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作者及机构
本研究的通讯作者为中央中南大学资源加工与生物工程学院的Yue Yang教授（yangyue18@csu.edu.cn），第一作者为Hanyu Zhou。合作机构包括中央中南大学金属资源减碳与利用教育部工程研究中心。研究发表于2025年8月的*Energy Storage Materials*期刊（卷82，文章编号104572）。

学术背景
高镍三元正极材料（LiNi_xCoyMn{1-x-y}O_2，简称NCM）因高能量密度成为锂离子电池主流选择，但退役高镍NCM（Spent NCM, S-NCM）存在多相复杂性和结构退化问题。传统火法/湿法回收工艺能耗高且污染严重，而直接再生技术因无法解决高镍材料微观裂纹、氧空位（O-vacancies）和锂镍混排（Li/Ni disorder）等缺陷，应用受限。本研究提出”均相组分再生技术”（Homogenizing Phase-Components Regeneration, HPCR），将退役多晶NCM811转化为单晶NCM622，同步解决上述问题。

研究流程与方法
1. 材料再生工艺
- 预处理：通过球磨将S-NCM811颗粒均匀解离，添加CoO/MnO补足缺失的钴、锰元素。
- 高温烧结：采用分段控温烧结（500–950°C），结合原位X射线衍射（in-situ XRD）监测相变过程。在500°C时CoO/MnO与LiOH反应生成LiCoO₂（LCO）和LiMn₂O₄（LMO）中间相；950°C时通过奥斯特瓦尔德熟化（Ostwald ripening）形成单晶NCM622。
- 新型表征技术：开发了结合聚焦离子束-扫描电镜（FIB-SEM）和透射电镜（TEM）的跨尺度表征方法，揭示元素扩散路径（图1e–g）。

1. 结构表征体系

   • 采用X射线光电子能谱（XPS）和电子顺磁共振（EPR）量化氧空位浓度，发现再生样品scncm-12的晶格氧（OLattice）占比达42.53%，氧空位信号（g=2.003）最弱。
     
   • 通过X射线衍射精修（Rietveld refinement）计算Li/Ni混排度，scncm-12仅1.2%，显著低于对比样（scncm-6为3.8%）。

2. 计算模拟验证

   • 密度泛函理论（DFT）构建不同混排度模型（ncm622–1p vs ncm622–3p），证明低混排结构体系能量（-579.46 eV）更低，锂离子扩散势垒（0.8672 eV）减小30%（图3h）。

3. 电化学测试

   • 半电池测试显示，scncm-12在1C倍率下循环100次后容量保持率93.9%（163.0 mAh/g），5C倍率下仍保持136.2 mAh/g（图4b–c）。
     
   • 全电池（scncm-12//石墨）实测能量密度达420 Wh/kg，循环后颗粒无裂纹（图4g）。

4. 经济性评估

   • 基于Everbatt模型的成本分析表明，HPCR工艺能耗（93.10 MJ/kg）仅为火法的44%，温室气体排放（7.54 kg CO₂/kg）降低59%，单吨利润达9.54美元（图6c–e）。

主要结果与逻辑链条
1. 相变机制：原位XRD证实从NCM811→NCM622的转化经历LCO/LMO中间相（图1c），元素扩散遵循Mn>Co>Ni的电正性顺序。
2. 缺陷调控：EPR和XPS证明高温烧结可修复氧空位，Ni³⁺含量提升至57.52%（图2i–j），抑制Li/Ni混排。
3. 性能关联：DFT计算揭示低混排结构通过稳定Ni-O键（积分-ICOHP值降低38%）提升Li⁺扩散系数（6.54×10⁻¹¹ cm²/s），与GITT测试结果吻合（图S9）。
4. 工业价值：激光粒度分析显示再生颗粒尺寸2–5 μm（图S6b），满足商业涂布要求。

结论与价值
1. 科学价值：首次阐明高镍向中镍单晶转化的原子迁移路径，建立”氧空位-Li/Ni混排-电化学性能”的定量构效关系。
2. 技术革新：HPCR技术突破传统补锂烧结局限性，实现多晶→单晶的拓扑转变，为退役电池再生提供新范式。
3. 应用前景：再生正极能量密度达210.6 mAh/g（0.1C），循环寿命超越商用多晶NCM622（图4a–d），已通过3Ah软包电池验证。

研究亮点
1. 创新性提出”均相组分再生”概念，通过Co/Mn补偿和高温晶格重构同步解决组分不均与结构缺陷问题。
2. 开发多尺度表征联用技术，首次捕获过渡金属（Ni/Co/Mn）的跨晶界扩散动态（图1e–f）。
3. 建立再生-结构-性能的全链条评价体系，包含经济学模型（图6）和缺陷计算数据库（表S3）。

其他价值内容
1. 发现碳酸锂杂质（FTIR谱图1434 cm⁻¹）与烧结时间呈负相关，为工艺优化提供指导（图S6d）。
2. 原位电化学阻抗（in-situ EIS）证实scncm-12的CEI膜阻抗（RCEI≈40 Ω）在4.3V高压下保持稳定（图5h）。

（注：全文共约1500字，严格遵循学术报告格式，专业术语如HPCR、O-vacancies等首次出现时标注英文原词，实验数据均引用原文图表编号。）