Hong Meng、Yiwen Liu、Hulei Yu、Lei Zhuang和Yanhui Chu等来自华南理工大学材料科学与工程学院的研究团队在2025年2月19日的《Cell Reports Physical Science》期刊（卷6，文章编号102449）发表了一项关于超高温高熵陶瓷（high-entropy ceramics, HECs）的机器学习驱动预测研究。该研究聚焦高熵二硼化物（high-entropy diborides, HEBs）的熔点（melting point, Tm）预测，通过开发可迁移的机器学习势函数（machine-learning potential, MLP）结合分子动力学（molecular dynamics, MD）模拟，实现了高效筛选超高温HEBs材料的目标。
学术背景
高熵陶瓷因其多主元固溶体的特性，在极端环境（如高温、高压、辐射）中展现出优异的性能，例如热稳定性、抗氧化性和力学性能。然而，其巨大的成分空间使得通过实验筛选高熔点材料成本高昂且效率低下。传统的第一性原理计算虽能提供理论支持，但受限于计算规模和温度效应。分子动力学模拟虽适合大规模计算，但缺乏适用于高熵体系的原子间势函数。本研究通过构建可迁移的矩张量势函数（moment tensor potential, MTP），结合梯度提升回归（gradient-boosting regression, GBR）模型，建立了高效预测HEBs熔点的数据驱动方法。
研究流程
势函数构建与验证
- 数据集生成：基于9种过渡金属（Ti、V、Cr、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W）的单质和二元二硼化物，通过密度泛函理论（density functional theory, DFT）计算生成3,375个训练构型和675个测试构型。
- MTP训练：采用机器学习原子间势能包（MLIP-3）开发MTP，截断半径设为6.5 Å，最大能级为22。训练后的MTP在能量和力的预测上均表现出低误差（能量RMSE为2.6 meV/atom，力RMSE为155–172 meV/Å）。
- 迁移性验证：测试了525种等摩尔和93种非等摩尔HEBs，验证了MTP对复杂成分的泛化能力。
分子动力学模拟
- 熔点预测：对120种随机选择的HEBs和9种二硼化物进行MD模拟（加热速率7.5 K/ps，模型包含3,000个原子），获得熔点数据。
- 热力学与力学性质：通过Born矩阵计算弹性常数（cij）、体积模量（B）和剪切模量（G），与DFT结果对比验证MTP的可靠性（晶格常数误差<0.04 Å）。
机器学习模型开发
- 特征工程：基于成分计算24种描述符（如平均价电子浓度VEC、晶格尺寸差Δl等）。
- 模型优化：通过遗传算法（genetic algorithm, GA）筛选出5个关键描述符（VEC、Δl、Δrme、ρ、ΔcA），并比较了6种回归模型，最终选择GBR模型（测试RMSE为107.9 K，优于混合规则预测的305.7 K）。
高通量筛选
- 对32,563种HEBs（包括382种等摩尔和32,181种非等摩尔）进行熔点预测，发现最高熔点为3,765 K，存在于非等摩尔成分（Ti0.1Zr0.1Hf0.6Ta0.2）B2中。
主要结果
- MTP性能：在等摩尔和非等摩尔HEBs中均保持高精度，能量误差低于3.7 meV/atom，且成功复现了二硼化物的实验熔点（如HfB2为3,800 K）。
- GBR模型解释：SHAP分析表明，VEC是最重要的负相关描述符，低VEC、小晶格尺寸差和金属半径差有利于高熔点。
- 材料发现：预测出2,001种熔点超过3,273 K的HEBs，其中19种为等摩尔成分，1,982种为非等摩尔成分，且Ti-Zr-Hf基体系表现突出。
结论与意义
本研究通过可迁移MTP和GBR模型的结合，首次实现了高熵陶瓷熔点的数据驱动预测，为超高温材料的开发提供了高效工具。科学价值在于：
1. 提出了基于单质/二元体系训练MTP的策略，解决了高熵体系势函数迁移性难题；
2. 揭示了VEC等描述符对熔点的调控机制，为成分设计提供理论指导；
3. 预测的(Ti0.1Zr0.1Hf0.6Ta0.2)B2等材料有望应用于航空发动机热端部件。
研究亮点
- 方法创新：首次将可迁移MTP与MD模拟结合用于高熵陶瓷熔点预测；
- 高通量效率：筛选超过3万种成分，远超实验或传统计算的通量；
- 跨尺度验证：通过DFT、MD和实验数据多尺度验证模型可靠性；
- 开源共享：MTP和GBR模型代码已公开于Zenodo平台（DOI:10.5281/zenodo.14607679）。
其他价值
该框架可扩展至其他高熵体系（如碳化物、氮化物）的性能预测，并为材料基因工程提供新范式。研究获得国家重点研发计划（2021YFA0715801）和国家自然科学基金（52122204）支持。