近日，《Environmental Monitoring and Assessment》期刊（2024年，卷196，文章号390）在线发表了一篇由中国西北师范大学地理与环境科学学院的刘敏霞、王晓文和王洋共同完成的研究论文，题为《Interactions between aerosols and surface ozone in arid and semi-arid regions of China》（中国干旱与半干旱地区气溶胶与地表臭氧的相互作用）。该研究聚焦于中国广袤的干旱与半干旱区域，深入探讨了大气气溶胶如何通过辐射效应影响地表臭氧浓度这一关键科学问题，旨在阐明其内在机制与主导因素。
研究的学术背景 地表臭氧（surface ozone）作为对流层底部的一种重要污染物，主要由氮氧化物、一氧化碳和挥发性有机物等前体物在特定气候条件下发生光化学反应生成。高浓度的地表臭氧会导致城市光化学烟雾，对人体健康和生态系统构成严重危害。另一方面，大气气溶胶（aerosols）是悬浮在空气中的固体或液体颗粒系统，例如细颗粒物（PM2.5）和粗颗粒物（PM10）。气溶胶不仅本身是污染物，还能通过吸收和散射太阳辐射，改变到达地表的辐射通量，从而影响气候系统和地表的光化学反应速率，间接调控臭氧的生成与清除。在干旱与半干旱地区，沙尘天气频发，气溶胶（尤其是沙尘气溶胶）浓度高、变化大，其与臭氧的相互作用机制尤为复杂且独特。
尽管已有研究表明气溶胶与臭氧之间存在显著的相互作用——臭氧是气溶胶形成过程中的重要氧化剂，而气溶胶又通过辐射效应和非均相化学过程影响臭氧的产生——但具体的作用机制，特别是“气溶胶-辐射-地表臭氧”这一链条中的主导因素，尚未完全阐明。特别是在沙尘天气背景下，两者协同变化的规律与控制基础仍不清晰。因此，本研究旨在填补这一空白，通过综合分析观测数据与模型模拟，揭示中国干旱半干旱区气溶胶与地表臭氧的时空变化特征、相互关系及辐射强迫在其中扮演的角色，以期为该区域气溶胶与臭氧的协同控制提供理论参考。
研究详细工作流程 本研究采用了多源数据融合分析与模型模拟相结合的综合方法，工作流程可概括为以下几个主要步骤：
第一步：研究区域界定与数据收集（2014-2021年）。 研究区域覆盖中国西北及华北的干旱与半干旱区（纬度36.73–49.95°N，经度73.43–123.92°E），总面积约243万平方公里，包括新疆、甘肃西北部、陕西北部及内蒙古中西部等地。该区域降水稀少、气候干燥、春季多风沙。 研究人员系统收集了2014年至2021年共8年的多源数据： 1. 气溶胶光学厚度（Aerosol Optical Depth， AOD）：来自MODIS日产品（MCD19A2），选取550纳米波段数据，并进行了质量评估、格式转换、拼接与裁剪处理。 2. 颗粒物浓度与地表臭氧：PM2.5、PM10质量浓度及地表臭氧浓度数据来自中国环境监测总站。 3. 气象数据：温度和降水数据来自中国国家气象信息中心的中国地面累年值月值数据集。 4. 辐射数据：直接辐射和散射辐射数据来自美国国家航空航天局（NASA）的再分析数据集。 5. 气溶胶微物理光学特性参数：包括Ångström指数（AE，与颗粒物尺寸成反比）、单次散射反照率（SSA）、不对称因子（ASY）和消光Ångström指数（EAE），这些数据来自AERONET（气溶胶自动观测网）的地基观测。 6. 模型工具：研究采用了HYSPLIT（混合单粒子拉格朗日积分轨迹）模型用于后向轨迹分析，以及SBDART（圣巴巴拉离散纵坐标大气辐射传输）模型用于计算气溶胶辐射强迫。
第二步：时空变化特征与相关性分析。 对收集的AOD、PM10、PM2.5、地表臭氧等数据进行时间序列分析，绘制月变化图，计算其季节特征和趋势。同时，计算PM2.5与PM10的比值（PM2.5/PM10），该比值被用作判断污染类型的指标：比值高（>0.5）通常指示人为源二次污染物贡献大，污染水平高；比值低（<0.5）则指示沙尘等粗粒子贡献大，污染水平相对较低。此外，还分析了AOD与AE的散点关系，结合已知的阈值（如AOD>0.25且AE<0.7指示沙尘气溶胶），对不同季节的主导气溶胶类型进行判别。最后，运用统计方法分析了地表臭氧、PM10与关键气象因子（温度、降水）之间的季节相关性。
