这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告：
Chenglong Lai、Haomiao Li、Yi Sheng、Min Zhou、Wei Wang、Mingxing Gong、Kangli Wang和Kai Jiang等人共同完成了这项研究，他们分别来自华中科技大学电气与电子工程学院、材料科学与工程学院以及中国地质大学材料科学与化学学院。该研究于2022年发表在《Advanced Science》期刊上。
该研究的学术背景主要集中在柔性电子学领域，特别是柔性锌空气电池（Zn–Air Batteries）的发展。柔性电子学因其灵活性、可折叠性和潜在的穿戴性优势，已逐渐应用于消费产品、医疗、汽车和航空航天等多个行业。然而，柔性电子学的发展需要与之匹配的柔性能量存储/转换设备。锌空气电池因其良好的安全性和高理论能量密度，被认为是最有前途的便携式电子设备能量存储设备之一。然而，锌空气电池在充放电过程中，空气电极的氧析出反应（OER）和氧还原反应（ORR）伴随多重质子耦合电子转移，导致反应动力学缓慢，进而引起巨大的充放电过电位和较差的电池性能。因此，开发具有优异OER/ORR催化活性和耐久性的催化剂是提升锌空气电池性能的有效策略之一。此外，催化剂与空气电极的集成不可避免地会引入粘结剂，而粘结剂的导电性差会覆盖材料表面，降低表面反应位点，增加电极电阻，从而削弱催化剂的电催化性能。因此，构建基于高效OER/ORR催化剂和三维骨架的无粘结剂电极成为解决这些问题的关键。
该研究的目标是通过三维空间组合CN空位介导的NiFe普鲁士蓝类似物（NiFe-PBA）与氮掺杂碳纳米纤维（NCF）网络，构建一种柔性无粘结剂双功能电极，以提高柔性锌空气电池的性能。研究团队通过N2等离子体活化在NiFe-PBA中原位形成CN空位，调节Ni-Fe活性位点的局部配位环境和电子结构，从而提高OER催化本征活性，并抑制OER过程中Fe元素的流失。NiFe-PBA与NCF的组合形成了三维互连网络结构，提供了大的比表面积和优异的导电性，从而保证了充足、稳定和高效的ORR/OER活性位点。
研究的工作流程包括以下几个步骤：首先，通过恒电压电沉积在碳布（CC）上制备三维聚吡咯（PPy）纳米纤维；其次，通过高温碳化过程在CC上合成氮掺杂碳纤维（NCF/CC）；然后，在NCF/CC基底上均匀生长NiFe-PBA（NiFe-PBA/NCF/CC）；最后，通过N2等离子体活化NiFe-PBA/NCF/CC 60分钟，成功构建了具有CN空位的N2-NiFe-PBA/NCF/CC-60电极。作为对比，研究团队还制备了不同N2等离子体活化时间（30、60和120分钟）的N2-NiFe-PBA/NCF/CC-X电极。
在研究过程中，研究团队使用了多种表征技术来验证CN空位的形成及其对催化性能的影响。通过高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、拉曼光谱和电子自旋共振（ESR）等手段，证实了CN空位的存在。此外，通过X射线光电子能谱（XPS）测量，研究团队确认了N2等离子体活化前后材料价态的变化，表明原位形成的CN空位调节了Ni-Fe活性位点的局部配位环境和电子结构。
研究的主要结果表明，N2-NiFe-PBA/NCF/CC-60电极具有高效的OER活性，在50 mA cm−2电流密度下的过电位仅为270 mV，并且在5 mA cm−2电流密度下的ORR电位为0.89 V。基于N2-NiFe-PBA/NCF/CC-60电极的锌空气电池在2000次充放电循环中表现出优异的放电/充电稳定性。此外，相应的柔性锌空气电池在1.0 mA cm−2电流密度下表现出0.52 V的低电压间隙，并具有令人满意的机械性能。
研究的结论是，通过三维空间组合CN空位介导的NiFe-PBA与氮掺杂碳纤维网络，成功构建了一种柔性无粘结剂空气电极。CN空位的形成显著提高了N2-NiFe-PBA/NCF/CC-60电极的OER催化本征活性，并抑制了OER过程中Fe元素的流失。三维空间组合不仅提供了大的比表面积和优异的导电性，还保证了高效、稳定和充足的ORR/OER活性位点，避免了粘结剂的副作用。因此，N2-NiFe-PBA/NCF/CC-60电极表现出高效的双功能催化活性和优异的耐久性。基于该电极的液态锌空气电池在2000次充放电循环中表现出出色的稳定性，功率密度高达155.0 mW cm−2。相应的柔性锌空气电池也表现出优异的机械性能和电池性能。此外，由两个N2-NiFe-PBA/NCF/CC-60电极驱动的液态锌空气电池可以稳定驱动水分解装置6小时。
该研究的亮点在于通过操纵缺陷化学和设计微结构，提供了一种有效的策略来构建柔性无粘结剂电极，从而提升了柔性锌空气电池的性能。研究团队通过N2等离子体活化在NiFe-PBA中原位形成CN空位，显著提高了催化活性和耐久性。此外，三维空间组合的NiFe-PBA与氮掺杂碳纤维网络不仅提供了大的比表面积和优异的导电性，还避免了粘结剂的副作用，进一步提升了电池性能。
该研究通过创新的材料设计和缺陷化学调控，成功开发了一种高效、稳定的柔性无粘结剂空气电极，为柔性锌空气电池的发展提供了重要的科学依据和应用价值。