该文档为类型a，即单一原创性研究论文。以下为据此撰写的学术报告。

本文的主要作者为Jie Zhou、Yifan Ma、Junqing Chen、Ziyan Cai、Luhe Qi、Jinyi Cui、Shilin Deng、Wengen Ouyang、Zhiqiang Fang、Xueqing Qiu和Chaoji Chen。研究单位主要包括武汉大学资源与环境科学学院、华南理工大学轻工与工程学院、武汉大学土木建筑工程学院以及广东工业大学化学工程与轻工学院。该研究发表于*Advanced Materials*期刊，在线发表日期为2025年，文献DOI为10.1002/adma.202415313。

该研究的学术背景属于生物质材料与可持续结构材料领域。纤维素纳米纤维（cellulose nanofibers，CNFs）因其晶体区内优异的力学性能和独特的超分子结构，被认为是构建轻质高强块体结构材料的理想构建单元。然而，将CNFs组装成致密、可定制形状且具有多功能性的块体结构材料仍面临重大挑战。其核心问题在于CNFs分散液具有极高的保水值（water retention value，WRV），含水量通常超过98 wt%，导致难以高效脱水和致密化成型。传统的真空过滤、蒸发、热压、喷雾干燥、冷冻干燥和超临界流体干燥等方法虽适用于薄膜和气凝胶制备，但难以生产大厚度、高密度的块体材料。因此，该研究的目的是通过调控CNFs的超分子尺度亲水性，实现高效脱水并结合热压成型，制备出高密度、高强度且兼具水稳定性和阻燃性的CNF块体结构材料，以替代传统石油基工程塑料。

该研究的工作流程可划分为三个主要阶段。第一阶段为CNFs分散液的制备与乳酸诱导絮凝。研究者以漂白木浆为原料，通过羧甲基化预处理和机械原纤化制备CNFs，并将其分散为固含量0.2 wt%的水分散液。随后，向分散液中加入浓度为2%的乳酸（lactic acid，LA），使体系的pH由中性降至约2–3，zeta电位绝对值由67.87 ± 1.95 mV趋近于0。这一变化表明乳酸中的氢离子中和了CNF表面的负电荷并质子化羧酸基团，压缩了双电层，导致CNFs发生明显聚集。光学显微镜和激光粒度分析显示，加入乳酸后形成了直径约10–100 μm的CNF聚集体，平均粒径为114.2 μm。流变测试表明，CNF分散液原本具有较强缠结网络和较高黏度，而乳酸诱导聚集后网络结构被破坏，黏度显著降低。Turbiscan稳定性分析显示，原始CNF分散液在3小时内透射率保持稳定，而加入乳酸后顶部透射率逐渐增大并形成澄清层，底部透射率下降50%，表明CNF聚集体发生沉降。保水值测试结果显示，纯水中CNFs的WRV为564，而在2%和4%乳酸溶液中分别降至53和39，证明乳酸可显著降低CNFs的保水能力。第二阶段为压滤脱水与CNF凝胶形成。由于WRV降低和聚集体的形成，水分可在25 N压力下通过1000目尼龙网被有效挤出，而CNF聚集体则被截留。该过程可将CNF分散液脱水至固含量20%–50%，形成CNF凝胶。研究者指出，该高效脱水方法适用于不同羧甲基含量和取代度的CNFs，并可通过板框压滤机实现工业放大。第三阶段为热压成型制备CNF块体材料。将脱水后的CNF凝胶转移至定制模具中，在80 °C和20 MPa条件下热压干燥24小时，最终获得密度高达1.426 g cm−3的透明CNF块体结构材料。在表征方面，研究者采用原子力显微镜（AFM）力谱和石英晶体微天平（QCM-D）定量研究了CNF-CNF及CNF-乳酸之间的相互作用。AFM力谱表明，在乳酸溶液中CNF分子间的最大黏附力和长程吸引力均显著强于水中。QCM-D结果显示，CNF与乳酸的相互作用远强于CNF-CNF相互作用。此外，通过X射线衍射（XRD）分析了不同阶段样品的晶面变化，发现乳酸加入后，亲水性（1-10）和（110）晶面比例下降，而疏水性（200）晶面比例上升，说明乳酸优先结合在亲水晶面并暴露更多疏水基团。傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）证实了CNF与乳酸之间形成了强氢键及少量酯化反应。拉曼光谱二维成像显示乳酸沿CNFs均匀分布。扫描电子显微镜（SEM）和小角X射线散射（SAXS）表明，CNF块体材料顶面致密光滑且面内各向同性，而截面呈层状结构并具有各向异性。

