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作者及机构：该研究由Wengang Liu、Wenjuan Hu、Lijun Yang和Jian Liu等人完成，他们来自青岛科技大学材料科学与工程学院。该研究发表于《Nano Energy》期刊，2020年4月3日在线发表。
学术背景：该研究属于催化科学领域，特别是单原子催化剂（Single-Atom Catalysts, SACs）和光酶催化的交叉领域。单原子催化剂因其与单核金属酶的相似性，在许多传统的多相和均相反应中表现出优异的性能。然而，将单原子催化剂与酶催化相结合的前景尚未被充分探索。本研究的背景是，酶催化过程中酶容易因重金属、高温和有机溶剂而失活，且酶反应通常涉及复杂的大分子底物，需要多个活性位点协同催化，而单原子催化剂仅有一种催化活性位点。因此，本研究旨在设计一种单原子分散的钴催化剂，并将其应用于光化学辅因子（NADH）再生，以推动酶催化反应。
研究流程：研究分为以下几个主要步骤：
催化剂制备与结构表征：研究团队通过晶体辅助限制热解法制备了超薄二维（2D）氮化碳纳米片上的单原子钴催化剂（Co1/C3N4）。具体步骤包括将钴前驱体、双氰胺（DCD）和NaCl混合，冷冻干燥后，在550°C的氮气环境中热解4小时，最后通过水洗去除NaCl晶体。通过X射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）、透射电子显微镜（TEM）和球差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）等技术对催化剂的结构和钴的分散性进行了表征。
化学状态与配位环境分析：通过X射线光电子能谱（XPS）和X射线吸收精细结构（XAFS）光谱分析了钴单原子的电子结构和配位环境。XPS结果显示钴以+2价形式存在，XAFS分析进一步揭示了钴与氮化碳基质中三个吡啶氮原子配位（CoN3位点）的结构。
光催化辅因子再生：将Co1/C3N4催化剂应用于光催化NADH再生反应，结果表明在10分钟内NADH再生率高达99%。通过线性扫描伏安法（LSV）和稳态光致发光（PL）光谱研究了光生电子转移路径，发现光生电子首先在氮化碳基质中产生，然后转移到钴单原子，再迁移到铑配合物（Rh complex），最终转移到NAD+生成NADH。
均相铑配合物的锚定：研究发现，随着Co1/C3N4催化剂浓度的增加，铑配合物逐渐锚定在催化剂表面，形成了Co1/C3N4-Rh催化剂。通过XPS和XAFS分析，揭示了铑配合物与钴单原子之间的相互作用，提出了CoN3-Cp*（Cp*为1,2,3,4,5-五甲基环戊二烯）的活性位点结构。
光酶催化有机反应：将原位生成的NADH与NADH依赖的醇脱氢酶（ADH）结合，用于苯甲醛的酶催化还原反应。结果表明，Co1/C3N4催化剂在5小时内实现了98%的苯甲醛转化率，而Co1/C3N4-Rh催化剂在10小时内实现了95%的转化率，且无需添加新的铑配合物。催化剂在三次循环使用后仍保持高效性。
主要结果：研究结果表明，Co1/C3N4单原子催化剂在光催化NADH再生和酶催化反应中表现出卓越的性能。通过XAFS和理论计算，揭示了CoN3-Cp*活性位点的结构，证明了其在光生电子转移和酶催化反应中的关键作用。此外，Co1/C3N4-Rh催化剂在无需添加新鲜铑配合物的情况下，仍能保持高效的NADH再生和酶催化性能。
结论：该研究成功设计并合成了超薄二维氮化碳基质上的单原子钴催化剂，首次实现了单原子催化剂在光酶催化中的应用。研究不仅为单原子催化剂在有机转化中的应用开辟了新途径，还展示了单原子催化剂在均相、多相和酶催化中的集成潜力。
研究亮点：该研究的重要发现包括：（1）首次将单原子催化剂与酶催化相结合，实现了高效的光酶催化反应；（2）通过XAFS和理论计算揭示了CoN3-Cp*活性位点的结构，为理解单原子催化剂的活性机制提供了新见解；（3）Co1/C3N4-Rh催化剂在无需添加新鲜铑配合物的情况下仍能保持高效性能，展示了其在实际应用中的潜力。
其他有价值内容：研究还通过密度泛函理论（DFT）计算验证了CoN3-Cp*结构的稳定性，进一步支持了实验结果的可靠性。此外，研究团队对催化剂的循环使用性能进行了测试，证明了其在多次使用后仍能保持高效性，为其在实际工业应用中的可行性提供了有力支持。
这篇报告详细介绍了该研究的背景、方法、结果和意义，为其他研究者提供了全面的参考。