第三步：污染物来源传输路径分析（以呼和浩特为例）。 选取污染相对严重的典型城市呼和浩特作为案例点，利用TrajStat软件驱动HYSPLIT模型，计算2021年不同季节抵达呼和浩特的气团后向轨迹。通过对轨迹进行聚类分析，确定输送地表臭氧和PM10污染的主要气流路径和潜在源区，从而理解区域传输对当地污染的影响。
第四步：气溶胶辐射强迫（ARF）计算及其与地表臭氧的关联分析。 这是本研究的核心建模环节。研究人员利用SBDART模型（版本2.4）定量计算了气溶胶的辐射强迫。模型需要输入包括AOD、SSA、ASY和地表反照率在内的关键参数，以及时间、日期、经纬度信息（用于计算太阳天顶角）。模型运行以1小时为间隔，模拟24小时内在大气顶层（TOA）和地表（SFC）的净短波辐射通量。气溶胶辐射强迫（ARF）定义为有气溶胶存在时的净辐射通量与无气溶胶（洁净大气）时的净辐射通量之差。具体计算了大气顶层辐射强迫（ARF_TOA）、地表辐射强迫（ARF_SFC）以及整层大气辐射强迫（ARF_ATM = ARF_TOA - ARF_SFC）。研究特别选取了2021年3月12日至19日（期间发生了近十年来最强的沙尘天气过程之一）作为典型时段，运行SBDART模型，并将计算得到的ARF值与同时段的AOD、地表臭氧浓度观测值进行对比分析，以揭示在强沙尘事件中，气溶胶引起的辐射变化如何影响地表臭氧。
第五步：沙尘天气过程的多要素协同变化分析。 针对上述2021年3月的强沙尘过程，进行深入的案例剖析。将PM2.5、PM10、地表臭氧、直接辐射、散射辐射、平均相对湿度和平均气温在事件期间（3月12-19日）的逐日变化进行同步绘图和分析。通过对比沙尘暴发生日（3月14-15日）与前后晴好或阴雨天气下各参数的差异，直观展示沙尘天气如何通过改变辐射平衡和气象条件来影响地表臭氧浓度。
研究主要结果 1. 气溶胶与地表臭氧的时空变化特征显著。 AOD和PM10呈现出相同的月变化趋势：春季和冬季为高值期，夏季和秋季为低值期。这主要归因于春季的风沙天气和冬季因采暖、边界层降低导致的人为污染物累积。地表臭氧则呈现相反的季节模式：春季和夏季浓度高，秋季和冬季浓度低。夏季的高温、强太阳辐射和长日照时数加速了光化学反应，导致臭氧及其前体物生成速率加快。 PM2.5/PM10比值分析显示，冬季比值大于0.5，表明冬季污染以二次污染物为主，污染水平高；而其他季节比值小于0.5，表明污染主要由沙尘、机动车尾气和煤烟混合构成，污染水平相对较低。AOD-AE散点图分析进一步证实，春季和夏季以沙尘和城市/工业气溶胶为主，秋季和冬季则以城市/工业和大陆污染气溶胶为主。统计分析发现，地表臭氧与细颗粒物（如PM2.5）呈正相关，与粗颗粒物（如PM10）呈负相关。粗颗粒物因比表面积大，可为大气化学反应提供更多表面，促使臭氧前体物氮氧化物转化为硝酸盐，从而限制臭氧的生成。
2. 气象因子的影响具有季节性差异。 温度与地表臭氧在所有季节均呈正相关，高温加速光化学反应和 precursor 的产生。温度与PM10在夏、秋、冬三季呈负相关，因为高温加强空气对流，不利于颗粒物积聚。降水与PM10在所有季节均呈负相关，降雨对颗粒物有清除作用。降水与地表臭氧在春季和冬季呈负相关，降水清除颗粒物和前体物导致臭氧降低；但在夏秋季，温度的影响远大于降水，因此相关性不显著。
3. 区域传输是重要污染来源。 对呼和浩特的后向轨迹分析表明，影响其地表臭氧和PM10的气流轨迹主要来自西北方向。春季和冬季，西北气流（来自西伯利亚、蒙古国西部和内蒙古西北部）是主要输送路径；夏季则受周边城市和南部气流的局地影响更明显。这表明，西北部内陆地区和蒙古国西部是影响研究区域，特别是像呼和浩特这样的城市，污染物浓度的重要外部输送源区。
