导污染控制政策制定的重要基础。然而，现有研究多集中于城市和森林等生态系统，对占陆地面积约三分之一的沙漠生态系统的臭氧特征研究甚少。特别是，沙漠地区通常拥有强烈的太阳辐射，这可能有利于光化学反应生成臭氧，但其前体物匮乏，使得其臭氧生成机制具有独特性。此外，中国西北的阿拉善高原沙漠（中国第二大、世界第四大沙漠）作为典型的高海拔沙漠，其夏季臭氧背景水平尚不清楚。
本研究的主要目标是：通过对阿拉善沙漠地区2019至2021年夏季的连续多点观测，揭示该区域夏季臭氧的背景浓度水平；分析不同程度人为活动影响下臭氧及其前体物的时空变化特征；探讨臭氧与氮氧化物、气象条件以及沙尘天气过程之间的相互作用关系；通过与全球其他区域背景浓度的比较，评估阿拉善沙漠高背景臭氧的独特性，并阐释其可能的形成机制。最终填补沙漠地区臭氧研究的空白，并为理解区域臭氧传输和大气氧化过程提供参考。
第三，详细研究流程与方法 本研究是一项基于实地观测的数据分析研究，其工作流程主要包括以下几个步骤：
步骤一：研究站点布设与分类。 研究团队在内蒙古阿拉善盟的阿拉善沙漠区域内，依据受人为活动影响的程度，精心选择了四个具有代表性的观测站点。这四个站点构成了一个空间观测网络：1. 微弱人为影响区（101.06°E， 41.95°N；海拔940米）：毗邻国家公园，周边为沙漠或戈壁，人类活动影响极低或不显著。2. 轻度人为影响区（101.67°E， 39.21°N；海拔1500米）：位于一个被沙漠或戈壁环绕的小镇，人口约2万。3. 中度人为影响区（105.70°E， 38.84°N；海拔1600米）：位于阿拉善左旗，人口约14万，主要为居民生活区，受中等至高度人为影响。4. 重度人为影响区（106.70°E， 39.42°N；海拔1150米）：位于阿拉善经济开发区，是内蒙古自治区省级重点开发区之一，周边聚集了以盐化工和煤化工为主的产业集群，人为影响非常显著。这四个站点相互间距离100至600公里，其观测数据能够较好地代表区域特征。
步骤二：数据采集与质量控制。 在2019年至2021年每年的夏季，研究团队在上述四个站点进行了连续、同步的观测。观测数据具有小时分辨率，主要包括两大类：1. 常规污染物数据：臭氧（O3）、二氧化氮（NO2）、一氧化氮（NO）、一氧化碳（CO）以及颗粒物（PM10，部分站点包括PM2.5）。2. 气象数据：温度、相对湿度、风速。所有站点的监测仪器和数据质量控制均遵循中国生态环境部和中国环境监测总站对自动环境空气质量监测的要求，确保了数据的可靠性与可比性。这是获取高质量、可对比的臭氧背景浓度数据的关键。
步骤三：数据处理与初步分析。 对获取的连续小时数据，研究计算了各站点夏季污染物的平均浓度（均值±标准差）、日内变化范围，并绘制了时间序列图（如论文中图2至图4所示）。初步描述了不同人为影响程度下，臭氧及其前体物浓度的总体水平和年际变化趋势。同时，也分析了相应气象要素的平均状况。
步骤四：相关性分析与机制探讨。 本研究没有采用复杂的数值模型，而是通过深入的统计分析来揭示关键关系。具体分析方法包括：1. 臭氧与气象和前体物的关系：分析夏季日最大一小时臭氧浓度与对应时刻的温度、相对湿度、NO2浓度的关系（论文图5a-c）。2. 夜间臭氧背景值的估算：为了排除夜间局地NO滴定（NO+O3→NO2）对估算背景臭氧的影响，研究引入并计算了“夜间臭氧总量”（O3 night total），其计算公式为：[O3 night total] = [O3] + [NO2] - α × [NOx]，其中α根据前人研究设定为0.1，代表一次排放NOx中NO2的比例。通过分析O3 night total与夜间NO2和湿度的关系（论文图5d-e），来更准确地评估区域背景臭氧浓度。3. 臭氧日内变化分析：绘制并比较了四个站点臭氧（包括O3 night total）和NOx的逐小时平均日变化曲线（论文图6），以揭示光化学过程和人为排放的昼夜节律影响。