该研究的主要结果可归纳为力学性能、水热稳定性及环境友好性三个方面。力学性能测试显示，CNF块体材料的面内拉伸强度为75.5 ± 4.5 MPa，高于聚氯乙烯（PVC）和聚甲醛（POM）；弯曲强度达到198 ± 20 MPa，约为硬质PVC和POM的两倍，约为聚丙烯（PP）的四倍；压缩屈服强度为138 ± 2 MPa，远高于POM和PP。其洛氏硬度为120 ± 1.2 HRRW，与硬质PVC相当并高于POM、PP和聚氨酯（PU）。纳米压痕二维成像显示其硬度分布在250–350 MPa，介于常见塑料与金属之间。纳米划痕测试表明，CNF块体材料的划痕深度和堆积高度均小于POM，说明其更耐磨。Ashby图显示，CNF块体材料的杨氏模量与密度之比以及硬度与有效模量之比均优于多数工程塑料，并接近金属区域，其H³/E*²比值为1.1，高于多数工程塑料和部分铝合金、铜合金，表明其适合作为耐磨材料。水热稳定性方面，CNF块体材料初始水接触角为95°，表现出良好疏水性；浸泡150分钟后吸水率达到上限25%，厚度仅增加6.7%，且力学性能可在室温干燥后恢复。阻燃测试显示，CNF块体材料在移开火源后立即自熄，而木材、POM和PP持续燃烧。其极限氧指数（LOI）高达44%，远高于POM的16%。热稳定性测试表明，CNF块体材料在室温至200 °C范围内尺寸保持恒定，而POM、PVC、PU和PP均发生熔融。其热膨胀系数（CTE）在−100至150 °C范围内低于30 ppm K⁻¹，远低于POM的117 ppm K⁻¹。环境友好性方面，CNF块体材料可通过吸水破碎和再热压实现再加工，也可通过热解回收能量或在土壤中生物降解。

该研究的结论是，通过乳酸诱导的超分子尺度亲水性调控，结合压滤脱水和热压成型，成功构建了高密度、高力学性能、水热稳定且可生物降解的CNF块体结构材料。乳酸与CNFs在亲水性（1-10）和（110）晶面紧密结合，同时暴露更多疏水性（200）晶面，有效降低了保水值并实现了高效脱水。所得CNF块体材料具有透明性和可定制形状，其弯曲强度和硬度超过大多数工程塑料，并展现出优异的水稳定性、阻燃性和热稳定性。该研究不仅提升了CNFs的可加工性，还为替代石油基塑料和促进生物质资源高值化利用提供了新方向。

该研究的亮点在于：首次通过乳酸调控CNFs的超分子尺度亲水性，实现了从低固含量分散液到高密度块体材料的高效脱水与成型；制备的CNF块体材料密度高达1.426 g cm−3，力学性能优于多数工程塑料；该材料兼具水稳定性、阻燃性和可再加工性，突破了传统CNF薄膜和气凝胶在块体结构应用中的局限。此外，研究综合运用AFM力谱、QCM-D、XRD晶面分析和SAXS等多种手段，从分子间作用力和晶体平面暴露层面揭示了乳酸诱导CNF聚集和脱水的机制。