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Fe-N5/CeO2电催化剂在铝空气电池中的氧还原反应调控研究
作者及研究机构
本研究的作者包括Yumeng Zhang、Fei He、Yijun Gao、Xianchang Cui、Shanshan Song、Linbo Cao、Zhiliang Liu、Qiqi Sun、Xiao Zhang和Piaoping Yang。研究团队分别来自哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院和香港理工大学机械工程系。该研究于2025年发表在《Advanced Functional Materials》期刊上。
学术背景
本研究属于电化学领域，主要关注氧还原反应（ORR, Oxygen Reduction Reaction）催化剂的设计与优化。随着能源需求的增长，金属空气电池因其高效的化学能转化为电能的能力而备受关注。然而，阴极上ORR的缓慢动力学和多步电子转移过程限制了其转换效率。目前，铂基催化剂（Pt/C）被认为是最有效的ORR催化剂，但铂的稀缺性和高成本阻碍了其广泛应用。因此，开发高效、低成本的非贵金属催化剂成为研究热点。
原子分散的铁-氮-碳（Fe-N-C）催化剂因其低成本和独特的电子结构被广泛研究，但其单活性位点难以同时优化多个中间体的吸附能，且ORR过程中产生的副产物过氧化氢（H2O2）会影响催化剂的长期稳定性。为了解决这些问题，本研究提出了一种多活性位点策略，通过在原位生长的CeO2纳米颗粒与Fe-N5催化剂结合，调控中间体的吸附能并去除副产物，从而提高催化剂的效率和稳定性。
研究流程
本研究包括以下几个主要步骤：
1. Fe-ZIF@PDA的合成：首先，基于文献方法合成了Fe-ZIF（铁掺杂的沸石咪唑酯骨架材料），并通过聚多巴胺（PDA）包覆形成Fe-ZIF@PDA，以防止高温热解过程中结构坍塌。
2. Fe-ZIF@PDA/CeO2的制备：通过水热法在Fe-ZIF@PDA表面原位生长CeO2纳米颗粒，利用PDA表面的氨基作为成核位点和分散剂。
3. Fe-N5/CeO2的合成：将Fe-ZIF@PDA/CeO2在氮气气氛下高温烧结，获得空心结构的Fe-N5/CeO2催化剂。
4. 催化剂的表征：通过X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等手段对催化剂的形貌、结构和化学性质进行表征。
5. 电化学性能测试：在碱性（0.1 M KOH）和酸性（0.1 M HClO4）电解质中，通过旋转环盘电极（RRDE）测试催化剂的ORR活性、稳定性和电子转移数。
6. 理论计算：利用密度泛函理论（DFT）计算Fe-N5和CeO2之间的协同催化作用，揭示其增强催化活性的机制。
7. 铝空气电池性能评估：将Fe-N5/CeO2催化剂应用于铝空气电池，测试其开路电位、功率密度和比容量。
主要结果
1. 催化剂结构与形貌：TEM和XRD结果表明，Fe-N5/CeO2催化剂具有均匀分布的CeO2纳米颗粒和原子级分散的Fe-N5活性位点。
2. 电化学性能：在碱性电解质中，Fe-N5/CeO2的半波电位（E1/2）达到0.92 V，高于Fe-N5（0.89 V）和Pt/C（0.87 V）。在酸性电解质中，其E1/2为0.816 V，表现出优异的ORR活性。
3. 稳定性：经过10000次循环伏安测试后，Fe-N5/CeO2的E1/2仅下降9 mV，远低于Fe-N5的24 mV，表明其具有优异的稳定性。
4. 理论计算：DFT计算表明，CeO2通过调节Fe-N5的电子结构，降低了ORR第一步的能量势垒，并实现了*OOH中间体的接力催化。
5. 铝空气电池性能：Fe-N5/CeO2组装的铝空气电池表现出高达253.9 mW cm⁻²的功率密度和857 mAh g⁻¹的比容量，显著优于Pt/C和Fe-N5。
结论与意义
本研究成功设计了一种多活性位点催化剂Fe-N5/CeO2，通过CeO2的引入实现了ORR过程中中间体的接力催化和副产物的去除，显著提高了催化剂的活性和稳定性。该研究不仅为高效ORR催化剂的设计提供了新思路，还为铝空气电池等能源技术的实际应用奠定了基础。其科学价值在于揭示了多活性位点协同催化的机制，应用价值在于开发了一种低成本、高性能的非贵金属催化剂。
研究亮点
1. 多活性位点策略：通过引入CeO2作为第二活性位点，成功解决了单活性位点催化剂难以同时优化多个中间体吸附能的问题。
2. 高效稳定性：CeO2通过去除副产物H2O2和自由基，显著提高了催化剂的长期稳定性。
3. 理论指导实验：通过DFT计算揭示了Fe-N5和CeO2之间的协同催化机制，为实验设计提供了理论支持。
4. 实际应用性能：Fe-N5/CeO2在铝空气电池中表现出优异的功率密度和比容量，展现了其在实际应用中的潜力。
其他有价值的内容
本研究还探索了CeO2的氧空位在催化过程中的作用，发现其能够吸附和活化O2分子，进一步提高了催化效率。此外，研究团队通过紫外-可见光谱（UV-Vis）和电子顺磁共振（EPR）实验验证了CeO2对H2O2和自由基的清除能力，为催化剂的稳定性提供了实验证据。
以上是本研究的全面报告，涵盖了研究背景、流程、结果、结论及亮点，旨在为其他研究者提供详尽的参考。