这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是对该研究的详细介绍：

主要作者及研究机构

本研究由Yiqi Gong、Changhong Wang、Mingyang Xin、Silin Chen、Pingbo Xu、Dan Li、Jia Liu、Yintong Wang、Haiming Xie、Xueliang Sun和Yulong Liu等人共同完成。研究机构包括东北师范大学化学系国家与地方联合工程实验室、宁波东方理工学院、清华大学理论与应用力学系以及加拿大西安大略大学机械与材料工程系。该研究于2023年11月2日在线发表在《Nano Energy》期刊上，文章编号为119 (2024) 109054。

学术背景

本研究属于固态电解质（solid-state electrolytes, SSEs）领域，旨在开发一种具有高离子电导率、宽电化学窗口和高热稳定性的双相固态聚合物电解质（bi-phasic solid polymer electrolytes, bi-phasic SSEs），用于高能量密度的锂金属电池（lithium metal batteries, LMBs）。当前，固态电解质在锂金属电池中的应用面临诸多挑战，如离子电导率低、电化学窗口窄、热稳定性差等。本研究通过原位热交联技术，结合2-乙基氰基丙烯酸酯（2-ethyl cyanoacrylate, CA）、聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯（polyethylene glycol methyl ether acrylate, PEGMEA）、琥珀腈（succinonitrile, SN）和氟代碳酸乙烯酯（fluoroethylene carbonate, FEC）添加剂，开发了一种具有形状记忆效应的新型双相固态电解质，旨在解决上述问题。

研究流程

1. 材料制备
   通过原位热交联技术，将CA、PEGMEA、SN和FEC混合，制备双相固态电解质。采用两步混合法，确保PCE（plastic crystal electrolyte）均匀分散在聚合物基质中，形成连续的三维锂离子传输通道。

2. 性能测试

   • 离子电导率测试：使用电化学阻抗谱（EIS）测量室温下的离子电导率，结果为1.9 mS cm⁻¹。
     
   • 电化学窗口测试：通过线性扫描伏安法（LSV）和电压浮动测试，测得氧化电位为4.9 V（vs. Li/Li⁺）。
     
   • 锂离子迁移数测试：通过对称电池测试，测得锂离子迁移数（tLi⁺）为0.56。
     
   • 机械性能测试：通过拉伸测试，评估电解质的机械弹性，结果显示伸长率约为258%。
     
   • 热稳定性测试：通过热重分析（TGA）评估电解质的热稳定性，结果显示在333.89℃开始分解。
     

3. 电池性能测试

   • 对称电池测试：Li//Li对称电池在0.1 mA cm⁻²下稳定运行1600小时，临界电流密度为0.5 mA cm⁻²。
     
   • 全电池测试：使用LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM 811）正极和11 µm双相电解质，电池在250次循环后容量保持率>92%，在2 C倍率下放电容量为126 mAh g⁻¹，在4.5 V高电压下放电容量为208 mAh g⁻¹。
     

4. 界面分析
   通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等技术，分析电池循环后的正负极界面，发现双相电解质在锂金属表面形成了致密且均匀的固态电解质界面（SEI）层，有效抑制了锂枝晶的生长。

主要结果

1. 离子电导率：双相电解质的室温离子电导率为1.9 mS cm⁻¹，显著高于传统的PEO基电解质。
   
2. 电化学窗口：氧化电位达到4.9 V，表明其具有优异的高电压稳定性。
   
3. 锂离子迁移数：tLi⁺为0.56，高于传统电解质的0.117，表明其具有快速的锂离子传输能力。
   
4. 机械性能：伸长率为258%，显示出优异的机械弹性。
   
5. 电池性能：NCM 811//Li全电池在250次循环后容量保持率>92%，在高电压下表现出优异的电化学性能。
   
6. 界面稳定性：双相电解质在锂金属表面形成了致密且均匀的SEI层，有效抑制了锂枝晶的生长。

结论

本研究成功开发了一种具有高离子电导率、宽电化学窗口和高热稳定性的双相固态聚合物电解质，解决了当前固态电解质在锂金属电池中的应用难题。该电解质不仅具有优异的电化学性能，还表现出形状记忆效应，能够在外部刺激下恢复原始形状。研究结果表明，双相电解质在高能量密度锂金属电池中具有广阔的应用前景。

研究亮点

1. 高离子电导率：室温下离子电导率达到1.9 mS cm⁻¹，显著高于传统电解质。
   
2. 宽电化学窗口：氧化电位为4.9 V，表现出优异的高电压稳定性。
   
3. 形状记忆效应：电解质能够在外部刺激下恢复原始形状，具有广泛的应用潜力。
   
4. 界面稳定性：在锂金属表面形成致密且均匀的SEI层，有效抑制了锂枝晶的生长。
   

其他有价值的内容

本研究还通过同步辐射X射线断层扫描技术，研究了锂金属在双相电解质中的沉积行为，发现其能够实现均匀的锂沉积，进一步验证了双相电解质的优异性能。此外，研究还展示了双相电解质在宽温度范围内的电化学性能，表明其在极端环境下的应用潜力。

本研究为高能量密度锂金属电池的开发提供了重要的理论和实验依据，具有重要的科学价值和应用前景。