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作者及发表信息
本研究由Yuxuan Chen和Matthew W. Kanan（通讯作者）共同完成，两人均来自美国斯坦福大学化学系（Department of Chemistry, Stanford University）。研究论文《Thermal Ca²⁺/Mg²⁺ exchange reactions to synthesize CO₂ removal materials》于2025年2月27日发表在《Nature》期刊第638卷上，论文编号为10.1038/s41586-024-08499-2。
学术背景
研究领域与动机
本研究属于二氧化碳去除（Carbon Dioxide Removal, CDR）技术领域，聚焦于通过矿物碳化（mineral carbonation）实现大气CO₂的永久封存。当前，全球需在2100年前通过CDR技术从大气中去除数百吉吨（gigatonne, Gt）的CO₂，而富含镁（Mg）的硅酸盐矿物（如橄榄石、蛇纹石等）理论上可封存超过10⁵ Gt CO₂，但其在自然条件下的反应速率极慢，难以实际应用。因此，本研究旨在开发一种热化学方法，将惰性Mg硅酸盐转化为高反应活性的材料，以加速CO₂的捕获与封存。
科学问题与目标
核心科学问题：如何高效释放Mg硅酸盐中的碱性组分（如MgO），并使其在环境条件下快速碳化？
研究目标：
1. 设计一种Ca²⁺/Mg²⁺交换反应，将Mg硅酸盐转化为高反应活性的Ca₂SiO₄和MgO；
2. 验证转化产物在空气或富CO₂环境中的碳化效率；
3. 评估该技术的能耗与经济可行性，并与主流直接空气捕获（Direct Air Capture, DAC）技术对比。
研究流程与方法
1. 热化学转化Mg硅酸盐
- 研究对象：橄榄石（Mg₂SiO₄）、蛇纹石（Mg₃Si₂O₅(OH)₄）、辉石（CaMgSi₂O₆）等天然矿物，粒径75–400 μm。
- 关键步骤：
- 煅烧（Calcination）：以CaCO₃或CaSO₄为钙源，在900°C下分解生成CaO，释放CO₂（需后续封存）。
- 离子交换反应：CaO与Mg硅酸盐在1,200°C下反应，生成Ca₂SiO₄和MgO。加入5 wt% Na₂SO₄作为熔融助剂（flux），显著加速反应（1小时内完成）。
- 规模化验证：在2 kg规模实验中，1,300°C下反应6小时，转化率接近100%。
2. 碳化性能测试
- 环境空气碳化：将产物（Ca₂SiO₄ + MgO）暴露于湿润空气中，定期加水保持湿度。
- 结果：7周内Ca₂SiO₄完全转化为CaCO₃和硅酸（Si(OH)₄），MgO部分转化为无定形Mg碳酸盐（25%转化率）。
- 对比实验：原始橄榄石在相同条件下6个月内无碳化迹象。
- 高压CO₂碳化：在1 atm CO₂下，产物在2小时内完全碳化为CaCO₃和Mg(HCO₃)₂。
3. 数据分析与表征
- 表征技术：
- X射线衍射（PXRD）：定量分析反应产物相组成。
- 热重分析-质谱联用（TGA-MS）：测定碳化程度（如Ca₂SiO₄在50天内100%碳化）。
- 扫描电镜-能谱（SEM-EDX）：观察产物形貌与元素分布。
- 能耗计算：基于煅烧焓变（+166 kJ/mol）、离子交换放热（−27 kJ/mol）及热回收效率（40%），估算每吨CO₂去除能耗为0.65–1.3 MWh，仅为DAC技术的一半。
主要结果与逻辑链条
- 热化学转化高效性：Na₂SO₄助剂使反应时间从4小时缩短至1小时，且适用于多种Mg硅酸盐（如蛇纹石需4当量CaO）。
- 碳化速率差异：Ca₂SiO₄的碳化速率远高于MgO，因其浆液pH更高（11.3 vs. 10.3），表明碱性差异是关键驱动力。
- 能耗优势：以橄榄石为原料时，理论能耗低至0.6 MWh/吨CO₂（碳酸氢盐形式封存），显著优于DAC（1.8–2.7 MWh/吨）。
结论与价值
科学意义
- 首次提出Ca²⁺/Mg²⁺交换反应作为Mg硅酸盐活化的普适性策略，突破了自然风化速率的限制。
- 揭示了Ca₂SiO₄的高反应活性机制，为设计新型CDR材料提供理论依据。
应用价值
- 规模化潜力：可利用现有水泥工业的高温反应设备，快速实现技术落地。
- 资源广泛性：全球每年产生4亿吨Mg硅酸盐尾矿，可作为廉价原料。
- 气候贡献：若部署10 Gt/年规模，可抵消当前全球年排放量的约25%。
研究亮点
- 方法创新：通过热化学离子交换“解锁”硅酸盐中的Mg，解决了自然风化速率慢的瓶颈。
- 多矿物适用性：验证了橄榄石、蛇纹石、辉石等多种矿物的高效转化。
- 低能耗设计：通过放热反应和热回收，能耗比DAC降低50%。
其他有价值内容
- 副产物利用：若以CaSO₄为钙源，反应生成H₂SO₄，可配套酸回收工艺。
- 土壤应用潜力：Ca/Mg硅酸盐中间体（如Ca₃MgSi₂O₈）在酸性土壤中溶解迅速，兼具CO₂封存与土壤改良功能。
本研究为全球碳管理提供了一条兼具科学创新与工程可行性的路径，有望推动Mg硅酸盐资源的大规模CDR应用。