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研究的主要作者及机构
本研究的作者包括Maren Neubrand、Jessica Stubbe、Richard Rudolf、Robert R. M. Walter、Maite Nößler和Biprajit Sarkar。研究机构为柏林自由大学（Freie Universität Berlin）的无机化学研究所和斯图加特大学（Universität Stuttgart）的无机化学研究所。该研究于2025年发表在《Chemistry - A European Journal》期刊上，DOI为10.1002/chem.202403942。
研究的学术背景
本研究的主要科学领域为无机化学和二氧化碳（CO₂）捕获与转化。当前，气候变化已成为全球关注的焦点，大气中CO₂浓度的不断上升是主要的环境问题之一。尽管已有技术可以从主要排放源的烟气中捕获CO₂，但由于CO₂价格低廉，工业界缺乏动力去加大回收力度。因此，将CO₂作为C1原料转化为有价值的化学品成为一种有吸引力的替代方案。CO₂作为一种可再生的C1来源，可以转化为甲烷、甲醇和甲酸等燃料相关产品。这些方法不仅可以通过碳捕获减少CO₂排放，还可以通过生产全球需求的化学品来补偿捕获成本。
本研究的背景知识包括：
1. CO₂捕获与转化的现有技术，特别是基于过渡金属和无金属催化剂的还原方法。
2. 近年来，将硼中心与卡宾（carbene）或其他主族元素片段结合的策略在小分子惰性键的激活和转化中显示出潜力。
3. 1,2,3-三唑基卡宾（1,2,3-triazol-5-ylidene）类化合物的化学性质及其在均相催化、电催化和光化学中的应用。
研究的目标是开发一种基于1,2,3-三唑基卡宾的硼烷加合物（mic-borane adduct），用于捕获大气中的CO₂并将其转化为甲酸，同时探索其反应机制并建立一个完整的催化循环。
研究的详细流程
研究包括以下几个主要步骤：
合成三唑盐前体
首先，通过环己基叠氮和苯基炔烃的点击反应（click reaction）合成1,2,3-三唑（1），然后使用Meerwein试剂将其甲基化，生成三唑盐（2）。
合成mic-borane加合物（B1）
将三唑盐（2）在9-BBN二聚体存在下用LDA（二异丙基氨基锂）去质子化，生成1,2,3-三唑基卡宾，并与9-BBN结合，形成mic-borane加合物（B1）。通过单晶X射线衍射（single crystal X-ray diffraction）和核磁共振（NMR）光谱对B1进行表征。
B1与大气CO₂的反应
将B1在苯中暴露于空气中过夜，生成包括B2和3在内的混合物。通过NMR和X射线衍射对反应产物进行表征，证明B1能够捕获大气中的CO₂并将其转化为甲酸盐。
B1与干冰的反应
使用干冰作为CO₂源，与B1反应生成甲酸盐复合物（B2）。通过NMR、红外光谱（IR）和X射线衍射对B2进行表征，确认其结构。
B1与纯CO₂气体的反应
将纯CO₂气体通入B1的苯溶液中，生成碳酸氢盐三唑盐（4）和硼酸。通过NMR和X射线衍射对4进行表征。
建立催化循环
使用氨硼烷（ammonia borane）作为质子和氢供体，将B2转化为B1并生成甲酸，从而建立一个完整的催化循环。
研究的主要结果
1. 成功合成了mic-borane加合物（B1），并通过单晶X射线衍射和NMR光谱确认其结构。
2. B1能够捕获大气中的CO₂并将其转化为甲酸盐（B2）。
3. 使用干冰作为CO₂源，B1与CO₂反应生成甲酸盐复合物（B2），并通过多种光谱技术确认其结构。
4. 纯CO₂气体与B1反应生成碳酸氢盐三唑盐（4）和硼酸，表明反应对CO₂浓度和溶液pH值敏感。
5. 建立了从B1到B2再到B1的催化循环，并生成甲酸，证明了该系统的可循环性。
研究的结论
本研究展示了一种基于1,2,3-三唑基卡宾的硼烷加合物（B1），能够捕获和还原大气中的CO₂。CO₂以甲酸盐的形式结合到加合物上，随后可通过切割生成甲酸盐和硼酸。研究发现，B1与CO₂的反应强烈依赖于CO₂的来源：大气CO₂生成甲酸盐三唑盐，而纯CO₂生成碳酸氢盐三唑盐。通过使用干冰，研究建立了一个完整的催化循环，其中B1激活并结合CO₂生成甲酸盐复合物，该复合物可通过氨硼烷转化为甲酸并再生B1。
研究的亮点
1. 首次报道了一种无过渡金属的mic-borane加合物，用于捕获和转化大气中的CO₂。
2. 通过多种光谱技术和X射线衍射对关键中间体进行了详细表征，揭示了反应机制。
3. 建立了一个完整的催化循环，展示了该系统的可循环性和应用潜力。
4. 研究结果展示了三唑基卡宾与主族元素片段结合在激活和转化惰性小分子中的潜力。
其他有价值的内容
研究还提供了详细的实验步骤、光谱数据和晶体结构信息，为进一步研究提供了坚实的基础。此外，研究结果对开发新型CO₂捕获和转化技术具有重要意义，为减少温室气体排放和利用CO₂作为可再生资源提供了新的思路。