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相场法模拟Na2O−2CaO−3SiO2玻璃在周期性温度条件下的晶体生长行为

作者及发表信息
本研究由日本福井大学核工程研究所的Munemichi Kawaguchi和Masayoshi Uno合作完成，发表于ACS Omega期刊2023年第8卷，页码3329−3338，文章标题为《Phase-Field Modeling of Crystal Growth on the Surface and in the Volume of Na2O−2CaO−3SiO2 Glass under Periodic Temperature Conditions》。

学术背景
研究领域为材料科学中的玻璃结晶动力学，重点关注晶体生长行为的模拟。玻璃在加热过程中表现出显著的表面结晶现象，尤其是异质成核（heterogeneous nucleation）在结晶早期起主导作用。Na2O−2CaO−3SiO2玻璃的晶体生长速率（表面生长速率us和体相生长速率ub）与扩散系数密切相关，但此前缺乏对周期性温度条件下结晶行为的模拟研究。本研究旨在通过相场法（Phase-Field Method, PFM）定量模拟表面和体相晶体生长行为，并揭示晶体间的接触与相互作用机制。

研究流程与方法
1. 相场模型构建
- 采用经典相场法，定义相场变量ϕ（1为晶体相，0为液相），通过Ginzburg−Landau方程描述ϕ的时间演化。
- 引入表面和体相相场迁移率（ls和lb），分别对应实验测得的us和ub。ls和lb通过有效扩散系数（deff）与Stokes-Einstein-Eyring（SEE）方程关联，参数a和b通过最小二乘法拟合实验数据确定。

1. 计算条件设置

   • 二维相场模拟（2D-PFM）用于确定ls和lb，计算温度范围为800−1100 K，网格间距为0.1 μm。
     
   • 三维相场模拟（3D-PFM）模拟周期性温度（993 K持续180 s和873 K持续252 s循环）下的晶体生长行为，分为单核、双核和随机成核三种条件。初始晶核设为半径0.55 μm的半球体。
     

2. 实验验证与参数优化

   • 通过对比2D-PFM模拟结果与Yuritsyn等实验数据，验证ls和lb的准确性。结果表明，us/ub比值在873 K时达129倍，与实验值一致。
     
   • 采用表面扩散系数（ds）和体相扩散系数（db）优化相场迁移率参数，发现其与其他硅酸盐（如SiO2和GeO2）的参数具有一致性。
     

3. 晶体生长行为模拟

   • 单核晶体生长：3D-PFM模拟显示，周期性温度导致晶体表面形成环状结构（由低温异质成核引发），环半径随时间略微增大（误差<13%）。
     
   • 双核晶体相互作用：晶体接触后，接触区域无法形成新环，且生长方向受限，但未出现异常速率变化。
     
   • 随机成核模拟：复现了实验中观察到的多晶接触与环状结构缺失现象，晶体形貌与实验照片高度吻合。
     

主要结果
1. 相场迁移率的有效性：ls和lb能定量描述us和ub的温度依赖性，且参数a和b与其他硅酸盐体系兼容（图10-11）。
2. 周期性温度下的晶体形貌：
- 单核晶体在低温阶段（873 K）优先沿表面生长，形成环状痕迹；高温阶段（993 K）体相生长占主导。
- 双核晶体接触后，异质成核被抑制，导致环状结构在接触区域消失（图7-8）。
3. 接触角与界面能：表面生长速率（us）增加会降低接触角（θ），界面能（γcosθ）随us增大而升高（图14-16），符合Mullins表面扩散理论。

结论与价值
1. 科学价值：
- 首次通过相场法量化了周期性温度下Na2O−2CaO−3SiO2玻璃的晶体生长行为，揭示了表面与体相扩散机制的差异。
- 验证了ds和db作为有效扩散系数的合理性，为硅酸盐玻璃结晶动力学提供了新见解。
2. 应用价值：该模型可预测工业热处理过程中玻璃的结晶形貌，优化材料性能设计。

研究亮点
1. 方法创新：将相场迁移率（ls/lb）与扩散系数直接关联，简化了晶体生长速率的定量模拟。
2. 现象揭示：明确了周期性温度下环状结构的形成机制及晶体接触对异质成核的抑制效应。
3. 跨体系一致性：参数a和b的普适性表明该方法可扩展至其他硅酸盐体系。

其他发现
- 网格间距（dx）对相场迁移率参数影响较小（图12-13），增强了模型的鲁棒性。
- 通过接触角分析，提出了θ≈arctan(ub/us)的经验公式，为界面能调控提供了理论依据。

以上报告完整涵盖了研究的背景、方法、结果与意义，符合学术交流的规范要求。