4. 气溶胶辐射强迫在沙尘天气下对地表臭氧产生显著抑制效应。 SBDART模型的模拟结果显示，在2021年3月沙尘事件期间，随着AOD急剧升高（气溶胶负载增加），ARF_SFC（地表辐射强迫）值显著变负，意味着到达地表的太阳辐射大幅减少，产生冷却效应。与此同时，地表臭氧浓度同步出现明显下降。这清晰地揭示了其中的物理化学链式反应：沙尘气溶胶的增加导致地表接收的辐射减少，引起降温；较低的温度减慢了地表臭氧前体物的化学反应速率；同时，辐射减弱本身也直接降低了大气光解速率，从而共同导致了地表臭氧浓度的降低。ARF_TOA的值也变为负值但略小于ARF_SFC，而ARF_ATM为正值，表明气溶胶吸收了太阳辐射导致大气层增温。
5. 沙尘天气过程案例剖析证实了辐射与气象因子的协同作用。 对2021年3月12-19日的过程分析显示，在3月14-15日沙尘暴发生时，PM10浓度急剧飙升，直接辐射值骤降，散射辐射值猛增（因为沙尘粒子强烈散射阳光），地表臭氧浓度随之下降。同时，平均气温降低，平均相对湿度上升。这些同步变化印证了模型结论：沙尘天气通过“减少辐射->降低温度->减慢光化学反应”这条路径，有效抑制了地表臭氧的生成。在晴好天气，直接辐射远大于散射辐射；而在沙尘天气，散射辐射则远大于直接辐射。
研究结论 本研究系统揭示了中国干旱与半干旱地区气溶胶与地表臭氧相互作用的特征与机制，主要结论如下： 1. AOD与PM10时空变化一致，春冬高、夏秋低；地表臭氧则夏春高、秋冬低。 2. 冬季污染以二次污染物为主，程度严重；其他季节以沙尘、机动车尾气等混合污染为主，程度相对较低。地表臭氧与细颗粒物正相关，与粗颗粒物负相关。 3. 温度与地表臭氧在所有季节正相关；降水对PM10有普遍的清除作用，并在春冬季与臭氧负相关。区域传输分析表明，来自西北部（内蒙古西北部、蒙古国西部）的气流是输送地表臭氧和PM10污染的重要途径。 4. 利用SBDART模型量化了气溶胶的辐射强迫效应。研究发现，在强沙尘天气下，地表辐射强迫（ARF_SFC）负值增大（冷却效应增强），导致到达地表的辐射减少和温度下降，进而减缓了地表臭氧前体物的化学反应速率，最终致使地表臭氧浓度降低。这明确了在沙尘背景下，气溶胶通过辐射效应抑制地表臭氧生成的关键物理机制。
研究的意义与价值 本研究的科学价值在于，首次在中国干旱半干旱区域这一特定环境下，综合运用长期观测数据、轨迹模型和辐射传输模型，清晰地刻画并量化了“气溶胶（特别是沙尘）-辐射强迫-气象条件-地表臭氧”之间的动态耦合关系，阐明了沙尘天气抑制臭氧的辐射冷却机制。其应用价值突出体现在为协同控制大气复合污染提供了重要的理论基础和决策参考。在干旱半干旱地区，春季沙尘与夏季臭氧污染可能交替或复合出现，理解其相互制约关系有助于制定更精准、更高效的区域空气质量管理策略，例如在沙尘频发期，对臭氧前体物的控制可能需要考虑气溶胶本身已产生的抑制效应。
研究亮点 1. 研究对象的特殊性：聚焦于中国干旱与半干旱这一生态环境脆弱、沙尘与人为污染交织的典型区域，研究问题具有鲜明的区域特色和现实意义。 2. 多技术方法融合：有机结合了遥感反演（AOD）、地面监测（PM、O3、气象）、统计分析和两种专业模型（HYSPLIT用于源解析，SBDART用于辐射定量计算），形成了从现象描述、关联分析到机制阐释的完整证据链。 3. 机制阐释的深化：不仅停留在气溶胶与臭氧的统计相关性分析上，更进一步通过辐射传输模型，定量揭示了沙尘气溶胶如何通过改变辐射能量收支和温度来影响臭氧化学生成速率，将宏观观测与微观物理化学过程链接起来。 4. 案例剖析的典型性：选取近十年最强的沙尘天气过程进行深入分析，使辐射强迫的效应及其对臭氧的抑制机制展现得尤为清晰和有力。
这项由刘敏霞团队完成的研究，通过严谨的分析与模拟，增进了我们对干旱半干旱地区气溶胶-臭氧相互作用复杂性的理解，其研究成果对于应对该区域独特的大气环境挑战具有重要的学术指导意义和实践参考价值。