步骤五：沙尘天气影响分析。 针对沙漠地区的典型天气现象，研究设计了一种识别和分析沙尘过程对臭氧影响的方法。具体流程是：在整个三年夏季数据中，筛选出小时PM10浓度显著高于同期水平的时间点，并将该时刻及其前后各5小时的时间段定义为“沙尘时刻”。通过分析沙尘过程中，臭氧浓度随PM10浓度升高的变化模式（论文图7），并与非沙尘时刻的浓度进行对比，探讨沙尘对光化学过程的抑制效应以及最终趋于稳定的臭氧浓度水平。
步骤六：全球对比分析。 为了评估阿拉善沙漠臭氧背景浓度在全球范围内的水平，研究团队系统地收集并整理了已发表的关于全球不同地区（包括中国多个背景站、韩国、日本、北美、西欧、澳大利亚、南非等）夏季臭氧背景浓度的文献数据（附录A表S1）。将本研究的观测结果与这些数据在同一图表（论文图8）中进行可视化比较，从而客观定位阿拉善沙漠臭氧背景浓度的相对高低。
第四，主要研究结果及解释 研究结果详细揭示了阿拉善沙漠夏季臭氧的独特特征及其影响因素：
结果一：高背景臭氧浓度的确认。 在人为影响微弱的阿拉善沙漠区域，夏季臭氧平均浓度高达98 ± 6 μg/m³。更重要的是，通过O3 night total分析和沙尘过程中臭氧趋于稳定的浓度值判断，该区域夏季臭氧背景浓度约为100 μg/m³（约合60 ppb）。这一数值远高于全球大多数自然背景区域或清洁地区的夏季臭氧背景浓度，是一个出乎意料的发现。
结果二：人为活动对臭氧的双重影响。 观测数据显示，臭氧浓度并非简单地随人为活动增强而单调递增。在轻微、轻度和中度人为影响区，由于提供了额外的CO和VOCs等前体物，夏季臭氧平均浓度（分别为98， 103， 119 μg/m³）略高于微弱影响区。然而，在重度人为影响区，尽管白天光化学反应可能产生更高的瞬时臭氧峰值，但由于夜间高浓度的NO对臭氧的滴定消耗效应（NO+O3→NO2）非常强烈，导致其日平均臭氧浓度（90 ± 7 μg/m³）反而低于前三个区域。同时，该区域NOx浓度约为其他区域的三倍。这清楚地表明，高强度的人为活动不仅能增加臭氧浓度或造成污染，也会产生消耗臭氧的物质（如NO），最终可能降低区域的臭氧基线值。
结果三：关键影响因子的非线性关系。 1. 臭氧与温度：四个站点均显示臭氧随温度升高而增加的趋势，且人为影响越强的区域，臭氧随温度增长越快，并能达到更高的峰值浓度。2. 臭氧与NO2：臭氧与NO2呈正相关，但存在一个浓度阈值。在微弱、轻度、中度影响区，该阈值约为10 μg/m³；在重度影响区，约为30 μg/m³。低于阈值时，NO2促进臭氧生成；高于阈值后，臭氧浓度反而随NO2增加而下降。这揭示了NO2在臭氧生成中的双重作用。3. 臭氧与湿度：在整个阿拉善地区，当相对湿度低于40%时，臭氧对水汽的敏感性较低；当相对湿度≥40%时，臭氧浓度随湿度增加而逐渐降低，阻碍臭氧生成。
结果四：夜间臭氧背景的稳定性。 分析O3 night total发现，其浓度在各区域内基本独立于湿度条件，并表现出稳定的浓度值（约90-110 μg/m³），这反映了不受局地NO滴定影响的区域背景臭氧特征。结合日间臭氧浓度，共同表明四个区域的夏季背景臭氧浓度分别约为110， 110， 120和110 μg/m³。
结果五：沙尘天气的“削峰稳底”效应。 沙尘过程对臭氧浓度有显著的清除作用。随着PM10浓度升高，四个区域的臭氧浓度逐渐下降，降幅可达约40%。然而，臭氧浓度并不会随PM10无限下降，而是最终稳定在一个特定范围内（微弱区~105 μg/m³， 轻度区~100 μg/m³， 中度区~110 μg/m³， 重度区~90 μg/m³）。这些稳定值与各区域在非沙尘时刻的臭氧浓度“谷值”相当，表明沙尘天气削弱了局地光化学生成，使大气中的臭氧浓度趋近于区域背景水平，即沙尘气流所携带的臭氧浓度。
