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该研究由Tinghuan Yang、Lili Gao、Jing Lu、Chuang Ma、Yachao Du、Peijun Wang、Zicheng Ding、Shiqiang Wang、Peng Xu、Dongle Liu、Haojin Li、Xiaoming Chang、Junjie Fang、Wenming Tian、Yingguo Yang、Shengzhong (Frank) Liu和Kui Zhao等作者共同完成，主要研究机构包括陕西师范大学、大连化学物理研究所和中国科学院上海同步辐射光源。该研究于2023年发表在期刊《Nature Communications》上。

学术背景
该研究聚焦于钙钛矿太阳能电池（perovskite solar cells, PSCs）领域，旨在解决钙钛矿太阳能电池在实际应用中面临的长期稳定性、大面积制备和模块效率稳定性等关键问题。钙钛矿材料因其高光吸收系数、可调带隙和低成本溶液加工等优势，成为下一代光伏技术的有力候选者。然而，钙钛矿材料中的阴离子空位缺陷（anion vacancy defects）作为非辐射复合中心，严重降低了电池的光电转换效率（power conversion efficiency, PCE）和操作稳定性。尤其是碘离子（I⁻）空位缺陷在钙钛矿层中的形成和迁移，进一步加剧了材料的光电性能退化。因此，抑制阴离子空位缺陷的形成和迁移，成为提高钙钛矿太阳能电池性能的关键。

研究流程
研究团队提出了一种“一石二鸟”策略，通过使用一种名为3-脒基吡啶（3-amidinopyridine, 3AP）的配体，在钙钛矿结晶过程中同时实现阴离子固定和欠配位铅（Pb）的钝化。该策略的具体实施流程包括以下几个步骤：

1. 材料设计与合成

   • 研究团队合成了3AP及其碘化衍生物（3API），并通过核磁共振氢谱（1H-NMR）和高分辨率质谱（HRMS）验证了其化学结构。
     
   • 使用密度泛函理论（DFT）计算了3AP与钙钛矿表面的吸附能、碘空位缺陷的形成能及其迁移能垒，证明3AP与钙钛矿之间的强配位作用能够有效抑制阴离子空位的形成和迁移。
     

2. 钙钛矿薄膜制备与表征

   • 通过溶液法制备了含3API的钙钛矿薄膜，并利用掠入射广角X射线散射（GIWAXS）和扫描电子显微镜（SEM）表征了薄膜的晶体结构和形貌。结果表明，3API的加入促进了钙钛矿3C相的形成，并抑制了不希望的6H相。
     
   • 使用原子力显微镜（AFM）和飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）分析了薄膜的表面粗糙度和3AP+离子的分布，发现3API的加入显著降低了薄膜的表面粗糙度，并实现了3AP+离子的均匀分布。
     

3. 光电性能测试

   • 制备了平面n-i-p结构的钙钛矿太阳能电池，并测试了其光伏性能。结果表明，含3API的电池实现了25.3%的光电转换效率（认证值为24.8%），显著高于对照组的22.76%。
     
   • 通过外量子效率（EQE）和光强依赖性开路电压（Voc）测试，验证了3API的加入有效抑制了非辐射复合，提高了电荷分离和传输效率。
     

4. 稳定性评估

   • 研究了未封装和封装电池在不同环境条件下的长期稳定性。未封装电池在环境条件下暴露5000小时后，保留了92%的初始效率；封装电池在连续光照下工作500小时后，保留了95%的初始效率。
     
   • 通过X射线衍射（XRD）和能量色散谱（EDS）分析，证实了3AP的加入抑制了钙钛矿相变和碘离子迁移，从而提高了电池的稳定性。
     

主要结果
1. 阴离子固定与钝化
- DFT计算表明，3AP与钙钛矿表面的吸附能（3.135 eV）显著高于其他配体（如PEA和BA），且碘空位缺陷的形成能和迁移能垒分别提高至3.812 eV和1.467 eV。
- 核磁共振（NMR）和X射线光电子能谱（XPS）分析证实了3AP与Pb-I无机框架之间的强配位作用，稳定了碘离子在晶体表面或晶界处的分布。

1. 光伏性能提升

   • 含3API的钙钛矿太阳能电池实现了25.3%的光电转换效率，其开路电压（Voc）、短路电流密度（Jsc）和填充因子（FF）分别达到1.181 V、26.04 mA/cm²和82.21%。
     
   • 时间分辨光致发光（TRPL）和空间电荷限制电流（SCLC）测试表明，3API的加入显著降低了非辐射复合率和缺陷密度，提高了电荷迁移率。
     

2. 稳定性增强

   • 未封装电池在85°C氮气环境中热稳定性测试500小时后，保留了83%的初始效率；在环境条件下暴露5000小时后，保留了92%的初始效率。
     
   • 封装电池在连续光照下工作500小时后，保留了95%的初始效率，显示出优异的操作稳定性。
     

结论
该研究通过分子工程策略，成功实现了钙钛矿太阳能电池中阴离子空位缺陷的有效抑制，显著提高了电池的光电转换效率和长期稳定性。这一“一石二鸟”策略为钙钛矿太阳能电池的大面积制备和商业化应用提供了简单而有效的解决方案，具有重要的科学意义和应用价值。

研究亮点
1. 提出了基于3AP配体的阴离子固定与钝化策略，首次在钙钛矿结晶过程中同时实现阴离子固定和欠配位铅的钝化。
2. 通过DFT计算和实验验证，阐明了3AP与钙钛矿之间的强配位作用及其对阴离子空位缺陷的抑制机制。
3. 实现了25.3%的高光电转换效率，并通过长期稳定性测试验证了电池的优异性能。

其他有价值的内容
研究团队还验证了3AP策略在其他钙钛矿组分（如FA0.9Cs0.1PbI3和FA0.92MA0.08PbI3）中的普适性，进一步证明了该策略的广泛适用性。此外，研究还通过原位光致发光（PL）光谱和光电流映射分析，揭示了3AP在钙钛矿薄膜形成过程中对堆叠缺陷的抑制作用，为钙钛矿材料的缺陷工程提供了新的思路。