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扭角双层二硒化钨中的超导性

期刊:NatureDOI:10.1038/s41586-024-08116-2

这项研究报告发表在《自然》(Nature)期刊2025年1月23日出版的637卷上,题为《扭曲双层二硒化钨中的超导性》(Superconductivity in twisted bilayer WSe2)。研究的核心作者来自康奈尔大学应用与工程物理学院(Yiyu Xia)、康奈尔大学原子与固体物理实验室(Zhongdong Han)、日本国立材料科学研究所(Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi)、以及康奈尔大学纳米尺度科学卡弗里研究所(Jie Shan & Kin Fai Mak)。其中Yiyu Xia和Zhongdong Han为共同第一作者。

本研究的学术背景集中于凝聚态物理领域,特别是莫尔(Moiré)材料和强关联电子系统。莫尔材料通过将两层晶体以微小角度扭转堆叠,可以形成平带(flat bands),从而极大地增强电子间的关联效应。在石墨烯莫尔材料中,科学家已经观测到了包括超导在内的多种新奇量子物态。然而,在同样具有丰富物理性质的过渡金属二硫族化物(Transition-Metal Dichalcogenide, TMD)半导体莫尔材料(如WSe2)中,尽管已观察到莫特(Mott)绝缘体、广义维格纳晶体、陈绝缘体等多种关联相,但稳健的超导性一直未能实现,这成为了理解平带超导机理的一个关键谜题。因此,本研究旨在探索并确认在扭曲双层二硒化钨(twisted bilayer WSe2, tWSe2)中是否存在本征的超导态,并深入表征其性质,以填补这一空白并挑战当前对平带超导的理解。

研究的详细工作流程包含以下几个核心步骤。首先,研究人员设计和制备了高质量的、具有特定扭转角度(3.65° 和 3.5°)的双层WSe2器件。器件的制备采用了“撕裂-堆叠”和逐层干法转移技术。结构上,器件为双栅极(顶栅和底栅)设计,栅极材料为多层六方氮化硼和石墨烯,用以独立且连续地调控样品中的空穴莫尔填充因子(ν)和垂直于样品的电场(E)。为了在毫开尔文温度下实现良好的欧姆接触,研究者使用了铂(Pt)作为接触电极,并辅以钯(Pd)接触栅对接触区域进行重掺杂,成功将接触电阻降至10-40 kΩ。此外,还采用了Pd分裂栅来关闭任何平行导电通道,确保测量信号仅来自定义的器件沟道。这些精密的器件工程是观测到稳定超导态的关键前提。

其次,是对器件基本电学性质的表征和标定。在稀释制冷机中进行电输运测量前,研究者首先在高磁场下通过量子振荡(Quantum Oscillations)和霍夫施塔特振荡(Hofstadter oscillations)精确校准了莫尔密度(nm ≈ 4.25 × 10^12 cm^(-2))和扭转角度(3.65° ± 0.01°)。他们还利用连续介质模型计算了特定扭转角度下tWSe2的能带结构和态密度,预测了范霍夫奇点(Van Hove Singularity, VHS)的位置及其随电场的变化,为后续实验数据分析提供了理论框架。

第三,是系统的低温电输运测量,这是研究的核心实验环节。研究人员在低至50 mK的温度下,系统地扫描了栅压(即ν和E)构成的二维相图,测量了纵向电阻(R)。他们发现,在零电场附近、半带填充(ν = 1)时,出现了一个狭窄的零电阻区域。为了证实该零电阻态是超导态,他们进行了一系列标准验证实验:1)电流-电压特性:测量微分电阻(dV/dI)随偏置电流(I)和温度(T)的变化,观察到存在一个临界电流(Ic),当电流超过Ic时零电阻态被破坏,且Ic随温度升高连续下降至零。2)温度依赖性:测量零偏置电阻(R)随温度的变化,发现电阻在配对温度(Tp ≈ 250 mK)开始显著下降,并在Berezinskii–Kosterlitz–Thouless (BKT)转变温度(Tbkt ≈ 180 mK)达到零电阻。通过分析V-I曲线在Tbkt附近符合V ∝ I^3的关系,进一步确认了二维超导的BKT相变特征。3)磁场响应:施加垂直磁场(B),发现零电阻态被低至约6 mT的磁场(Bc1)破坏,而Cooper配对则在更高的上临界磁场(Bc2 ≈ 80 mT)下被完全抑制。在Bc1和Bc2之间,电阻R与B呈线性关系,这与二维超导体中近无钉扎的涡旋运动图像一致。基于Bc2的温度依赖关系,他们利用金兹堡-朗道理论估算了超导相干长度ξ ≈ 52 nm,约为莫尔周期(am ≈ 5 nm)的10倍。这些全面的测量数据强有力地证明了在tWSe2中观察到的确实是一个二维超导态。

