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作者及机构：该综述论文由Junwei Han、Qian Liu、Yue Yang和Hao Bin Wu*（通讯作者）共同完成，作者单位包括中国材料科学与工程学院（School of Materials Science and Engineering, China）和浙江大学硅材料国家重点实验室（State Key Laboratory of Silicon and Advanced Semiconductor Materials, Zhejiang University）。论文于2025年发表在期刊《Chemical Science》（2025, 16, 3788–3809），DOI号为10.1039/d4sc08400d。
主题：论文系统总结了非贵金属（noble-metal-free）催化剂在酸性条件下析氧反应（Oxygen Evolution Reaction, OER）的研究进展，重点探讨了催化机理、稳定性优化策略及原位表征技术的应用，并展望了质子交换膜水电解槽（Proton Exchange Membrane Water Electrolyser, PEMWE）中OER催化剂的未来发展方向。
论文详细阐述了四种OER催化机制：
- 吸附质演化机制（Adsorbate Evolution Mechanism, AEM）：通过*OH、*O、*OOH中间体的逐步脱质子-电子耦合过程生成O₂，但受限于*OH与*OOH吸附能的线性关系（3.2 eV），理论过电位较高。
- 晶格氧机制（Lattice Oxygen Mechanism, LOM）：晶格氧直接参与O₂生成，打破AEM的标度关系限制，但可能导致金属溶解和结构不稳定。
- 氧化物路径机制（Oxide Path Mechanism, OPM）：通过两个相邻*OH中间体耦合直接形成O₂，避免了*OOH生成，降低过电位。
- 质子受体-供体机制（Proton Donor–Acceptor Mechanism, PDAM）：不同活性中心异步传递质子与电子，依赖氧空位或金属空位的电子调制。
支持证据：
- 理论计算表明，OPM和PDAM可突破AEM的过电位极限（如Ba掺杂Co₃O₄通过缩短Co–Co键距促进O–O耦合）。
- 原位拉曼光谱（in situ Raman）和差分电化学质谱（DEMS）证实了OPM路径中O–O键的生成（如Co₃₋ₓBaₓO₄在H₂¹⁸O中检测到³²O₂、³⁴O₂、³⁶O₂产物）。
酸性环境中催化剂的稳定性是核心挑战。论文提出：
- Pourbaix图（电位-pH图）用于预测催化剂在特定电位和pH下的热力学稳定性。例如，MnO₂在pH < 2、电位1.2–1.8 V vs. RHE区间稳定，而Co₃O₄需通过La掺杂扩展稳定相区。
- 降解机制：高电位下金属离子溶解（如Co³⁺→Co⁴⁺）和晶格氧流失是主要失效原因。
优化策略：
- 元素掺杂（如La、Sb）增强金属-氧键强度；
- 表面保护层（如TiO₂、碳涂层）抑制质子侵蚀；
- 新型相设计（如Co₂Sb₂O₇转化为CoSb₂O₆保护层）。
论文强调了原位技术对揭示活性位点和反应路径的重要性：
- 原位X射线吸收光谱（XAS）：分析Co的价态和配位环境变化（如LaMn-Co₃O₄中Co的1s–3d轨道跃迁峰表明氧空位诱导的晶格畸变）。
- 原位拉曼光谱：追踪表面中间体（如CoOOH在497.8 cm⁻¹的特征峰转化为CoO₂）。
- DEMS：实时监测O₂同位素产物，验证反应路径（如OPM中¹⁸O标记实验）。
论文重点评述了Co和Mn基催化剂的改性策略：
- Co基催化剂：
- 掺杂Ba缩短Co–Co间距，促进OPM路径（过电位278 mV@10 mA/cm²）；
- 碳包覆提升酸稳定性（耐久性>80 h）。
- Mn基催化剂：
- 卤素掺杂（F、Br）调控d带中心，增强Mn–O键强度（如Mn₇.₅O₁₀Br₃在pH=0下稳定）；
- 隧道结构（α-MnO₂）比层状结构（δ-MnO₂）更具活性。