结果六：全球对比下的独特性。 通过文献对比（图8），阿拉善沙漠夏季约100 μg/m³（60 ppb）的背景臭氧浓度，不仅显著高于中国大多数背景区域（如瓦里关站55-60 ppb， 阿克拉拉站40 ppb， 龙凤山站35 ppb， 华南热带雨林背景区65 μg/m³等），也高于世界其他多数地区（如韩国20-40 ppb， 日本20-60 ppb， 北美西部30-55 ppb， 西欧20-40 ppb等），处于全球较高水平。仅中国青藏高原的纳木错站（100 μg/m³）和地中海某些高海拔站点（40-60 ppb）与之相当。
第五，研究结论与价值 本研究得出核心结论：在中国西北阿拉善高原沙漠地区，发现了高达约100 μg/m³（60 ppb）的夏季背景臭氧浓度，这是一个意外发现，在全球范围内也属于相对较高的水平。
这一高背景浓度的形成，是当地独特自然环境与大气过程共同作用的结果：1. 有利的生成条件：高海拔（约1000米）、长时间日照、干燥大气、广阔均质且低比热容的地表，为光化学臭氧生成提供了有利环境。2. 有限的消耗条件：受人为影响弱，夜间消耗臭氧的物质（如NO）较少，从而抬升了臭氧基线。3. 潜在的垂直输送：由于高海拔和独特地表特征引起的强日间对流，以及夏季频繁的沙漠热浪（受暖高压脊控制）伴随的下沉气流，可能将高层大气中的臭氧向下输送并汇聚在近地层。4. 夜间大气稳定：沙漠地区夜间大气通常更稳定，垂直混合弱，有利于近地层臭氧的积累。
尽管沙漠生态系统特殊，但其臭氧变化仍遵循相同的臭氧-NOx-VOCs-CO化学机制。高强度人为活动区呈现出与城市类似的臭氧日变化特征。沙尘过程会显著降低臭氧浓度，但最终会使其稳定在背景值附近。
本研究的科学价值在于：首次通过长期连续观测，系统揭示了高海拔沙漠地区存在异常高的夏季臭氧背景浓度，填补了沙漠生态系统大气臭氧研究的空白；深化了对不同人为影响梯度下臭氧生成与消耗机制的理解，特别是揭示了NO2对臭氧生成的双重作用阈值以及高强度人为活动区臭氧基线反而降低的现象；阐明了沙尘天气对臭氧独特的“削峰稳底”效应。其应用价值体现在：为理解中国西北乃至整个东亚地区的区域臭氧背景和跨区域传输提供了关键的基础数据；有助于更科学地制定该区域的臭氧污染控制标准，厘清本地生成与区域背景的贡献；对评估沙漠下风向地区的臭氧污染来源也具有重要参考意义。
第六，研究亮点 1. 重要发现的新颖性：首次在阿拉善沙漠观测到全球范围内相对较高的夏季背景臭氧浓度（~100 μg/m³），挑战了“沙漠地区臭氧浓度必然低”的传统认知。 2. 研究对象的特殊性：聚焦于高海拔沙漠这一独特且研究匮乏的生态系统，揭示了其不同于城市、森林等生态系统的臭氧特征。 3. 研究方法的综合性：采用多点位、多参数的长期连续观测网络，并结合“夜间臭氧总量”（O3 night total）计算和沙尘过程筛选等分析方法，多角度、相互印证地确定了背景臭氧浓度。 4. 机制阐释的深度：不仅描述了现象，还深入分析了高背景浓度可能的成因（如强对流和下沉输送），并揭示了人为活动的非线性影响（重度影响区臭氧基线降低）和NO2作用的浓度阈值。 5. 全球视野的对比：通过系统的文献调研和数据对比，将本地发现置于全球臭氧背景浓度的图景中，凸显了其独特性与科学意义。
第七，其他有价值的内容 研究还指出，阿拉善沙漠的臭氧背景浓度与海拔并非单一的线性关系，而是具有高度的局地性，与当地地形特征、大气环流和地表类型密切相关。例如，同为森林背景站，龙凤山、武夷山和海南站的臭氧背景值差异很大，可能与不同树种的生物源挥发性有机化合物排放和气象条件有关。此外，青藏高原及其邻近地区（包括阿拉善）普遍具有较高的臭氧背景值，这与青藏高原较高的平均海拔有关。这些观察为进一步研究区域差异的驱动因素提供了线索。论文的补充材料（Supplementary Data）提供了更详尽的全球夏季臭氧背景浓度对比数据表，具有很高的参考价值。