学术研究报告：新型Mgsio4h2相作为地球深部主要水载体的潜力
一、研究团队与发表信息
本研究由Sen Shao、Jian Lv（共同一作）、Xin Li、Lu Li、Peng Liu、Zhaodong Liu（通讯作者）、Changfeng Chen（通讯作者）、Yanchao Wang（通讯作者）及Yanming Ma（通讯作者）合作完成，团队成员来自中国吉林大学物理学院、超硬材料国家重点实验室、美国内华达大学拉斯维加斯分校等机构。研究成果于2024年11月19日发表于Physical Review Letters（期刊号：133, 214101）。
二、学术背景与研究目标
地球内部水循环对行星演化至关重要，而俯冲板块中的含水矿物（如含水镁硅酸盐）是水向深部地幔输送的主要载体。其中，Mgsio4h2（Phase H）被认为是从过渡带到下地幔的关键水载体，但其晶体结构长期存在争议，且传统理论模型预测的稳定压力-温度（P-T）范围（42–52 GPa）远窄于实验观测结果（17–68 GPa）。这一矛盾阻碍了对深部水循环机制的深入理解。
本研究旨在通过晶体结构预测与实验验证，解决Phase H的结构争议，揭示其真实稳定范围，并探索其与δ-AlOOH固溶体对深部水循环的协同作用。
三、研究流程与方法
1. 晶体结构预测与理论计算
- 方法：采用基于粒子群优化算法的CALYPSO软件包（一种晶体结构预测方法），结合第一性原理计算，在17–68 GPa压力范围内搜索Mgsio4h2的稳定相。
- 结果：发现两种新结构——α-Mgsio4h2（空间群P21/c，与δ-AlOOH同构）和β-Mgsio4h2（空间群P21/c，与ε-AlOOH同构）。α相通过顶点或边共享的SiO6和MgO6八面体构成，β相仅通过顶点共享连接（图1a-b）。
- 验证：计算声子谱证实两相在各自压力范围内动力学稳定（图S2），且α相在17–64 GPa稳定，β相在64–68 GPa稳定，显著拓宽了传统P2/m模型的稳定范围（图1c）。
高温高压实验与固溶体合成
热力学模拟与相图构建
四、主要研究结果
1. 结构突破：α/β-Mgsio4h2的XRD模拟与实验数据高度吻合（图2b），解决了此前Phase H衍射峰归属不明的争议（如28.47°、38.39°等峰位）。
2. 稳定机制：两相中的不对称氢键（图S3）因氧原子与Si/Mg配位差异而比对称氢键更稳定（能量优势达4 meV/原子，图S4）。
3. 深部水循环意义：
- Mgsio4h2可携带水至地幔1600 km深度（68 GPa），覆盖俯冲板块冷地温线（图1c）。
- 与AlOOH的固溶体在160 GPa以上仍稳定（图3d），为超级地球内部水储存提供新见解。
五、结论与价值
本研究通过理论预测与实验验证，确立了α/β-Mgsio4h2作为深部地幔主要水载体的地位，其宽P-T稳定域和固溶体效应解决了长期存在的“Phase H稳定性矛盾”。科学价值包括：
1. 地球科学：为深部水循环模型提供关键矿物学约束。
2. 材料物理：揭示不对称氢键在高压相稳定中的主导作用。
3. 技术应用：CALYPSO算法与高压合成方法为超高压矿物研究树立新范式。
六、研究亮点
1. 结构创新：首次报道α/β-Mgsio4h2，其稳定范围与实验完全匹配。
2. 方法学：结合晶体结构预测、高压实验与热力学模拟的多尺度研究策略。
3. 跨学科意义：连接地球深部过程与行星科学（如超级地球水循环）。
七、其他发现
- 固溶体中Al含量随压力增加而升高（图3c），暗示下地幔底部可能以富Al相为主。
- β相在超高压（>160 GPa）下的稳定性为地核-地幔边界水储存提供新假说。
（注：文中未翻译的专业术语如CALYPSO、bridgmanite等保留原名称，实验数据图引用自原文图1–4及补充材料。）