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多层组装分层微结构与层间电导率失配协同作用实现高性能三明治压力传感器

期刊:Chemical Engineering JournalDOI:10.1016/j.cej.2026.179670

基于分层微结构多层组装与层间电导率失配协同作用的高性能三明治结构压力传感器

主要作者与发表信息 本研究由天津城建大学材料科学与工程学院的韩雪(Xue Han)、王曦(Xi Wang)等人,天津大学机械工程学院的谢宇新(Yu-xin Xie)以及天津城建大学材料科学与工程学院的鲁从华(Conghua Lu)等研究者共同完成。该研究成果发表于Chemical Engineering Journal期刊第545卷,论文于2026年7月17日被接收,并于2026年7月20日在线发表。

学术背景 该研究属于柔性可穿戴电子器件领域中的柔性压力传感器方向。随着现代科技的迅速发展,柔性压力传感器因其在人造电子皮肤、智能机器人、健康监测和人机交互等领域的广泛应用而备受关注。在各类压力传感器中,基于压阻效应的电阻式传感器因其器件结构简单、制备容易、信号处理便捷等显著优势而受到特别重视。然而,目前制造同时兼具高灵敏度(Sensitivity)和宽压力检测范围(Pressure detection range)的高性能压力传感器仍然是一个巨大的挑战。传统的单一微结构设计,如仿生微结构(Bio-templated microstructures)或多孔结构(Porous microstructures),往往难以克服灵敏度与压力检测范围之间的固有矛盾。虽然近期研究开始尝试整合多种微结构和引入电导率梯度多层结构来提升性能,但对于夹层式传感电极结构中层间电导率匹配,特别是电导率失配(Conductivity mismatching)对传感性能影响的系统性研究却极为匮乏,其背后的机理也尚未被充分探索。因此,本研究旨在提出一种新颖的策略,通过耦合多层微结构组装与层间电导率失配控制,开发出兼具高灵敏度和宽压力检测范围的柔性压力传感器。

详细研究流程 研究团队设计并执行了一套完整且逻辑清晰的研究流程,主要包括以下几个步骤:

首先,是仿生微结构传感层的制备。研究者选用中国月季(Chinese rose)花瓣作为生物模板,利用聚二甲基硅氧烷(PDMS)进行两次复制成型。第一次复制得到具有月季花瓣负微结构(微凹坑阵列)的PDMS(−)片层;在经过氧气等离子体处理并沉积聚吡咯(PPy)后,得到PPy(−)片层。随后以PPy(−)为模板进行第二次PDMS复制,成功得到具有正微结构(微乳突阵列)的PDMS(+)片层。该片层表面复制了月季花瓣的周期性微乳突及其表面的纳米褶皱,构成了分层次的微纳结构。通过控制PPy的聚合时间(tp),可以调控表面微结构的层级粗糙度。

其次,是多孔结构传感层的制备。该团队采用粒径筛选过的氯化钠(NaCl)颗粒作为牺牲模板(Sacrificial template)。将PDMS预聚体浇筑在致密堆积的NaCl颗粒上,固化后通过超声水洗去除NaCl模板,即可获得具有多孔结构的PDMS(p)片层。通过调节NaCl颗粒的粒径,可以控制所得孔的大小。

再次,是导电材料的沉积与传感器组装。为了系统研究层间电导率的影响,研究者选用了两种电导率相差约一个数量级的导电材料:PPy(导电性相对较差)和银(Ag)(导电性良好)。通过在PDMS(+)和多孔PDMS(p)片层上分别沉积PPy或Ag,得到了一系列具有不同电导率和微结构的导电传感层,如PPy(+)、Ag(+)、PPy(p)和Ag(p)。最后,研究者将这些单一的传感层组装成三种基本类型的压力传感器:(1)面-面对扣的仿生微结构传感器(如PPy(+)/PPy(+));(2)铜箔电极夹持多孔结构传感器(如Cu/PPy(p)/Cu);(3)将一片多孔传感中间层夹在两个仿生微结构表面层之间的三明治结构传感器(如Ag(+)/PPy(p)/Ag(+))。

第四,是系统的性能表征与机理探究。所有压力传感器的电学性能均使用数字源表(Keithley 2450)进行采集。研究者系统地表征了不同传感器在加载压力下的灵敏度、压力检测范围、响应/恢复时间、循环稳定性等关键性能指标。为进一步阐明传感机理,研究团队还应用了有限元模拟(Finite Element Simulation)软件,建立了包含球形乳突表面层和多孔中间层的传感器模型,并耦合了结构力学和电流两个物理场,模拟了传感器在不同压力下的形变、应力分布和电流变化,从而在理论上验证了实验观察到的现象。

