关于在PHÉNIX快堆中进行样品辐照实验以验证JEFF-3.0核数据的分析报告

一、 研究作者、机构及发表信息 本研究的主要作者为J. Tommasi, E. Dupont和P. Marimbeau，均来自法国原子能委员会（Commissariat à l’Energie Atomique, CEA）下属的卡达拉舍（Cadarache）研究中心。该研究发表于学术期刊《核科学与工程》（Nuclear Science and Engineering）第154卷（2006年），具体刊发时间为2006年10月。文章标题为《在PHÉNIX快堆中进行样品辐照实验以验证JEFF-3.0核数据的分析》（Analysis of Sample Irradiation Experiments in PHÉNIX for JEFF-3.0 Nuclear Data Validation）。

二、 研究的学术背景 本研究属于核反应堆物理与核数据验证领域。核数据（包括中子反应截面、裂变产额、衰变数据等）是反应堆设计、燃料循环分析和安全评估的基石。其准确性需要通过实验进行验证，特别是积分实验（Integral Experiment），即在真实的反应堆中子能谱环境下测量核素的行为，并与基于核数据库的模拟计算结果进行比较。

研究的背景源于法国在快中子增殖反应堆（快堆）领域的长期积累。PHÉNIX是一座250 MWe的示范快堆，曾用于多项前沿实验。其中，PROFIL和PROFIL-2实验是极具价值的积分实验：它们在PHÉNIX堆芯中辐照了包含近纯同位素的独立小样品。这种设计使得样品成分的变化几乎直接正比于特定核反应（主要是俘获反应）的积分截面，从而为核数据提供了非常直接和精确的验证信息。在本文工作之前，这些实验曾使用当时的计算工具和核数据库进行过分析。随着计算代码系统和核数据评价的更新（如ERANOS-2.0代码系统和JEFF-3.0核数据库），重新分析这些高精度实验，对于验证新工具和数据库的准确性、识别特定核数据的改进需求具有重要价值。

因此，本研究的目标是：利用ERANOS-2.0代码系统，结合最新的JEFF-3.0截面数据、UKFY3.5裂变产额数据和JEF-2.2衰变数据，对PHÉNIX反应堆中进行的PROFIL和PROFIL-2实验进行重新分析，评估这些核数据在快堆能谱下的准确性，并为未来核数据的改进提供明确方向。

三、 详细的工作流程 本研究的工作流程是一个系统的、多步骤的模拟计算与实验数据对比分析过程，主要包括以下几个环节：

1. 实验描述与建模准备：

   • 实验对象：PROFIL和PROFIL-2实验。PROFIL实验在一个实验包壳中装载了46个独立样品，在PHÉNIX堆芯中心位置辐照了179个等效满功率天（EFPD）。PROFIL-2实验则使用两个实验包壳，各装载42个样品，在相邻于堆芯中心的位置辐照了316 EFPD。样品包含锕系元素（如Th, U, Pu, Np, Am, Cm的同位素）和裂变产物（如Mo, Ru, Pd, Cs, Nd, Sm, Eu等同位素），总计超过130个样品。样品同位素纯度大多高于95%。
   • 建模：使用ERANOS-2.0代码系统进行中子学计算。首先，使用ECCO模块进行栅元（Cell）和组件（Lattice）计算。燃料组件被描述为217根燃料棒的六角形栅格，其他区域（增殖层、反射层等）则处理为均匀栅元。计算采用1968群的精细能群结构，并利用子群法处理自屏效应。然后，将结果缩并（Condensation）并均匀化（Homogenization）为33群，为全堆芯计算提供输入。

2. 全堆芯中子通量计算：

   • 基于均匀化后的33群截面，进行PHÉNIX堆芯的3维有限差分扩散计算。研究假设实验样品位于准渐近通量区，因此使用3维扩散理论足以保证精度。计算中为每个运行周期假设了单一的平均控制棒位置。
   • 样品区域的特殊处理：为了考虑样品本身的自屏效应，使用ECCO模块对一个二维组件进行计算，其中央燃料棒被一个代表样品包壳（不锈钢）和微量样品材料均匀化的钢棒所替代。由于样品质量很小（通常小于30毫克），将所有涉及样品燃耗的核素都以痕量形式加入该均匀化区域。

3. 样品燃耗与灵敏度计算：

   • 使用ERANOS-2.0中的MECCYCO子程序包，对每个样品进行详细的燃耗和衰变历史计算。
   • 本研究的一个关键方法是应用微扰理论（Perturbation Theory）和伴随燃耗方程（Adjoint Burnup Equations），开发了计算最终核素浓度对初始浓度、积分截面或衰变常数等参数灵敏度的数值方法。这允许量化计算与实验（C/E）比值对特定核数据不确定性的依赖程度，从而更准确地归因差异来源。

