本研究由Sandhya Susarla、Mit H. Naik等人完成，主要作者来自Lawrence Berkeley National Laboratory、University of California, Berkeley、Purdue University、National Institute for Materials Science以及Stanford University等机构。通讯作者为Steven G. Louie、Peter Ercius和Archana Raja。论文于2022年12月16日发表在《Science》期刊上（Science 378, 1235–1239, 2022），标题为“Hyperspectral imaging of exciton confinement within a moiré unit cell with a subnanometer electron probe”。

本研究的核心科学问题是二维莫尔超晶格中激子的纳米尺度空间局域化。二维材料堆叠形成的莫尔超晶格为研究量子现象提供了重要平台，尤其在半导体过渡金属二硫族化合物（TMDCs）中，莫尔超晶格被预测能够形成拓扑保护的激子晶格。此前光学光谱研究已经发现了层间和层内莫尔激子的特征，但由于光学衍射极限的限制，无法在实空间直接观测激子在莫尔单胞内的局域化程度和具体堆叠位置。本研究的目标是利用具有亚纳米空间分辨率的低温透射电子显微镜和电子能量损失谱，同时成像结构重构和最低能量层内激子的空间分布，从而回答莫尔超晶格能否支持周期性排列的强局域量子激发这一基本问题。

研究流程主要分为样品制备与验证、结构成像与模拟、光谱对比与理论计算、激子空间映射四个环节。首先，研究者制备了旋转对齐（R型堆叠）的WS₂-WSe₂异质结构，将其封装在约16纳米和10纳米厚的六方氮化硼（hBN）之间，并悬浮在20×20微米的孔上。他们利用二次谐波产生（SHG）、位置平均会聚束电子衍射以及光致发光测量验证了层间近零扭转角和层间激子态的出现。随后，在100 K低温条件下，使用约100 meV能量分辨率的单色化电子束，同时进行环形暗场扫描透射电子显微镜（ADF-STEM）和低损耗STEM-EELS测试，电子束聚焦至小于1纳米。为了实现高信噪比，他们开发了基于单胞平均的自定义数据分析程序，对162个莫尔单胞的ADF-STEM强度进行平均，并对EELS光谱进行背景扣除和平滑处理。

在结构成像环节，研究对比了未弛豫和弛豫莫尔超晶格的ADF-STEM多切片模拟结果。理论计算表明AA堆叠因原子垂直堆叠的位阻效应而具有最高能量，而BSe/W和BW/S伯纳尔堆叠区域能量较低。弛豫结构模拟显示高能AA区域面积缩小，低能伯纳尔区域形成更大的三角形畴。实验获得的ADF-STEM单胞图像与弛豫结构模拟一致，首次直接证实了WS₂-WSe₂莫尔超晶格中存在面内结构重构。这种重构导致单层内应变重新分布，最大应变约1%，不同于晶格匹配体系中将应变局域在畴界的情况。

在光谱对比与理论计算环节，研究者对比了单层WSe₂、单层WS₂和异质结构的EELS光谱与光学反射谱。低损耗EELS测量的是材料介电常数虚部，即局域产生激子的概率，而非激子本身。WSe₂和WS₂的A、B激子峰在EELS和光学数据中位置吻合。异质结构在1.65 eV处出现相对WSe₂单层A激子（1.75 eV）红移的最低能量莫尔激子峰。光学反射率测量可分辨三个最低能量层内莫尔激子峰（标记为I、II和III），而将光学光谱展宽100 meV后与EELS光谱吻合。第一性原理GW加Bethe-Salpeter方程（GW-BSE）计算表明，面内结构重构导致WSe₂层价带和导带边缘出现平带，波函数在莫尔超晶格中空间调制；若无重构则不出现平带且电子态离域。峰I的激子波函数呈现空间调制的Wannier激子特征，电子和空穴电荷密度在AA堆叠处最大。

在激子空间映射环节，研究者利用ADF-STEM结构图像确定AA、BSe/W和BW/S位置，应用1.3纳米的硬掩模提取不同堆叠区域的EELS强度。尽管电子束空间直径小于1纳米，低损耗EELS的离域效应将空间分辨率限制在约1纳米。结果显示三个堆叠区域的EELS峰强度存在明显差异，AA堆叠处强度最大。进一步采用滚动平均方法生成了高光谱单胞EELS强度图，在1.61至1.71 eV能量范围内求和。实验图显示层内激子被约束在AA位点，形成三角形排列，激子强度在距AA位点约2纳米以外迅速衰减。这一结果与GW-BSE计算的峰I激子振子强度分布图高度一致。

研究结论指出，面内结构重构导致了强局域化的莫尔势，使得最低能量层内激子的质心波函数被限制在AA堆叠位点约2纳米半径范围内。研究直接证明了原子重构产生强限制莫尔势，并表明纳米尺度应变工程将能够实现新型激子晶格。该研究在方法上的亮点在于将亚纳米空间分辨的ADF-STEM与低损耗STEM-EELS结合，并通过单胞平均方法克服了弱激子信号的信噪比限制。在科学意义上，这项研究首次在实空间同时观测到结构重构和激子局域化，回答了莫尔超晶格能否支持周期性量子激发阵列这一长期未解问题。在应用价值方面，研究表明通过外部应变、扭转角和层数调控可以实现对玻色子晶格的纳米尺度工程，为量子模拟和量子技术中的激子晶格设计提供了新的可能性。此外，研究还发现结构重构在数百平方纳米范围内保持稳定，尽管机械堆叠过程可能引入无序，但莫尔势仍在大面积内保持，暗示莫尔激子晶格具有实际可扩展性。研究中关于伯纳尔堆叠区域激子强度降低的结果与同一体系空穴掺杂时未观察到三激子形成的现象一致，进一步支持了结构重构决定的激子空间分布图像。