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作者及机构

本研究的主要作者包括Wenwen Huang、Hui Wang、Weiyue Hu、Daoshan Yang、Shitao Yu、Fusheng Liu和Xiuyan Song。研究机构包括青岛大学分子工程与生态化学重点实验室、青岛农业大学化学与制药科学学院以及青岛科技大学化学工程学院。该研究于2021年1月5日发表在《RSC Advances》期刊上。

学术背景

本研究的科学领域为高分子材料的化学回收，特别是聚碳酸酯（Polycarbonate, PC）的降解与双酚A（Bisphenol A, BPA）的回收。传统BPA生产工艺成本高且复杂，因此寻找一种高效且环保的BPA生产方法具有重要意义。深共熔溶剂（Deep Eutectic Solvents, DESs）因其低成本、低毒性、低熔点、不挥发、易制备、可回收和可生物降解等特性，成为研究热点。本研究旨在开发一种基于咪唑类DESs的绿色催化剂，用于在无金属和无溶剂的条件下催化PC的甲醇解反应，从而高效回收BPA。

研究流程

研究流程包括以下几个步骤：

1. DESs的合成：首先，合成了基于咪唑类的DESs，具体为[emimoh]Cl-2urea。该DES通过将1-羟乙基-3-甲基咪唑氯盐（[emimoh]Cl）与尿素按1:2的摩尔比混合，在80°C下搅拌2小时制备而成。

2. PC甲醇解反应：将4.0 g PC与0.4 g [emimoh]Cl-2urea在甲醇中反应，甲醇与PC的摩尔比为5:1，反应温度为120°C，反应时间为2小时。反应在高压釜中进行，反应结束后冷却至室温，过滤未反应的PC残渣，并通过蒸馏去除甲醇和二甲基碳酸酯（DMC），最终得到BPA。

3. 反应条件优化：研究了反应温度、反应时间、DES与PC的质量比以及甲醇与PC的摩尔比对反应的影响。结果表明，在120°C、DES与PC质量比为0.1:1、甲醇与PC摩尔比为5:1、反应时间为2小时的条件下，PC的转化率和BPA的收率分别达到100%和98%。

4. DES的重复使用性：评估了[emimoh]Cl-2urea的重复使用性能。结果表明，该DES在重复使用4次后，催化活性无明显下降。

5. 动力学研究：研究了[emimoh]Cl-2urea催化PC甲醇解的动力学行为。结果表明，该反应为伪一级反应，活化能为133.59 kJ mol⁻¹。

6. 反应机理探讨：提出了PC甲醇解的可能反应机理，认为DES中的氢键作用提高了甲醇中氧原子的电负性，促进了甲醇对PC酯键的攻击，最终导致PC降解为BPA和DMC。

主要结果

1. DESs的合成与表征：成功合成了[emimoh]Cl-2urea，并通过FT-IR和¹H NMR对其结构进行了表征。结果表明，DES中的氢键作用显著提高了其催化活性。

2. PC甲醇解反应：在优化条件下，PC的转化率和BPA的收率分别达到100%和98%，表明[emimoh]Cl-2urea具有高效的催化性能。

3. 反应条件优化：研究发现，反应温度是影响PC甲醇解的主要因素，120°C为最佳反应温度。DES与PC的质量比和甲醇与PC的摩尔比对反应也有显著影响。

4. DES的重复使用性：[emimoh]Cl-2urea在重复使用4次后，催化活性无明显下降，表明其具有良好的重复使用性能。

5. 动力学研究：PC甲醇解反应为伪一级反应，活化能为133.59 kJ mol⁻¹，表明该反应在较低温度下即可高效进行。

6. 反应机理探讨：提出了基于氢键作用的PC甲醇解反应机理，解释了DES如何促进PC降解为BPA和DMC。

结论

本研究开发了一种基于咪唑类DESs的绿色催化剂[emimoh]Cl-2urea，用于在无金属和无溶剂的条件下高效催化PC的甲醇解反应，成功回收了BPA。该催化剂具有高效、环保、可重复使用等优点，为高分子废弃物的化学回收提供了新的思路和方法。

研究亮点

1. 高效催化性能：在优化条件下，PC的转化率和BPA的收率分别达到100%和98%。

2. 绿色环保：反应在无金属和无溶剂的条件下进行，符合绿色化学的原则。

3. 良好的重复使用性：[emimoh]Cl-2urea在重复使用4次后，催化活性无明显下降。

4. 反应机理创新：提出了基于氢键作用的PC甲醇解反应机理，为类似反应提供了理论指导。

其他有价值的内容

本研究还通过FT-IR、¹H NMR和TGA等手段对DES和反应产物进行了详细表征，验证了DES的结构稳定性和反应产物的纯度。此外，动力学研究为PC甲醇解反应的工业应用提供了理论依据。