本文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告：
作者与机构
本研究由Christin Hogrefe、Thomas Waldmann、Markus Hölzle和Margret Wohlfahrt-Mehrens共同完成，研究机构为德国乌尔姆的Zentrum für Sonnenenergie- und Wasserstoff-Forschung Baden-Württemberg（ZSW）。该研究于2022年12月2日在线发表于《Journal of Power Sources》期刊，文章编号为556 (2023) 232391。
学术背景
本研究属于锂离子电池（Li-ion battery）领域，重点关注锂枝晶（lithium dendrite）生长及其引发的内部短路（internal short circuit, ISC）现象。锂枝晶生长是锂离子电池安全性和性能退化的主要原因之一，可能导致电池失效甚至热失控（thermal runaway）。尽管已有大量研究探讨锂枝晶的形成机制，但在全电池（full cell）中直接观察锂枝晶生长及其引发ISC的过程仍存在技术挑战。本研究旨在通过一种创新的原位光学显微镜（in situ optical microscopy）技术，直接观察锂枝晶在全电池中的生长行为及其对电池性能的影响，以揭示锂枝晶形成和ISC的机制。
研究流程
本研究分为以下几个步骤：
1. 实验设计：研究使用两种全电池配置，分别为石墨/磷酸铁锂（graphite/LFP）和石墨/镍锰钴氧化物（graphite/NMC 622）。电池的负极材料为石墨，正极材料分别为LFP和NMC 622。电解液为1 M LiPF6的EC:DEC（3:7体积比）或EC:EMC（3:7体积比）溶液，并添加2 wt.%的碳酸亚乙烯酯（vinylene carbonate, VC）。
2. 原位显微镜设置：研究开发了一种独特的截面原位光学显微镜装置，能够同时记录全电池的电化学数据和图像数据。该装置使用40倍物镜的数字光学显微镜（Precipoint），并通过焦点融合模式（focus-fusion mode）在40 μm范围内以0.25 μm间距采集图像，每分钟拍摄一张图像。
3. 实验操作：电池在特定电压范围内进行充放电循环（NMC电池：2.7 V至4.2 V；LFP电池：2.5 V至3.7 V）。研究通过施加外部压力模拟隔膜孔闭合（separator pore closure）条件，以观察锂枝晶生长及其引发ISC的过程。
4. 数据分析：通过图像处理（二值化，binarization）和Python软件对锂枝晶的生长和溶解过程进行定量分析，计算锂金属的二维投影面积及其生长和溶解速率。
主要结果
1. 无锂枝晶沉积的充电过程：在石墨/LFP电池中，观察到锂化梯度（lithiation gradient）的形成，锂化前沿（lithiation front）的传播速度为2,736 ± 47 μm²/min（LiC12相）和1,619 ± 51 μm²/min（LiC6相）。
2. 锂枝晶沉积无ISC：在1C充电速率下，观察到锂枝晶在石墨表面沉积，并在恒压充电（CV-charging）阶段重新嵌入石墨中。锂枝晶的二维投影面积增长速率为+1,215 ± 41 μm²/min，溶解速率为-676 ± 30 μm²/min。
3. 锂枝晶引发ISC：在电极边缘观察到锂枝晶生长并引发ISC，锂枝晶的二维投影面积增长速率为155 ± 6 μm²/min。ISC发生后，锂枝晶因“熔断效应”（fuse-effect）断开，电池电压恢复，表明“软短路”（soft-short）具有自愈能力。
4. 隔膜孔闭合引发ISC：在高压条件下，隔膜孔闭合导致锂枝晶在电极边缘生长并引发ISC。在恒流充电（CC-charging）阶段，锂枝晶因自放电而溶解；在恒压充电阶段，大量锂枝晶沉积并引发多次ISC。
结论
本研究通过创新的原位光学显微镜技术，首次在全电池中直接观察了锂枝晶的生长及其引发ISC的过程，揭示了锂枝晶形成和ISC的机制。研究表明，锂枝晶沉积主要发生在负极表面，且隔膜孔闭合和电极边缘的局部电流密度增加是锂枝晶形成的主要诱因。此外，锂枝晶引发的ISC具有自愈能力，但其严重程度取决于隔膜孔闭合的程度和外部压力的大小。研究还强调了负极和隔膜的过盈设计（overhang design）对防止锂枝晶形成的重要性。
研究亮点
1. 首次在全电池中直接观察锂枝晶生长及其引发ISC的过程。
2. 开发了一种创新的截面原位光学显微镜技术，能够同时记录电化学数据和图像数据。
3. 揭示了锂枝晶形成和ISC的机制，特别是隔膜孔闭合和电极边缘的局部电流密度增加对锂枝晶形成的影响。
4. 提出了锂枝晶引发ISC的自愈机制，为锂离子电池的安全性设计提供了新的思路。
其他有价值的内容
研究还讨论了锂枝晶沉积对电池循环性能的影响，指出锂枝晶沉积会导致容量损失和库仑效率降低。此外，研究通过图像处理和定量分析，为锂枝晶生长和溶解的动力学研究提供了新的方法。
以上报告详细介绍了该研究的背景、流程、结果和结论，旨在为相关领域的研究者提供全面的参考。