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主要作者及研究机构

本研究由Chun Wu、Yunrui Yang、Yifan Li、Xiangxi He、Yinghao Zhang、Wenjie Huang、Qinghang Chen、Xiaohao Liu、Shuangqiang Chen、Qinfen Gu、Lin Li、Sean C. Smith、Xin Tan、Yan Yu、Xingqiao Wu和Shulei Chou等人共同完成。研究机构包括温州大学碳中和技术研究院、长沙理工大学材料科学与工程学院、中国科学技术大学微观尺度国家研究中心、澳大利亚同步加速器（ANSTO）以及澳大利亚国立大学材料物理研究学院等。该研究于2025年4月25日发表在《Energy & Environmental Science》期刊上。

学术背景

本研究聚焦于硬碳（hard carbon）材料在钠离子电池（sodium-ion batteries, SIBs）中的应用。钠离子电池因其资源丰富、成本低和低温性能优异，被认为是低速电动车和大规模电能存储领域的潜在候选技术。然而，负极材料的开发限制了钠离子电池的商业化进程。石墨作为锂离子电池的成熟负极材料，由于其钠-石墨插层化合物的热力学不稳定性，无法有效存储钠离子。相比之下，硬碳因其资源丰富、成本低、工作电位低和相对较高的比容量，被认为是钠离子电池中最具前景的负极材料。然而，硬碳的电化学性能主要由其微观结构决定，而如何在分子水平上建立结构与性能之间的关系仍是当前研究的最大挑战。

研究流程

本研究通过结合理论计算和实验数据，提出了硬碳材料中结构与性能关系的新见解，并通过热力学驱动的方法实现了生物质的原位分子重构，成功制备了具有优异微结构的高性能硬碳材料。研究流程主要包括以下几个步骤：

1. 理论计算
   研究首先通过密度泛函理论（density functional theory, DFT）计算，分析了硬碳材料中钠离子插层的关键结构参数（层间距、曲率和缺陷）的协同作用。结果表明，层间距决定了钠离子在硬碳中的扩散行为，而适当的缺陷和曲率确保了高质量的可逆插层容量。

2. 实验制备
   基于理论计算结果，研究团队通过热力学驱动的方法，利用生物质（竹粉）进行原位分子重构，成功制备了具有优化微结构的高性能硬碳材料。通过调节预氧化处理温度，实现了对硬碳材料石墨化程度和多孔结构的精确调控。

3. 材料表征
   研究采用了多种物理表征技术，包括高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、X射线光电子能谱（XPS）等，从宏观到原子水平对硬碳材料的结构进行了全面分析。

4. 电化学性能测试
   研究分别在酯基和醚基电解液中对制备的硬碳材料进行了电化学性能测试，包括循环伏安法（CV）、恒流充放电测试和循环稳定性测试等。结果表明，低预氧化度的硬碳材料在两种电解液中均表现出优异的电化学性能，特别是在醚基电解液中，硬碳材料展现了高比容量、高初始库仑效率和优异的倍率性能。

主要结果

1. 理论计算结果
   DFT计算表明，层间距大于0.38 nm的平坦无缺陷石墨烯双层结构有利于钠离子的快速扩散和可逆吸附，而引入适当的曲率和缺陷则可以提高插层容量。

2. 材料制备与表征结果
   通过调节预氧化温度，研究团队成功制备了具有不同石墨化程度和多孔结构的硬碳材料。低预氧化度的硬碳材料表现出较高的层间距和丰富的微孔结构，而高预氧化度的硬碳材料则呈现出长程石墨化结构。

3. 电化学性能结果
   在酯基电解液中，低预氧化度的硬碳材料（HC-AL）表现出最高的可逆比容量（339.4 mAh g⁻¹）和初始库仑效率（85.8%）。在醚基电解液中，HC-AL的比容量进一步提高至365.7 mAh g⁻¹，初始库仑效率达到91.2%。

4. 全电池性能
   研究还制备了以HC-AL为负极、普鲁士蓝为正极的软包和圆柱形电池（18650和33140型号），并测试了其在不同温度下的电化学性能。结果表明，这些电池在-40°C至100°C的宽温度范围内均表现出优异的钠存储行为，展示了其在未来高能量密度和耐久性钠离子电池中的巨大潜力。

结论

本研究通过结合理论计算和实验数据，建立了硬碳材料中结构与性能关系的新模型，并通过热力学驱动的方法实现了生物质的原位分子重构，成功制备了具有优化微结构的高性能硬碳材料。研究结果表明，低预氧化度的硬碳材料在酯基和醚基电解液中均表现出优异的电化学性能，特别是在醚基电解液中，硬碳材料展现了高比容量、高初始库仑效率和优异的倍率性能。此外，研究还成功实现了硬碳材料的工业化生产，并制备了具有优异钠存储性能的软包和圆柱形电池，展示了其在未来高能量密度和耐久性钠离子电池中的巨大潜力。

研究亮点

1. 重要发现
   本研究首次通过结合理论计算和实验数据，建立了硬碳材料中结构与性能关系的新模型，揭示了层间距、曲率和缺陷对钠离子插层行为的协同作用。

2. 方法创新
   研究通过热力学驱动的方法，利用生物质进行原位分子重构，成功制备了具有优化微结构的高性能硬碳材料，为硬碳材料的精确调控提供了新思路。

3. 应用价值
   研究成功实现了硬碳材料的工业化生产，并制备了具有优异钠存储性能的软包和圆柱形电池，展示了其在未来高能量密度和耐久性钠离子电池中的巨大潜力。

其他有价值的内容

本研究还通过原位拉曼分析，揭示了硬碳材料在钠离子电池中的存储机制，即“吸附-伪吸附-插层-填充”过程。这一发现为进一步优化硬碳材料的电化学性能提供了理论指导。