本研究由曾晓辉（xiaohui zeng）和田闯（chuang tian）作为共同第一作者，余光晖（guanghui yu）、胡远（yuan hu）、李军（jun li）及曹克诚（kecheng cao）作为通讯作者共同完成。研究团队分别来自上海科技大学物质科学与技术学院、上海微系统与信息技术研究所、东莞理工大学国际微电子学院等单位。该工作发表于 *Nano Letters*，于2026年1月30日正式出版。

这项研究属于二维量子材料与电子束操控的交叉领域，聚焦于过渡金属二硫族化合物（transition metal dichalcogenides, TMDs）中扭转双层二硫化钨（WS₂）的莫尔超晶格（moiré superlattice）调控。莫尔超晶格在扭转二维材料体系中具有重要科学意义，此前在魔角石墨烯中已经发现了关联绝缘态和非常规超导等奇异量子现象。相比于石墨烯，TMDs具有六方晶格对称性的同时，还表现出更强的自旋轨道耦合和能谷相关性质，因此在研究扭转调控的量子现象方面具有更丰富的物理内涵。然而，传统制备扭转TMDs莫尔超晶格主要依赖机械堆叠或干法转移，这些方法容易在两层界面处引入气泡和有机聚合物残留，从而阻碍层间紧密接触，影响扭转结构的本征物理性质。化学气相沉积（chemical vapor deposition, CVD）虽然能够合成扭转双层结构，但扭转角度高度随机，热力学过程难以精确控制。此外，样品的结构表征通常需要将扭转样品通过湿法转移至铜网上，这一过程可能破坏结构完整性并引入外部结构特征。因此，开发一种能够获得清洁界面、精确控制扭转角度并保持结构完整性的方法，是该领域亟待解决的问题。

本工作提出并验证了一种基于扫描透射电子显微镜（scanning transmission electron microscopy, STEM）的电子束原位操控方法。研究团队利用300 keV球差校正STEM，在双层2H-WS₂中动态构建并操控莫尔超晶格。具体流程包括：首先在双层WS₂的预设区域内用聚焦电子束进行辐照，刻蚀形成纳米孔和线缺陷；随后通过持续辐照使线缺陷扩展，形成一条上层的单层WS₂纳米带，纳米带保持与下层完整单层WS₂的范德华接触并可在电子束作用下扭转；接下来，上层纳米带与下层WS₂之间形成扭转角度可调的莫尔超晶格；最后，在长时间辐照下，莫尔超晶格区域内的钨（W）和硫（S）原子被逐出，迁移至邻近单层中修复空位缺陷，最终整个莫尔超晶格坍塌为完整的单层WS₂。研究对每个阶段均进行了原子级分辨率的环形暗场扫描透射电子显微镜（annular dark-field STEM, ADF-STEM）成像，并利用几何相位分析（geometric phase analysis, GPA）对应变演化进行定量表征。研究还使用了QSTEM软件包进行ADF-STEM图像模拟，模拟参数与实验条件保持一致。

在动态过程中，莫尔超晶格的演化被划分为三个阶段：成核（nucleation）、演化（evolution）和解离（dissociation）。第一阶段，电子束辐照使上层WS₂中的W和S原子发生位移，形成纳米孔、点空位和线缺陷；纳米孔边缘的线缺陷扩展，将上层部分区域隔离为自由纳米带。当纳米带因扭转应变与底层WS₂形成6.47°的扭转角时，出现了第一个可观测的莫尔超晶格。第二阶段从417秒持续至966秒，电子束能量更多地用于扭转角度的改变而非产生新的缺陷；莫尔超晶格周期与扭转角成反比，扭转角随辐照时间近似线性增加。第三阶段在966秒之后，持续辐照导致W和S原子逐渐从莫尔晶格区域被逐出，莫尔畴的有效宽度不断缩小，扭转角在6°至10°之间不规则振荡，最高达到9.83°。当超晶格区域宽度低于约5纳米的临界阈值后，莫尔结构无法继续维持，体系最终在约1800秒时坍塌为单层WS₂。GPA分析显示，在扭转区域中，横向（exx）和纵向（eyy）应变均显著高于未扭转区域，且在扭转角演化阶段界面应变达到最大值；随着超晶格在长时间辐照下破裂，应变几乎完全释放。

除了莫尔超晶格的形成与解离，该研究还报道了一个重要的原子尺度自修复现象。在持续电子束辐照过程中，位于莫尔超晶格附近的单层WS₂中出现W单空位和双空位。令人意外的是，随着辐照时间延长，单W空位的数量并没有增加，反而逐渐减少。在1335秒时，空位开始减少；1566秒时进一步减少；到2068秒时，单层WS₂几乎无缺陷。这一自修复机制源于上层WS₂中被逐出的W原子迁移至底层空位处并填充修复空位。多片层STEM模拟和强度剖面分析证实了空位位置处W原子的缺失与修复。由于S原子在ADF-STEM图像中的衬度较低，其迁移过程不如W原子直观，但可以合理推断上层被逐出的S原子也可能参与底层S空位的修复。这一发现挑战了传统的电子束诱导损伤累积模型，揭示了电子束在二维材料中驱动缺陷修复的潜力。

此外，ADF-STEM成像还揭示了在电子束辐照下双层WS₂中多种形式的W原子富集现象。第一种是重叠的过渡金属原子导致的高衬度原子位点；第二种是从2H相向1T相转变后，AA堆叠的两层W原子显著增强局域衬度；第三种是在较大缺陷边缘由大量可动W和S原子聚集形成的复杂原子团簇。这些现象进一步说明了电子束辐照下W原子的高迁移性和复杂动态行为。

该研究的核心结论是：利用300 keV STEM可以在双层2H-WS₂中实现莫尔超晶格的原位动态操控，扭转角可在6°至10°范围内调节，并可实时观察超晶格从形成、演化到解离的完整过程。这一方法避免了传统转移方法中的界面污染和结构损伤，为二维量子材料的莫尔工程提供了一种可扩展、无污染的新路径。更重要的是，研究中发现的原子尺度自修复机制表明，电子束不仅是成像工具，还可以作为缺陷修复和结构重构的驱动力，这为下一代纳米器件的按需制造提供了新的可能性。该工作将原子级操控与实时表征相结合，为研究应变可调激子、关联电子态等涌现量子现象奠定了基础，同时展示了电子束光刻在莫尔器件可控制造中的潜力。