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甲脒铅碘（FAPbI₃）结晶过程中的多型体与堆垛层错研究

一、作者与发表信息
本研究由瑞士洛桑联邦理工学院（EPFL）和英国剑桥大学化学系的Paramvir Ahlawat作为通讯作者完成，发表于《Journal of Chemical Physics》2023年10月刊（Volume 159, Article 151102），DOI编号10.¹⁰⁶³⁄₅.0165285。研究隶属于2023年JCP新兴研究者特辑。

二、学术背景
研究领域：钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）材料科学，聚焦甲脒铅碘（FAPbI₃）的结晶动力学。
研究动机：FAPbI₃是高效光伏器件的核心材料（单结转换效率达26.1%），但其存在热力学稳定的六方相（δ-FAPbI₃，光惰性）与亚稳态立方相（α-FAPbI₃，光活性）的竞争。实验中发现，结晶过程中易形成混合多型体（polytypes）和堆垛层错（stacking faults），导致器件性能不稳定。
科学问题：传统实验手段难以解析原子尺度的结晶动态过程，而分子动力学（Molecular Dynamics, MD）模拟可填补这一空白。
研究目标：通过全原子模拟揭示FAPbI₃在晶体生长和δ→α相变中多型体的形成机制，为可控合成提供理论依据。

三、研究方法与流程
研究分为两部分：晶体生长模拟和δ→α相变模拟。

1. 晶体生长模拟

   • 模拟体系：构建立方相（{111}晶面）和六方相（{001}晶面）种子，与Pb²⁺、I⁻、FA⁺离子均相混合物界面。
     
   • 力场与算法：采用AMOEBA极性力场（支持原子极化），通过Tinker-GPU软件进行MD模拟。
     
   • 分析指标：统计Pb-I八面体的连接方式（面共享、边共享、角共享），量化多型体形成；构建自由能面（Free Energy Surface, FES）分析能垒。
     
   • 创新方法：开发了基于Kirkwood公式的伪自由能计算方法，关联八面体构型概率与热力学稳定性。
     

2. δ→α相变模拟

   • 初始配置：在六方相中插入立方相晶核，通过高温加速MD（温度梯度法）触发相变。
     
   • 多型体识别：基于堆垛序列（如4H为CHCH，6H为CCHCCH）分类结构，结合有限温度第一性原理MD（AIMD）验证稳定性。
     
   • 数据可视化：使用VMD和VESTA软件重构原子轨迹与晶体结构。
     

四、主要结果
1. 晶体生长机制
- {111}晶面生长时，六方相种子优先形成4H/9R多型体（混合面共享与角共享八面体），而{100}晶面仅生成立方相（图1-2）。自由能面显示多型体层间存在能垒（图1f-g），表明其生长需克服动力学障碍。
- 缺陷分析：未完全转化的Pb-I八面体构成界面缺陷（图1d），可能成为器件降解中心。

1. δ→α相变路径
   
   • 高温下，六方相通过层滑移或熔融态中间体转化为立方相，形成4H、6H、8H、10H、12H及9R多型体（图3）。
     
   • 实验验证：预测的4H/6H多型体与电子显微镜观测结果一致（文献24,50,76）。
     

五、结论与意义
1. 科学价值：
- 首次通过MD模拟揭示了FAPbI₃多型体的原子级形成机制，提出{100}晶面生长可抑制六方相杂质。
- 建立了δ→α相变的动态路径模型，为理解钙钛矿相图提供了新视角。

1. 应用价值：
   
   • 指导实验设计：建议通过添加剂（如Cs⁺、Cl⁻）调控晶面取向，优化薄膜稳定性。
     
   • 为开发高效PSCs提供理论框架，例如通过抑制{111}晶面生长提升器件寿命。
     

六、研究亮点
1. 方法创新：结合AMOEBA力场与高温加速MD，突破了固态相变模拟的时间尺度限制。
2. 发现多型体库：预测了6H、8H等高阶多型体结构，扩展了FAPbI₃的已知相空间。
3. 跨尺度关联：将原子模拟结果与实验观测（如电子衍射、X射线）直接对标，增强理论可信度。

七、其他贡献
- 开源数据：所有模拟输入文件与轨迹数据公开于Zenodo平台（DOI: 10.5281/zenodo.8211663等），促进同行验证。
- 指出未来方向：需研究添加剂（如甲基二铵）对多型体稳定性的影响，以完善相图。

（注：全文约1500字，符合字数要求，专业术语如AMOEBA、polytypes等首次出现时标注英文，后续使用中文表述。）