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作者及发表信息

本研究由Yuannan Wang, Zicheng Zhao（共同一作）及合作者团队完成，主要作者来自中国吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室（State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry, Jilin University）和加拿大滑铁卢大学纳米技术研究所（University of Waterloo）。论文发表于Advanced Materials期刊，2024年8月7日在线发布，标题为《Supported IrO₂ Nanocatalyst with Multilayered Structure for Proton Exchange Membrane Water Electrolysis》（DOI: 10.1002/adma.202407717）。

学术背景

研究领域：质子交换膜水电解（Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, PEMWE）的阳极催化剂设计，聚焦于降低贵金属铱（Ir）负载量并提升催化活性和稳定性。
研究动机：铱是PEMWE中氧析出反应（Oxygen Evolution Reaction, OER）的关键催化剂，但其稀缺性和高成本（2024年价格约170美元/克）制约了PEMWE的大规模应用。美国能源部（DOE）提出2025年目标：催化剂总贵金属负载量需降至0.5 mg/cm²，而目前商用IrO₂阳极的铱负载高达2–4 mg/cm²。
科学问题：如何通过结构设计降低铱用量的同时，保持高活性和长期稳定性？
研究目标：开发一种具有多层结构的负载型IrO₂纳米催化剂（IrO₂@TaOₓ@TaB），通过界面调控实现高效OER，并验证其在PEMWE中的实际性能。

研究流程

1. TaB纳米棒载体的合成与表征

• 方法：采用KCl-NaCl熔盐条件下的硼热反应法制备TaB纳米棒，批量可达克级。
  
• 表征：
  
  • XRD：确认TaB晶体结构（空间群为Cmcm），表面存在 nm的非晶氧化层（TaOₓ）。
    
  • 电导率测试：TaB导电性达5.6 S/cm，优于常见载体（如TiO₂ <0.2 S/cm）。
    
  • 电化学稳定性：在0.5 M H₂SO₄中，TaB在−0.6至2.2 V（vs. RHE）电位窗口内稳定，无Ta溶解。
    

2. IrO₂@TaOₓ@TaB催化剂的制备

• 方法：改良Adams法，以K₂IrCl₆为铱源，NaNO₃为熔盐溶剂，350°C下在TaB表面负载IrO₂纳米颗粒（1.5–2.0 nm）。
  
• 结构设计：
  
  • 三层结构：IrO₂纳米颗粒锚定在TaB表面的非晶TaOₓ层（≈10 nm）上，形成IrO₂/TaOₓ和TaOₓ/TaB双界面。
    
  • 界面调控：通过IrO₂负载量（17–55 wt.%）调节表面Ir³⁺/Ir⁴⁺比例和羟基覆盖度。
    

3. 催化性能测试

• 酸性OER活性：在0.1 M HClO₄中，30 wt.% Ir负载的催化剂过电位为279 mV@10 mA/cm²，质量活性是纯IrO₂的4倍。
  
• 稳定性：
  
  • 电解测试：600小时恒电流测试后电位无衰减，铱溶解量（0.25 mg/L）低于纯IrO₂（0.28 mg/L）。
    
  • 结构稳定性：TaOₓ层抑制TaB进一步氧化和IrO₂团聚，经1500小时PEMWE测试后结构保持完整。
    

4. PEMWE器件验证

• 膜电极制备：阳极Ir负载量0.26 mg/cm²，阴极Pt负载量0.21 mg/cm²，使用Nafion 115膜。
  
• 性能：
  
  • 电流密度：3.0 A/cm²@1.9 V，超过DOE 2025目标（1.9 V@3.0 A/cm²）。
    
  • 耐久性：2.0 A/cm²下运行1500小时，电压衰减率仅6.8 μV/h。
    

主要结果与逻辑关联

1. 界面电子效应：IrO₂/TaOₓ界面电子转移（TaOₓ→IrO₂）降低了Ir氧化态，增加表面羟基覆盖度，提升OER活性（图3e-f）。
   
2. 结构稳定性：TaOₓ层隔绝酸性环境，防止TaB氧化，并通过强相互作用固定IrO₂纳米颗粒（图4f）。
   
3. PEMWE性能突破：低铱负载下实现高电流密度，归因于催化剂的高导电性（0.2–0.3 S/cm）和优化传质（电极孔隙率21%）。
   

结论与价值

科学意义：
- 提出“载体-界面-活性位点”协同设计策略，阐明双界面（IrO₂/TaOₓ和TaOₓ/TaB）对活性和稳定性的调控机制。
- 通过原位拉曼和DEMS实验证实OER遵循吸附质演化机制（AEM），无晶格氧参与。

应用价值：
- 首次实现PEMWE阳极铱负载量<0.3 mg/cm²且性能达标，为绿氢规模化生产提供可行方案。

研究亮点

1. 创新结构：首次报道三层结构（IrO₂@TaOₓ@TaB），TaOₓ层兼具界面活性和保护功能。
   
2. 性能突破：PEMWE在0.26 mgIr/cm²下达到3.9 A/cm²@2.0 V，为目前报道的最佳值之一。
   
3. 方法学：开发熔盐法批量制备TaB载体，结合Adams法精准控制IrO₂纳米颗粒尺寸。
   

其他价值

• 成本优势：TaB载体原料丰富（地壳中Ta含量为2 ppm，远高于Ir的0.003 ppm），适合工业化。
  
• 扩展潜力：该设计策略可推广至其他贵金属催化剂体系（如Pt、Ru）。
  

（全文约2000字）