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作者与发表信息

该研究由Tengrui Wang、Bo Chen、Yijie Liu等作者共同完成，主要研究机构包括同济大学、西南交通大学、华中科技大学和西安交通大学。该研究于2025年4月18日发表在《Science》期刊上。

学术背景

该研究聚焦于固态锂金属电池（Solid-State Lithium Metal Batteries, SSBs）领域，特别是锂金属负极（Lithium Metal Anode, LMA）在循环过程中的疲劳问题。SSBs因其高能量密度和高安全性被认为是电动汽车的理想选择，但在实际应用中，锂枝晶的生长和电池短路问题严重限制了其商业化进程。尽管界面接触不良和锂离子扩散速度不足被认为是SSBs失效的主要原因，但即使在这些问题得到改善后，短路问题仍然存在。因此，研究者提出锂金属负极的疲劳可能是导致SSBs失效的关键因素，并试图通过实验和模拟揭示这一现象的机制。

研究流程

1. 实验设计与材料选择
   研究采用了石榴石型固态电解质Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12（LLZTO）作为模型电解质，因其对锂金属具有优异的稳定性。研究者组装了对称型Li|LLZTO|Li电池，并进行了剥离电流密度测试（CSC测试）、逐步增加循环电流测试（CCD测试）和长期循环电流密度测试。

2. 原位扫描电子显微镜（Operando SEM）实验
   研究者设计了一种结合扫描电子显微镜（SEM）和电化学工作站的原位实验装置，实时观察了锂金属负极与LLZTO界面在充放电过程中的动态演化。通过这一技术，研究者观察到锂金属在剥离过程中逐渐形成微孔，并最终导致界面阻抗增加。

3. 疲劳机制验证
   为了验证锂金属负极的疲劳现象，研究者选择了低电流密度（0.1 mA/cm²）和超低容量（0.0083 mAh/cm²）进行循环测试。即使在如此温和的条件下，锂金属负极仍出现了缺陷和滑移带，表明疲劳现象的存在。

4. 力学与电化学的定量关系
   研究者通过相场模拟和原位力学测试，验证了锂金属在循环过程中经历的应力变化，并应用Coffin-Manson方程定量描述了锂金属疲劳与电池寿命之间的关系。该方程表明，锂金属的疲劳寿命与电流密度和容量呈负相关。

5. 合金负极的验证
   为了验证提高锂金属疲劳强度对电池寿命的影响，研究者制备了Li20Zn和Li4Mg合金负极。实验结果表明，这些合金负极因其更高的机械强度和疲劳寿命，显著延长了电池的循环寿命。

主要结果

1. 锂金属负极疲劳现象的发现
   通过原位SEM观察和力学测试，研究者首次揭示了锂金属负极在循环过程中出现的疲劳现象。这一现象与金属材料在循环载荷下的疲劳行为相似，表明锂金属负极的疲劳是SSBs失效的重要原因。

2. 界面演化与失效机制
   研究者在剥离过程中观察到锂金属负极逐渐形成微孔，并最终导致界面阻抗增加。这一过程与锂金属疲劳引发的裂纹扩展相似，表明疲劳是导致界面退化的关键因素。

3. Coffin-Manson方程的应用
   研究者通过相场模拟和实验数据验证了Coffin-Manson方程在SSBs中的适用性。该方程成功量化了电流密度、容量、锂金属力学性能与电池寿命之间的关系。

4. 合金负极的验证
   Li20Zn和Li4Mg合金负极的实验结果表明，提高锂金属的疲劳强度可以显著延长电池的循环寿命。这一发现为设计高性能SSBs提供了新的思路。

结论

该研究首次揭示了锂金属负极疲劳在SSBs失效中的关键作用，并通过实验和模拟验证了这一现象的普遍性。研究者成功应用Coffin-Manson方程量化了锂金属疲劳与电池寿命之间的关系，并提出了通过提高锂金属疲劳强度来延长电池寿命的策略。这一研究不仅为理解SSBs失效机制提供了新的物理基础，还为设计高性能固态电池提供了重要指导。

研究亮点

1. 首次揭示锂金属负极疲劳现象
   该研究首次通过实验和模拟验证了锂金属负极在循环过程中出现的疲劳现象，填补了该领域的研究空白。

2. Coffin-Manson方程的应用
   研究者成功将Coffin-Manson方程应用于SSBs领域，量化了锂金属疲劳与电池寿命之间的关系，为电池设计提供了理论依据。

3. 合金负极的验证
   通过实验验证了Li20Zn和Li4Mg合金负极在延长电池寿命方面的潜力，为高性能SSBs的开发提供了新思路。

其他价值

该研究不仅具有重要的科学价值，还为固态电池的商业化应用提供了技术支持。通过揭示锂金属负极疲劳的机制，研究者为解决SSBs的短路问题提供了新的解决方案，推动了固态电池技术的发展。

这篇报告详细介绍了该研究的背景、流程、结果和意义，适合向其他研究者传达该研究的核心内容和重要发现。