主要实验结果及其逻辑关系 实验获得了系统且层次分明的结果,清晰地揭示了微结构组装与电导率失配的协同作用机制。

研究首先比较了单一仿生微结构传感器的性能。结果显示,PPy(+)/PPy(+)型传感器在0-2 kPa低压区的灵敏度高达47.63 kPa⁻¹,远优于Ag(+)/Ag(+)型的5.47 kPa⁻¹。这初步表明,具有较大初始电阻(即较差电导率)的传感层在受压时能产生更大的相对电流变化,从而获得更高灵敏度。然而,这类单一微结构传感器的压力检测范围有限(如Ag(+)/Ag(+)仅0-6 kPa),因为微乳突的形变在高压下趋于饱和。

随后,对单一多孔结构传感器的研究显示,其灵敏度极低(如Cu/PPy(p)/Cu仅为0.20 kPa⁻¹),但这一结果验证了多孔结构能承受更大形变而不易断裂的特性,为拓展压力检测范围提供了结构基础。

关键发现来自于对三明治结构传感器(Ag(+)/PPy(p)/Ag(+))的研究。这种将多孔PPy(p)中间层夹在两个高导电性Ag(+)表面层之间的配置,表现出卓越的综合性能。其灵敏度飙升至52.63 kPa⁻¹,同时压力检测范围拓宽至0-46 kPa。这一性能相比单一微结构传感器,灵敏度和检测范围均实现了质的飞跃。通过改变组合进行对比实验,研究者发现了决定性能的关键规律:当组合为“良导体表面层/不良导体中间层”时,传感器性能最佳。固定表面层时,使用不良导体的PPy(p)中间层性能优于良导体的Ag(p);固定中间层时,使用良导体的Ag(+)表面层性能优于不良导体的PPy(+)。这无可辩驳地证明了层间电导率失配,而不仅仅是多层微结构本身,是实现高性能的核心。

有限元模拟结果与实验数据高度吻合,进一步揭示了其中的协同工作机理。在低压下,相对柔软的PPy(p)多孔中间层优先变形,与上下具有较高硬度的Ag(+)微乳突表面层快速建立紧密接触,导致接触面积剧增,产生高灵敏度。在高压下,多孔中间层内部的空隙开始闭合,内部导电通路发生大规模重构,导致电阻持续变化,从而维持了在宽压力范围内的响应能力。相比之下,若三层均使用Ag,则整体电阻变化率很小,灵敏度低;若表面层用PPy而中间层用Ag,则表面层导电性差限制了电流传输,同样导致性能不佳。因此,是精心设计的“力学(硬-软-硬梯度)与电学(高导电-低导电-高导电梯度)”的双重梯度的协同作用,共同塑造了传感器卓越的性能。

此外,该三明治压力传感器还展现了快速的响应时间(~45 ms)和恢复时间(~50 ms),以及超过2600次循环的优异稳定性,证明了其在实际应用中的可靠性。

结论与研究价值 该研究成功开发了一种制备高性能柔性压力传感器的简便而高效的方法。其核心创新在于提出并验证了“多层分层次微结构组装与层间电导率失配协同作用”的设计策略。通过将高导电性的仿生微结构表面层与弱导电性的多孔中间层进行三明治式组装,巧妙地解耦并同时优化了灵敏度和压力检测范围这两个长期以来相互制约的关键性能参数。所产生的传感器不仅性能指标(灵敏度52.63 kPa⁻¹,检测范围0-46 kPa)十分突出,而且制备方法基于成熟的模板法和组装技术,具有成本效益高、重复性好和性能可调性强的优势。

在实际应用价值方面,该高性能传感器展示了巨大的潜力。它不仅能精准监测微弱的生理信号,如手腕脉搏(可清晰分辨P波、T波、D波),还能检测从细微的肌肉运动(如皱眉、抬脚)到大幅度的关节运动(如手指、手腕、手肘弯曲)等各类人体活动。更进一步,该传感器还成功应用于声音信号的检测,能够区分不同频率和强度的声波,并实现了对不同说话者特定字母发音的声纹识别。这些应用演示表明,该传感器在可穿戴健康监护、疾病诊断、人机交互以及语音识别辅助技术等领域具有广阔的应用前景。

研究亮点 本研究的亮点主要体现在三个方面。第一,是具有高度创新性的设计策略:首次系统性阐明并利用夹层结构中的层间电导率失配效应,将其与多层微结构的力学优势相结合,为突破传感器性能瓶颈提供了全新思路。第二,是深刻且具有说服力的机理解释:通过结合系统的对比实验与多物理场有限元模拟,清晰地揭示了“力学变形”和“电学传导”双重梯度协同作用的物理本质,为未来高性能传感器的理性设计提供了理论指导。第三,是优异的综合性应用演示:该传感器不仅能检测传统的压力和应变,还成功拓展至高保真的声波检测和声纹识别,展示了其作为多功能感知平台的巨大潜力,超越了常规压力传感器的单一功能范畴。

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