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研究作者与机构
本研究由Sifan Wen、Zhefei Sun、Xiaoyu Wu、Shenghui Zhou、Quanzhi Yin、Haoyu Chen、Jianhai Pan、Zhiwen Zhang、Zilong Zhuang、Jiayu Wan、Weidong Zhou、Dong-Liang Peng和Qiaobao Zhang共同完成。主要研究机构包括厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室、材料学院，以及威斯康星大学麦迪逊分校机械工程系。研究于2025年发表在《Advanced Functional Materials》期刊上，DOI为10.1002/adfm.202422147。
学术背景
随着能源存储设备需求的增长，传统锂离子电池的能量密度已无法满足需求。锂金属电池（LMBs）因其高能量密度成为研究热点，但其使用的传统液态电解质存在易燃性和锂枝晶形成的风险。固态电解质（SSEs）在固态锂金属电池（SSLMBs）中的应用提供了高能量密度和增强安全性的解决方案。然而，固态聚合物电解质（SSPEs）存在机械强度低、离子电导率低等问题。为了解决这些问题，研究者提出将无机电解质填料与聚合物电解质结合，形成复合固态电解质（CSSEs）。本研究的核心目标是通过表面功能化无机电解质，优化CSSEs的界面化学，提升离子传输和界面稳定性，从而开发高性能的SSLMBs。
研究流程
研究分为以下几个主要步骤：
1. 材料制备：采用三氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）对Li1+xAlxTi2-x(PO4)3（LATP）纳米颗粒进行功能化处理，得到APTES修饰的LATP颗粒（LATP@APTES）。随后，将LATP@APTES均匀分散在聚乙烯氧化物（PEO）和聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）聚合物基质中，制备出高性能的CSSEs（称为SLPH）。
2. 材料表征：通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等技术对SLPH的形貌、结构和化学组成进行表征。
3. 性能测试：通过电化学阻抗谱（EIS）、线性扫描伏安法（LSV）和稳态电流法测试SLPH的离子电导率、Li+迁移数和电化学窗口。
4. 电池组装与测试：组装Li|SLPH|Li对称电池、LiFePO4|SLPH|Li纽扣电池和软包电池，测试其倍率性能和长期循环稳定性。
5. 界面稳定性分析：通过原位阻抗测量和相场模拟研究SLPH与锂金属阳极的界面稳定性，分析锂沉积行为。
6. 机械与热性能测试：通过拉伸测试和热重分析（TGA）评估SLPH的机械强度和热稳定性。
主要结果
1. 材料表征结果：SEM和TEM显示LATP@APTES颗粒均匀分散，无明显团聚。XRD和FTIR证实了SLPH中LATP的NASICON型结构和APTES的成功引入。XPS分析表明SLPH表面形成了稳定的Si-F键，增强了界面稳定性。
2. 电化学性能：SLPH在60°C下的离子电导率为4.19 × 10^-4 S cm^-1，Li+迁移数为0.694，电化学窗口达到5.2 V，显著优于未修饰的LPH。
3. 电池性能：Li|SLPH|Li对称电池在0.6 mA cm^-2的电流密度下稳定循环2600小时，LiFePO4|SLPH|Li纽扣电池在3 C倍率下循环2000次后容量保持率超过78%。软包电池在0.5 C倍率下循环500次后容量保持率为73.7%。
4. 界面稳定性：相场模拟和原位阻抗测量表明，SLPH能够均匀分布Li+浓度，抑制锂枝晶生长，形成稳定的固态电解质界面（SEI）层。
5. 机械与热性能：SLPH的杨氏模量为77.58 MPa，热分解温度为330°C，表现出优异的机械强度和热稳定性。
结论
本研究通过APTES功能化LATP颗粒，成功制备了高性能的CSSEs（SLPH），显著提升了SSLMBs的离子传输效率和界面稳定性。SLPH在离子电导率、Li+迁移数、电化学窗口和长期循环稳定性方面表现出色，为下一代高性能固态锂金属电池的开发提供了重要解决方案。此外，SLPH在软包电池中的优异表现展示了其商业化应用的潜力。
研究亮点
1. 创新性材料设计：通过APTES功能化LATP颗粒，解决了无机填料团聚和界面相容性问题。
2. 优异的电化学性能：SLPH在离子电导率、Li+迁移数和电化学窗口方面达到国际领先水平。
3. 长期循环稳定性：Li|SLPH|Li对称电池和LiFePO4|SLPH|Li纽扣电池在高温和高电流密度下表现出卓越的循环稳定性。
4. 界面稳定性研究：通过相场模拟和原位阻抗测量，揭示了SLPH抑制锂枝晶生长的机制。
5. 商业化潜力：软包电池的性能测试验证了SLPH在大规模应用中的可行性。
其他有价值的内容
研究还探讨了SLPH在不同正极材料（如LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2和LiCoO2）中的性能表现，进一步验证了其广泛适用性。此外，研究团队开发了独特的涂层技术和界面优化方法，为未来CSSEs的研究提供了新思路。
这篇报告详细介绍了研究的背景、方法、结果和意义，为相关领域的研究者提供了全面的参考。