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主要作者及研究机构

该研究由Ruihe Li、Niall D. Kirkaldy、Fabian F. Oehler、Monica Marinescu、Gregory J. Offer和Simon E. J. O’Kane共同完成。研究机构包括英国帝国理工学院机械工程系、英国法拉第研究所、德国慕尼黑工业大学电气能源存储技术研究所。该研究于2025年发表在《Nature Communications》期刊上。

学术背景

锂离子电池（LIBs）的寿命预测是当前电池研究中的一个关键且具有挑战性的问题。近年来，基于物理、经验或数据驱动的寿命预测模型的研究数量激增，但这些模型大多仅通过剩余容量（容量衰减）和电阻（功率衰减）进行验证。然而，锂离子电池中存在多种不同的退化机制组合，可能导致相同的容量和功率衰减模式，这使得无法找到唯一的验证解决方案。因此，退化模式分析（Degradation Mode Analysis, DM）成为电池退化研究的最新要求，涉及测量锂库存损失（LLI）、正负极活性材料损失（LAMPE和LAMNE）以及电极漂移/滑移。

该研究旨在通过集成五种不同的退化机制，展示如何通过退化模式分析来参数化锂离子电池的寿命预测模型。研究证明，仅通过容量和功率衰减进行参数化已不再足够，未来的实验和建模退化研究应包含退化模式分析。

研究流程

研究分为以下几个主要步骤：

1. 模型构建：研究提出了三种不同复杂度的退化模型，分别包含一种（SEI生长）、两种（SEI生长与电解液干燥）和五种（SEI生长、电解液干燥、锂镀层、活性材料损失和颗粒开裂）退化机制。这些模型基于不同的退化机制组合，并通过老化数据集进行参数化。

2. 实验设计：研究使用了来自Kirkaldy等人的老化数据集，包括实验2和实验3。实验2的电池在10°C、25°C和40°C的温度下循环老化，SOC范围为70%到85%；实验3的电池在相同的温度下循环，但SOC范围为85%到100%。

3. 参数化与验证：模型通过老化数据集进行参数化，并验证其在电压、容量、电阻和退化模式上的拟合能力。研究比较了三种模型在拟合老化数据集中的不同指标（包括电压、容量、电阻和退化模式）时的表现。

4. 数据分析：研究通过差分电压分析（DVA）等方法来可视化电池的退化模式变化，并评估模型的预测能力。研究还通过平均百分比误差（MPE）和均方根误差（RMSE）等统计指标来衡量模型的拟合精度。

主要结果

1. 模型拟合能力：研究显示，三种模型在拟合电压、容量和电阻方面表现良好，但只有包含五种退化机制的模型能够较好地拟合三种温度下的退化模式。这表明，仅通过容量和功率衰减进行参数化已不再足够，退化模式分析应成为未来研究的一部分。

2. 退化模式分析：研究通过退化模式分析发现，五种退化机制的模型在拟合LLI、LAMNE和LAMPE方面表现最佳，尤其是在低温条件下。这表明低温和高SOC范围下的退化机制更为复杂，需要更复杂的模型来描述。

3. 温度依赖性：研究还发现，不同温度下的退化行为存在显著差异。低温条件下的退化更为严重，这与固相扩散系数降低和应力驱动的活性材料损失增加有关。

结论

该研究证明了退化模式分析在参数化锂离子电池寿命预测模型中的重要性。通过集成五种退化机制，研究展示了一个复杂的模型能够更好地描述电池的退化行为，尤其是在不同温度下的退化模式。研究还指出，未来的退化研究应包含退化模式分析，以提高模型的准确性和预测能力。

研究亮点

1. 重要的发现：研究首次将五种退化机制集成到一个模型中，并展示了其在拟合退化模式方面的优越性。
2. 方法的创新性：研究提出了通过退化模式分析来参数化电池寿命预测模型的新方法，为未来的电池退化研究提供了新的方向。
3. 研究对象的特殊性：研究使用了商业化的21700圆柱形电池，这些电池在电动汽车和储能系统中具有广泛的应用，因此研究结果具有重要的实际应用价值。

其他有价值的内容

研究还讨论了不同温度下的退化行为，并提出了未来研究中应包括硅退化等更多老化机制，以进一步提高模型的通用性和预测能力。