该文档属于类型a（单篇原创研究论文），以下是针对该研究的学术报告：
一、研究团队与发表信息
本研究由Sichen Liu、Guanben Du*、Hongxing Yang、Hang Su、Xin Ran、Jun Li、Lianpeng Zhang、Wei Gao、Long Yang*等作者合作完成，通讯作者为Guanben Du（西南林业大学）和Long Yang（西南林业大学）。研究发表于ACS Sustainable Chemistry & Engineering期刊，2021年12月2日上线，标题为《Developing High-Performance Cellulose-Based Wood Adhesive with a Cross-Linked Network》。DOI编号为10.1021/acssuschemeng.1c07012。
二、学术背景与研究目标
科学领域与问题
本研究属于生物质基材料与可持续化学工程领域，聚焦于开发高性能、环保型木材胶黏剂。传统石油基胶黏剂（如脲醛树脂）虽性能优异，但存在甲醛释放、不可再生及环境污染等问题。生物质基胶黏剂（如纤维素、蛋白质）因亲水性强，耐水性差，限制了其应用。
研究动机
纤维素（cellulose）是地球上最丰富的天然线性聚合物，具有可再生、可降解和高强度等特性，但因其亲水性和难溶性，鲜少作为胶黏剂主成分。本研究旨在通过超支化交联网络设计，结合共价键（covalent bonds）与次级键（氢键、疏水作用），解决纤维素基胶黏剂耐水性差的瓶颈问题。
研究目标
- 通过美拉德反应（Maillard reaction）将二醛纤维素（dialdehyde cellulose, DAC）与多胺（polyamines）交联，构建协同增强网络；
- 提升胶黏剂的干态/湿态粘接强度及耐水性；
- 探索交联机制与性能提升的构效关系。
三、研究流程与方法
1. 材料合成与表征
- 氧化纤维素制备：微晶纤维素（MCC）经高碘酸钠（NaIO₄）选择性氧化，生成DAC（醛基含量通过FT-IR和¹³C NMR验证）。
- 超支化交联：DAC与三种多胺（PA₄ₙ、PA₅ₙ、PA₆ₙ）通过希夫碱反应（Schiff base）形成共价交联网络，反应在95℃水溶液中进行，pH=8。
- 结构表征：
- FT-IR：确认醛基（1725 cm⁻¹）和亚胺键（C=N, 1639 cm⁻¹）的形成；
- XPS：分析C 1s和N 1s谱，验证交联网络中C-N和C=N键的存在；
- SEM：观察DAC与多胺交联后的粗糙表面形貌，表明网络结构形成。
2. 性能测试
- 热性能：
- DSC：交联胶黏剂的固化温度降至150–153℃（低于纯多胺的250–300℃）；
- TGA：交联后热稳定性提升，最大分解温度（Tₘₐₓ）超过330℃。
- 粘接强度：
- 采用杨木单板制备三层胶合板，测试干态、63℃水浸3小时及沸水浸后的拉伸剪切强度。优化条件为：固含量38 wt%、热压温度160℃、DAC/多胺质量比2:1。
- 结果：干态强度从1.47 MPa提升至3.29 MPa（增幅123.8%）；湿态强度从0 MPa突破至2.27–2.36 MPa。
- 耐水性：
- 残留率：交联胶黏剂达77%以上（纯DAC仅49%）；
- 吸水率：降至22.2%以下（纯DAC为26.6%）。
3. 机制分析
- 共价交联：DAC的醛基与多胺的氨基形成亚胺键（C=N）和胺缩醛（N-C-N），消耗亲水基团；
- 次级键协同：游离羟基与氨基通过氢键聚集，减少与水分子结合的机会；
- 疏水网络：多胺的脂肪链形成疏水屏障。
四、主要结果与逻辑链条
- 结构验证：FT-IR和XPS证实了亚胺键和胺缩醛的存在，SEM显示交联网络成功构建。
- 性能提升：
- 热稳定性提高（TGA数据）支持胶黏剂在高温环境下的适用性；
- 干/湿强度数据表明交联网络显著增强机械性能和耐水性；
- 接触角测试（99.1°）证实疏水性提升。
- 机制关联：共价交联与次级键的协同作用是性能提升的核心，通过消耗亲水基团和构建疏水网络实现。
五、研究结论与价值
科学价值
- 提出了一种基于“胺桥”共价交联的纤维素改性策略，为生物质胶黏剂设计提供了新思路；
- 揭示了美拉德反应在提升胶黏剂疏水性和热稳定性中的作用机制。
应用价值
- 开发出全生物基、无甲醛的高性能木材胶黏剂，适用于胶合板、纤维板等工程木材；
- 工艺简单（一锅法反应），原料廉价（纤维素和多胺），易于工业化推广。
六、研究亮点
- 创新方法：首次将超支化多胺与DAC结合，构建双重交联网络；
- 性能突破：湿态强度从0 MPa提升至2.36 MPa，解决了生物质胶黏剂的耐水难题；
- 绿色化学：仅使用水为溶剂，符合可持续发展要求。
七、其他价值
- 抗菌与荧光特性：美拉德反应产物可能赋予胶黏剂附加功能；
- 应力耗散机制：交联网络的层级结构（共价键+氢键）可吸收能量，提升韧性。
此研究为生物质基胶黏剂的工业化应用提供了重要技术支撑，并推动了绿色材料领域的发展。