4. 通量形状与通量水平归一化：

   • 轴向通量形状调整：由于控制棒处理的近似性或实验包壳填充时的定位误差，计算得到的轴向通量形状可能与实验不完全匹配。通过沿轴向平移实验样品柱的位置（通常下移3-4厘米），使得对均匀分布的²³⁵U样品中²³⁶U/²³⁵U比值的C/E预测达到最小离散度（标准偏差约0.2%）。
   • 通量水平归一化：这是至关重要的一步，目的是消除反应堆功率测量、计算中使用的能量沉积数据、堆芯成分等整体不确定性对通量预测的影响，从而将C/E差异明确归因于核数据的不准确。通常使用标准截面已知的指示剂（如¹⁰B或⁶Li的消耗）或裂变产额已知的指示剂（如¹⁴⁸Nd的积累）进行归一化。
   • 本研究的特殊处理：研究发现，基于UKFY3.5数据的¹⁴⁸Nd积累预测在不同样品和不同钕同位素间存在不一致性，而硼和锂样品的结果也存在疑问。因此，研究者创新性地转而依赖²³⁵U样品自身的吸收数据来进行归一化。通过分析²³⁴U/²³⁵U（对裂变更敏感）、²³⁶U/²³⁵U（对俘获更敏感）和²³⁵U/²³⁸U等比值，并利用灵敏度分析，确定了最佳的通量调整因子：将PROFIL-2的计算通量降低2.0%，将PROFIL的计算通量降低0.55%。此调整使这些关键比值的C/E接近于1，且离散度很小，为后续分析建立了可靠的基准。

5. 数据分析与C/E比较：

   • 在完成通量归一化后，系统性地计算并比较所有样品中关键核素浓度比值的C/E值。同时，给出每个比值对主要核反应截面（通常是俘获截面）和通量水平的灵敏度。
   • 分析按核素类别分组进行：钍-铀循环锕系元素、铀-钚循环主要锕系元素、铀-钚循环次要锕系元素（次锕系核素）以及裂变产物。

四、 主要研究结果 研究结果以详细的C/E比值表格和灵敏度数据呈现，揭示了JEFF-3.0等核数据库在快堆能谱下的表现。

1. 通量指示剂与归一化一致性：经过上述归一化后，¹⁴⁸Nd在²³⁸U、²³⁹Pu、²⁴¹Pu和²⁴²Pu样品中的积累预测良好（C/E差异%），但²³⁵U样品中的钕积累仍被高估约5.5%。这提示要么²³⁵U对钕同位素的裂变产额数据有问题，要么PROFIL/PROFIL-2实验中针对²³⁵U样品的钕测量存在系统偏差。使用ENDF/B-VI.5裂变产额数据部分改善了²³⁹Pu和²⁴¹Pu样品的预测，但未能解决²³⁵U样品的问题。

2. 钍-铀循环锕系元素：

   • ²³³U/²³²Th比值：C/E为0.84±0.08，被低估约16%。这表明基于所用数据的计算可能低估了钍-铀快堆的增殖能力。但该结果仅基于两个样品，不确定性较大，需未来实验确认。

3. 铀-钚循环主要锕系元素：

   • ²³⁹Pu/²³⁸U和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值预测良好（C/E接近1），验证了²³⁸U和²³⁹Pu主要反应截面的准确性。
   • ²³⁷Np/²³⁸U和²³⁸Pu/²³⁹Pu比值：分别被低估约7%和20%。这些比值涉及²³⁸U和²³⁹Pu的(n,2n)反应，差异可能源于(n,2n)截面数据不准，或计算对高能（MeV量级）中子通量的预测略有偏差。
   • ²⁴²Pu/²⁴¹Pu比值：被高估10-15%。
   • ²⁴³Am/²⁴²Pu比值：被高估15-20%。

4. 铀-钚循环次要锕系元素：

   • 最关键的结果是对²⁴¹Am俘获分支比（Branching Ratio）的调整。²⁴¹Am俘获后可能生成短寿命的²⁴²Am（基态）或长寿命的²⁴²mAm（同质异能态）。分析表明，将分支比调整为85%通向基态、15%通向同质异能态，能最好地协调²⁴²mAm/²⁴¹Am、²³⁸Pu/²⁴¹Am、²⁴²Pu/²⁴¹Am等比值的C/E，尽管整体仍有5-10%的高估。这个分支比是针对PHÉNIX钠冷快堆能谱（平均俘获能量约110 keV）的平均值。