第四,研究者深入探索了超导态的掺杂(ν)和电场(E)依赖性。他们发现超导电性仅严格局限在ν = 1附近很窄的范围内,而并不在由能带计算预测的VHS(ν ≈ 0.75)处出现。在ν = 1两侧,超导态与两种不同的金属态相邻:在ν > 1的一侧,金属态表现为典型的费米液体行为(电阻R ∝ T^2),其相干温度(Tcoh)和质量重整化效应随接近ν = 1而显著增强;在ν < 1的一侧,金属态则明显偏离费米液体行为。特别重要的是,超导态的正常态(即高于Tp的状态)是一个强关联金属,其特征温度T*(电阻峰对应的温度)在ν = 1时达到最低值约10 K,这远低于由单粒子能带计算得出的费米温度(≳ 100 K),表明该系统处于由强库仑相互作用诱导的电荷局域化边缘。

第五,他们研究了电场诱导的超导-绝缘体相变。通过固定ν = 1并调节垂直电场E,他们发现超导态(在E ≈ 0附近)可以连续地转变为一个关联绝缘体(在E超过临界值Ec ≈ 11.7 mV/nm后)。在相变点Ec附近,超导的Tbkt、Tp以及绝缘体的热激发能隙(T0)都连续地趋于零,且所有电阻曲线在标度变换下塌缩到两条普适曲线上。这表明该超导-绝缘体相变是一个连续的、由电场驱动的量子相变,进一步支持了超导根源于强关联效应的观点。

本研究的主要结论是,在3.5°和3.65°扭曲双层WSe2中首次观测到了稳健的本征超导性。这一发现打破了超导仅存在于石墨烯莫尔材料中的局面,将莫尔超导的研究拓展到了TMD半导体体系。该超导态具有多个不寻常的特性:1)它出现在层杂化(layer-hybridized)区域,且远离范霍夫奇点;2)它严格局限于半填充(ν=1)附近,并通过调节电场可连续演化为关联绝缘体,这与通常通过掺杂绝缘体获得超导的石墨烯体系现象学不同;3)其正常态是有效费米温度极低(~10 K)、处于电荷局域化边缘的强关联不良金属;4)超导转变温度Tc (~200 mK) 与有效费米温度Tf的比值(Tc/Tf ~ 1-2%)以及相干长度与晶格常数的比值(ξ/am ~ 10)都与高温铜氧化物超导体相当,表明其处于强配对极限。

这项研究的科学价值重大。首先,它为解决“TMD莫尔材料中为何缺乏稳健超导”这一长期谜题提供了关键实验证据,证实了强电子关联确实能在该体系中催生超导。其次,tWSe2作为一个能带拓扑、贝里曲率和关联效应均可原位调谐的平台,为研究量子几何在超导配对中的作用提供了绝佳体系。再者,该系统中超导、关联绝缘体以及奇异金属态在相图中的紧密关联,为探索和理解非常规超导(尤其是靠近莫特绝缘体的超导)的微观机制提供了新的原型材料和研究视角。其应用价值在于,TMD材料本身具有丰富的自旋-能谷物理和光学特性,将超导与之结合,可能为未来拓扑超导、自旋超流或量子计算器件的研究开辟新路径。

本研究的亮点突出。最重要的发现是在非石墨烯的TMD莫尔材料中实现了稳健的超导,这是该领域的里程碑式进展。实验方法上的亮点在于精密的器件制备工艺,包括低 Disorder 均匀莫尔晶格、毫开温区低阻欧姆接触的实现、以及双栅极对电子态的多维精细调控,这些技术保证了微弱超导信号的可靠探测。研究对象的特殊性在于tWSe2兼具强自旋轨道耦合、能谷锁定和可调拓扑能带,其物理内涵比石墨烯莫尔体系更为丰富。此外,研究并未停留在超导现象的观测,而是对其正常态性质、相图边界、量子相变等进行了系统而深入的表征,构建了一幅完整的物理图像,为理论发展提供了坚实的实验约束。

其他有价值的内容还包括:研究排除了超导源于掺杂绝缘体的可能性;通过4.6°大角度器件(关联效应较弱)的实验,辅助确认了VHS的特征;测量了霍尔电阻,表明超导两侧的金属态没有出现自发的自旋或能谷极化,这又与某些石墨烯超导体系不同。这些细致的比较分析进一步凸显了tWSe2中超导态的独特性。这项工作开启了在TMD莫尔材料中探索由强电子关联驱动的非常规超导性的大门,对未来理论和实验研究具有深远的启发意义。

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