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该研究由Peiwen Wu、Bangzhu Wang、Linlin Chen、Jie Zhu、Ning Yang、Linhua Zhu、Chang Deng、Mingqing Hua、Wenshuai Zhu和Chunming Xu共同完成。研究机构包括江苏大学化学与化工学院、中国石油大学（北京）化学工程与环境学院、海南师范大学化学与化工学院。该研究于2024年发表在《Advanced Science》期刊上。
研究领域为多孔离子液体（Porous Ionic Liquids, PILs）及其在液-液两相催化中的应用。多孔离子液体结合了传统离子液体的流动性和可调结构与多孔固体的高比表面积和孔结构特性，近年来在分离过程中（如气体捕获和气体分离）得到了广泛应用，但在催化领域的应用仍较为有限。尤其是在涉及油相和水相的液-液两相反应（如燃料油的反应萃取脱硫，Reactive Extractive Desulfurization, REDS）中，PILs的应用面临催化位点不足和亲水性调控困难的挑战。本研究旨在设计一种新型的III型PILs，通过结合微孔框架和离子液体，提升其在REDS中的催化性能。
多孔框架的合成与表征
研究首先合成了ZIF-8（沸石咪唑酯框架-8）并将其作为微孔框架，通过“瓶中船”策略将磷钼酸（HPMA）限制在ZIF-8的孔内，形成HPMA@ZIF-8。具体步骤包括：将硝酸锌与2-甲基咪唑在甲醇中混合，并在50°C下磁力搅拌1小时，随后加入不同量的HPMA。通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和氮气吸附-脱附分析对材料进行表征，确认了HPMA@ZIF-8的结构和孔特性。
多孔离子液体的制备与表征
将HPMA@ZIF-8分散在N-丁基吡啶双（三氟甲磺酰）亚胺离子液体（[BPy][NTf2]）中，形成III型PILs（PILs-M）。通过密度测量、气体吸附实验和分子位移实验验证了PILs-M的永久多孔结构。此外，还通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）观察了材料的形貌和分散稳定性。
催化性能测试
以二苯并噻吩（DBT）为模型硫化合物，评估了PILs-M在REDS中的脱硫性能。实验条件包括：反应温度为30°C，氧化剂为过氧化氢（H2O2），氧化剂与硫化物的摩尔比（O/S）为8。通过气相色谱（GC）分析反应前后油相中的硫含量，计算脱硫效率。
对比实验与循环性能测试
研究还制备了以ZIF-8负载磷钨酸（HPW/ZIF-8）为多孔框架的PILs-W，并对比了PILs-M和PILs-W的脱硫性能和循环稳定性。通过FT-IR和热重分析（TGA）对材料进行了进一步表征。
多孔框架的表征结果
XRD和FT-IR结果表明，HPMA@ZIF-8保持了ZIF-8的框架结构，且HPMA高度分散在孔内。氮气吸附-脱附分析显示，HPMA@ZIF-8的比表面积为1100 m²/g，低于纯ZIF-8的1448 m²/g，证实了HPMA的成功限制。
多孔离子液体的表征结果
PILs-M的密度为1.426 g/cm³，低于纯离子液体的1.449 g/cm³，证实了多孔结构的存在。气体吸附实验表明，PILs-M对SO₂的吸附能力显著高于纯离子液体，进一步验证了其多孔特性。SEM和TEM图像显示，HPMA@ZIF-8纳米颗粒均匀分散在离子液体中，形成了稳定的胶体系统。
催化性能测试结果
PILs-M在REDS中表现出优异的脱硫性能，硫去除率达到100%。相比之下，纯离子液体和HPMA@IL（直接将HPMA分散在离子液体中）的脱硫效率分别为40%和68.6%。PILs-M的高效脱硫归因于其优异的多孔结构和HPMA的高分散性。
循环性能测试结果
PILs-M在8次循环后仍保持了90%以上的脱硫效率，而PILs-W在第4次循环后脱硫效率显著下降。这表明，HPMA在ZIF-8孔内的限制有效防止了活性位点的流失，提升了催化剂的循环稳定性。
本研究成功设计了一种新型的III型多孔离子液体PILs-M，通过将HPMA限制在ZIF-8孔内，显著提升了其在REDS中的催化性能。PILs-M不仅具有永久的多孔结构，还能通过调控ZIF-8内表面的亲水性，促进H2O2与催化活性位点的接触，从而实现高效的脱硫。该研究为设计稳定的多孔离子液体提供了创新策略，并展示了其在燃料脱硫领域的应用潜力。
研究还通过对比实验验证了PILs-M的独特优势，表明其在燃料脱硫及其他化学过程中具有广泛的应用前景。此外，研究中的表征方法和实验设计也为多孔离子液体的研究提供了重要参考。