5. 裂变产物：

   • 研究评估了19种裂变产物同位素的积分俘获截面准确性。C/E偏差可分为几类：预测良好（偏差%，如⁹⁷Mo, ¹⁴⁴Nd, ¹⁴⁹Sm, ¹⁵³Eu）；中度偏差（5-10%，如¹⁰¹Ru, ¹⁰⁶Pd）；显著偏差（10-20%，如⁹⁵Mo, ¹⁰⁵Pd, ¹⁴³Nd, ¹⁴⁵Nd）；严重偏差（20-35%，如¹⁵¹Sm, ¹⁵¹Eu）；以及极大偏差（约2倍，如¹⁵⁴Eu）。

6. JEFF-3.0与JEF-2.2数据对比：

   • 研究比较了使用JEFF-3.0和旧版JEF-2.2数据得到的积分俘获截面。总体而言，使用JEFF-3.0数据改善了预测，例如对²³⁵U、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²⁴⁴Cm以及裂变产物¹⁴⁹Sm和¹⁵³Eu的预测。
   • 然而，²³²Th和²³³U截面的变化导致与实验的符合度变差。对于许多偏差很大的核素（如²⁴²Pu、¹⁴⁵Nd、¹⁴⁷Sm、¹⁵¹Sm、¹⁵¹Eu、¹⁵⁴Eu），其截面在JEFF-3.0中并未显著改变，因此巨大的C/E差异依然存在。

五、 结论与研究价值 本研究通过对PHÉNIX反应堆中高精度的PROFIL和PROFIL-2分离样品辐照实验的重新分析，系统地验证了JEFF-3.0核数据库在快堆能谱下对锕系元素和裂变产物核数据的准确性。

结论：分析结果总体上证实了所用锕系核数据的良好质量，但也明确指出了需要改进的具体领域：1) ²³⁵U对钕同位素的裂变产额数据（除非实验测量存在系统偏差）；2) ²³²Th、²³³U、²⁴¹Pu、²⁴²Pu和²⁴¹Am的积分俘获截面（其次还有²⁴⁰Pu和²³⁷Np）；3) ²⁴¹Am俘获的分支比。同时，研究也对19种裂变产物的积分俘获截面准确度进行了分级评估。

科学价值与应用价值： * 核数据验证与反馈：为JEFF系列核数据库的持续改进提供了宝贵、直接且定量的实验反馈。研究展示了如何利用高精度积分实验来“约束”和“调整”核数据。 * 方法学贡献：发展了基于伴随燃耗方程的灵敏度分析方法，用于量化样品浓度比对各种核数据参数的依赖关系，为核数据的不确定性分析和调整提供了有力工具。 * 反应堆设计与燃料循环：准确的核数据对未来先进快堆（尤其是高燃耗、含次锕系核素燃料）的设计至关重要。本研究指出的数据改进方向，将直接提升这些反应堆概念设计的安全性和经济性预测可靠性。 * 指导未来实验：研究提到了PHÉNIX后续的PROFIL-R（快谱）和PROFIL-M（谱软化）实验计划。本工作的分析方法和结果为这些新实验的设计、分析与数据诠释奠定了基础，并预期将提供更多关于能谱依赖性的信息。

六、 研究亮点 1. 实验数据的独特价值：分析的PROFIL/PROFIL-2实验是国际上罕见的、在运行快堆中进行的近纯同位素分离样品辐照实验，其数据具有极高的精度和针对性，是验证核数据的“黄金标准”之一。 2. 先进的分析方法：综合运用了最新的确定性中子学计算程序（ERANOS-2.0）、最新核数据库（JEFF-3.0），并创新性地应用了基于微扰理论的灵敏度分析来解析C/E差异的来源，使结论更加可靠。 3. 巧妙的通量归一化策略：在面对传统指示剂（Nd, B, Li）结果不一致的挑战时，研究者没有强行采用单一标准，而是转向利用²³⁵U样品自身多重吸收路径的数据进行内部自洽归一化，体现了严谨的科学态度和灵活的问题解决能力。 4. 具体而明确的改进建议：研究没有停留在“数据基本吻合”或“存在差异”的层面，而是给出了具体哪些核素、哪些反应类型的数据需要优先改进，甚至给出了²⁴¹Am分支比的建议调整值，对核数据评价工作者具有直接的指导意义。 5. 承前启后的作用：研究不仅是对历史实验数据的再挖掘，更是连接过去实验与未来实验（PROFIL-R/M）以及新旧核数据库（JEF-2.2, JEFF-3.0, JEFF-3.1）的桥梁。文中还对即将使用的JEFF-3.1数据可能带来的影响进行了前瞻性评估。