本研究由太原工业学院材料工程系的何茂勇（Maoyong He）团队联合查浩（天津）科技有限公司的顾凯（Kai Gu）等人共同完成，作为一篇原创性研究论文，于2021年6月10日在线发表于国际期刊《Resources, Conservation & Recycling》。

聚氨酯（Polyurethane，PU）弹性体因其优异的力学性能和加工性，被广泛应用于各行各业，但其动态生热高的问题限制了其在承受交变应力工况下的应用。同时，废旧轮胎的环保处理与高值化利用一直是循环经济领域的难题，传统的填埋或焚烧方式会造成严重的环境污染和资源浪费。研磨后的废旧轮胎橡胶粉（Ground Tire Rubber，GTR）表面含有丰富的羟基等含氧官能团，理论上可以作为一种低成本的反应性填料。然而，GTR与非极性树脂基体间相容性差的问题始终是制备高性能复合材料的关键挑战。本研究旨在充分利用GTR表面的活性官能团，通过原位合成（in-situ synthesis）技术，将未经复杂预处理的GTR直接引入聚氨酯的合成反应中，制备出兼具高强度与低动态生热性能的聚氨酯/废旧轮胎橡胶粉（PU/GTR）热塑性复合材料，从而为废旧轮胎的高值化回收提供一条经济、环保的新路径。

该研究的核心工作流程包括材料制备、结构表征与性能测试三个主要环节。首先，在材料制备阶段，研究团队采用了创新的原位合成工艺。实验选用了聚己内酯多元醇（PCL）、4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯（MDI）和1,4-丁二醇（BDO）作为合成聚氨酯的主要原料。GTR粉末预先经N,N-二甲基甲酰胺（DMF）浸泡并真空干燥处理。合成时，关键步骤在于先将干燥后的GTR与PCL多元醇在行星式真空搅拌机中高速混合均匀，随后加入MDI进行预聚反应，最后再与BDO混合，通过热压和固化处理获得PU/GTR热塑性复合材料。实验配方中，异氰酸酯基团（NCO）与羟基（OH）的摩尔比固定为1:1，GTR的添加量从1.71 wt%到6.92 wt%不等，形成系列样品。作为空白对照，研究团队还通过传统的熔融共混法，在转矩流变仪中制备了相同GTR含量的PU/GTR-M复合材料。

其次，在结构表征环节，研究者采用多种先进手段系统考察了GTR在基体中的分散状态及其与PU分子链的界面相互作用。通过X射线光电子能谱（XPS）分析，研究证实了GTR表面的羟基确实参与了与MDI的化学反应，原位合成了氨基甲酸酯键（-HNCCO-），实现了GTR粒子与PU基体间的化学键合。这一发现是支撑整个研究的基石。在微观形貌方面，扫描电子显微镜（SEM）结合能谱（EDS）分析显示，当GTR含量低于5.17 wt%时，GTR粒子以微米级尺寸均匀分散于PU基体中，且无显著团聚；当含量继续增加时，则出现粒子簇集现象。特别是对于性能最优的PU/GTR-2样品，透射电子显微镜（TEM）进一步观察到其中存在直径约0.5微米的细小橡胶相，直观地证实了GTR的优异分散性。此外，流变学测量与Cole-Cole图揭示了纯PU和熔融共混法制备的复合材料中存在明显的微相分离结构，而原位合成法制备的复合材料，其微相分离程度则因GTR的网络化均匀分散而显著减弱。小角X射线散射（SAXS）分析结果也强力佐证了这一结论，其洛伦兹校正后的散射图谱显示，原位合成复合材料的硬段有序排列周期性减弱，层间距离增大。

最后，在性能测试环节，研究重点考察了力学性能和动态力学性能。拉伸测试结果表明，原位合成的PU/GTR复合材料的拉伸强度随GTR含量增加呈先升后降趋势，当GTR含量为3.44 wt%时，其拉伸强度达到36.0 MPa，相较于纯PU（13.5 MPa）提高了约166.7%。尽管断裂伸长率和拉伸模量有所下降，但其独特的应变硬化现象表明材料内部结构发生了根本性变化。动态力学分析（DMA）是本研究的一大亮点。研究发现，纯PU的储能模量在60°C以上迅速下降，而原位合成复合材料的储能模量展现出明显的橡胶平台。更重要的是，研究定义了一个“动态生热指数（Dynamic Heat Generation Index，DHGI）”，即90°C和30°C时损耗因子（tan δ）的比值。PU/GTR-2样品的DHGI低至0.97，远低于纯PU的1.62，这表明该材料在交变应力下具有极低的动态生热。这一现象归因于GTR粒子通过化学键合在PU基体中形成了类似化学交联点的网络结构，有效传递了局域应力，同时基体本身的微相分离程度降低，共同抑制了分子链内摩擦导致的热量积聚。

本研究的核心结论是，成功开发了一种低成本、高效率的原位合成方法，用以制备高性能PU/GTR热塑性复合材料。该方法的关键在于利用GTR表面的活性基团参与聚氨酯合成反应，实现了GTR填料到反应性功能组分的转变，从而在复合材料内部构筑起独特的“填料-交联转变”网络结构。研究的科学价值体现在它深入阐明了从界面化学键合、微观多相结构到宏观力学和动态生热性能之间的构效关系，为不相容体系的高性能化提供了新理论。而其应用价值则在于，它不仅为数量庞大的废旧轮胎提供了一条高附加值再利用的工业化可行路径，同时也为制造高强低生热的聚氨酯弹性体材料，例如在汽车轮胎、减震部件等领域的应用，奠定了坚实的实验与理论基础。