类型a：学术研究报告

一、研究作者与发表信息
本研究由Zefang Yang、Wenbin Li（共同一作）、Qi Zhang（通讯作者）、Chunlin Xie、Huimin Ji、Yougen Tang、Yixin Li及Haiyan Wang（通讯作者）合作完成，研究团队来自中南大学化学化工学院（Hunan Provincial Key Laboratory of Chemical Power Sources）。研究成果发表于期刊*Materials Today Energy*（2022年6月18日在线发表，卷28，文章编号101076）。

二、学术背景与研究目标
科学领域：本研究属于水系锌离子电池（Aqueous Zinc-Ion Batteries, AZIBs）领域，聚焦于电池隔膜材料的设计与性能优化。
研究背景：
1. 问题挑战：AZIBs因原料丰富、安全性高、成本低被视为下一代大规模储能器件的有力候选，但锌枝晶不可控生长和正极溶解问题严重限制了其循环性能。
2. 现有局限：传统玻璃纤维（GF）隔膜虽具有优异的电解液渗透性，但无法抑制锌的垂直枝晶生长，且无法阻挡正极溶解的钒离子（如VO₂⁺）穿梭至负极界面。
3. 研究目标：通过引入商业化纤维素纸（Cellulose Paper, CP）作为GF-锌负极界面的功能化隔膜，同步解决锌枝晶和正极溶解问题，提升AZIBs的综合性能。

三、研究流程与方法
1. 材料制备与表征
- 研究对象：商用纤维素纸（CP）与玻璃纤维（GF）隔膜。
- 处理方法：通过拉伸测试、接触角测量、SEM、XRD、FTIR和XPS分析其机械性能、电解液亲和性、微观结构和化学组成。
- 关键发现：CP具有高机械强度（干燥态44 MPa，湿态7 MPa）和均匀纳米孔结构，而GF表面粗糙且孔隙不均；CP的羟基（—OH）丰富，与钒离子存在强吸附作用。

2. 电化学性能测试
- 实验设计：
- 对称电池：以锌箔为电极，对比GF、CP及CP-GF复合隔膜在1–5 mA cm⁻²电流密度下的循环稳定性。
- 全电池：以NH₄V₄O₁₀为正极，评估CP-GF隔膜在4 A g⁻¹下的长循环性能。
- 测试方法：恒流充放电、循环伏安（CV）、电化学阻抗谱（EIS）、线性极化（Tafel）和计时电流法。
- 创新方法：通过密度泛函理论（DFT）计算锌与隔膜的结合能（CP为−0.04 eV，GF为−4.83 eV），揭示CP的“锌疏性”（Zincophobicity）诱导锌横向生长的机制。

3. 机理分析
- 锌沉积行为：原位SEM观察显示，CP界面下锌形成分散岛屿并横向扩展，而GF界面下锌垂直生长为枝晶。
- 钒离子阻隔：通过H型瓶实验和ICP测试证实CP能吸附溶解的VO₂⁺，DFT计算表明其羟基与VO₂⁺的强相互作用能（−89.3 eV）。

四、主要研究结果
1. 锌负极稳定性提升
- 循环寿命：CP-GF隔膜使对称电池在1 mA cm⁻²下稳定运行1585小时（GF仅62小时），全电池在4 A g⁻¹下850次循环后容量保持率达89%。
- 枝晶抑制：CP的锌疏性迫使锌沿表面横向生长，形成致密沉积层（厚度从5.19 μm增至9.27 μm），而GF界面锌沉积厚度达91.5 μm且枝晶丛生。

2. 副反应缓解
- 腐蚀电流：CP-GF的腐蚀电流（0.505 mA cm⁻²）显著低于GF（1.414 mA cm⁻²），FTIR/XRD证实其减少副产物ZnSO₄(OH)₆·5H₂O（ZHS）的积累。

3. 正极溶解抑制
- 钒离子吸附：CP使电解液中VO₂⁺浓度在40小时循环后仅增至1.8 mg L⁻¹（GF组自由迁移），全电池在低电流密度（600 mA g⁻¹）下200次循环平均库仑效率达99.8%。

五、结论与价值
科学价值：
1. 揭示了隔膜锌亲和性对沉积行为的调控机制，提出“锌疏性隔膜”设计新策略。
2. 证实纤维素材料的多功能界面作用（枝晶抑制+离子阻隔），为AZIBs隔膜开发提供理论依据。

应用价值：
1. CP作为低成本、易获取的商业材料，可直接集成至现有电池体系，无需复杂工艺。
2. 推动高性能AZIBs在大规模储能中的应用，尤其在低电流密度场景下表现突出。

六、研究亮点
1. 创新方法：首次将商用纤维素纸作为多功能隔膜，结合实验与DFT计算阐明其锌沉积导向和离子吸附机制。
2. 性能突破：全电池在低电流密度（600 mA g⁻¹）下实现99.8%的库仑效率，远超同类研究。
3. 跨学科融合：融合材料表征、电化学测试与理论计算，系统性解决AZIBs的核心问题。

七、其他价值
研究团队进一步展示了CP-GF隔膜在软包电池中的实用性（450次循环容量保持率85%），并通过LED屏幕供电实验验证其产业化潜力。