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二维材料自插层工程：共价键合新型超薄材料的设计与性能调控
作者及发表信息
该研究由Xiaoxu Zhao（新加坡国立大学材料科学与工程系）、Peng Song（新加坡国立大学化学系及先进二维材料中心）等来自9个机构的联合团队完成，通讯作者为Xin Luo（中山大学）、Stephen J. Pennycook和Kian Ping Loh（新加坡国立大学）。研究成果于2020年5月14日发表在《Nature》第581卷。
学术背景
研究领域为二维（2D）材料科学，聚焦过渡金属二硫属化物（TMDs）的原子级调控。传统插层方法多依赖外来碱金属原子，存在相纯度低、长程有序性差等问题。本研究提出通过生长过程中的“自插层”策略（self-intercalation），将材料自身的金属原子嵌入范德华（van der Waals, vdW）间隙，构建共价键合的ic-2D材料（intercalated covalent 2D materials）。其科学目标包括：(1) 开发可控自插层生长的普适性方法；(2) 揭示插层浓度（σ）与材料性能的构效关系；(3) 探索新型磁性二维材料的制备途径。
研究流程与方法
1. 材料生长与表征
- 生长方法：采用分子束外延（MBE）和化学气相沉积（CVD）两种技术，通过调控金属/硫族元素通量比（如Ta:S=1:6~1:5）实现不同插层浓度（25%~100%）的TaₓSᵧ/TaₓSeᵧ薄膜。
- 创新设备：MBE系统中集成电子束蒸发器（Ta源）和硫裂解室（S源），基底温度精确控制在600–650°C；CVD系统采用Ta/TaCl₅混合前驱体，实现微米级单晶生长。
- 结构解析：利用球差校正扫描透射电子显微镜（STEM-ADF）直接观测插层Ta原子在vdW间隙中的占位模式（如33.3%插层浓度下的√3×√3超晶格），并通过快速傅里叶变换（FFT）和图像模拟验证原子排列（图2a–n）。
物性测量
高通量理论预测
通过自动化工作流程筛选48种TMDs，预测14种自插层体系（如Ti₈S₁₂、Co₇Se₁₂等）具有铁磁性（图4a,b）。其中Ta₇Te₁₂的磁矩高达7.03 μB，为后续实验提供靶向材料。
主要结果
1. 结构调控：成功合成插层浓度从25%（Ta₉S₁₆）至100%（Ta₉Se₁₂）的系列材料，其中66.7%插层的Ta₈Se₁₂形成Kagome晶格（图2i,m），50%插层的Ta₁₀S₁₆呈现短程有序的玻璃态（图2h,l）。
2. 性能突破：Ta₇S₁₂的室温载流子迁移率达85 cm²/V·s，优于传统插层化合物；其铁磁转变温度（T_c）虽为10 K，但通过插层浓度调控可实现磁矩从0.01 μB（σ=17%）到1.46 μB（σ=33.3%）的连续调节（图3j）。
3. 普适性验证：扩展至V₁₁S₁₆（75%插层）、In₁₁Se₁₆（蜂窝状超晶格）和FeₓTeᵧ等体系（图4c–h），证实自插层策略适用于多种TMDs。
结论与价值
1. 科学意义：建立了“金属化学势驱动自插层”的普适性生长模型，突破了传统插层化学的局限性，为二维材料基因库增添了共价键合的新型材料家族。
2. 技术价值：开发的MBE/CVD可控生长方法可实现晶圆级制备（图1c），兼容半导体工艺，为自旋电子器件提供材料基础。
3. 理论贡献：通过DFT揭示了“插层浓度-电荷转移-磁矩”的三元关系，为设计功能性二维磁体提供理论框架。
研究亮点
1. 方法创新：首次实现原生金属原子的原位插层，避免了外来原子引入的晶格畸变。
2. 性能突破：发现插层浓度33.3%为铁磁性的临界阈值，阐明了局域d轨道与长程磁序的关联机制。
3. 平台价值：建立的高通量筛选流程（图4a）可加速新型ic-2D材料的发现。
其他发现
1. 动力学机制：STEM实时捕捉到插层Ta原子的扩散路径（补充视频1–2），证实层间共价键的形成具有熵稳定效应。
2. 异质结潜力：Ta₇S₁₂/石墨烯异质结展现出线性磁阻效应（图3d），可能源于界面自旋-轨道耦合。
该研究通过跨尺度实验与理论结合，为二维材料的原子精度设计提供了范式转变，被审稿人评价为“开辟了vdW材料工程的新维度”（Nature审稿意见）。