这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是对该研究的学术报告：
主要作者及机构
本研究的主要作者包括Qian Li, Gang Liu, Yinghua Chen, Jia Wang, Pushpendra Kumar, Hongliang Xie, Wandi Wahyudi, Hao Yu, Zexu Wang, Zheng Ma和Jun Ming。他们分别来自中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室、中国科学技术大学应用化学与工程学院、印度贾瓦哈拉尔·尼赫鲁大学物理科学学院以及沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学材料科学与工程学院。该研究于2025年发表在期刊《Advanced Functional Materials》上。
学术背景
本研究的主要科学领域是锂金属电池（Lithium Metal Batteries, LMBs）中的电解质工程。锂金属电池因其高能量密度和低电化学电位而备受关注，但其在实际应用中面临锂枝晶生长、电解质分解等挑战，导致电池性能下降和安全问题。电解质工程在调控锂沉积/剥离行为中起着关键作用，然而，电解质微观结构如何影响锂沉积/剥离过程的分子机制尚不明确。因此，本研究旨在通过系统研究电解质组分（溶剂、盐和添加剂）对锂沉积/剥离行为的影响，揭示其分子层面的作用机制，并建立电解质行为与锂沉积/剥离过程之间的关系，从而为设计高性能锂金属电池的电解质系统提供理论指导。
研究流程
本研究分为多个步骤，详细流程如下：
1. 电解质设计与实验模型
研究以常用的醚类电解质为模型，通过调整溶剂（如二甲氧基乙烷DME、DME/二氧戊环DOL）、锂盐（如双三氟甲磺酰亚胺锂LiTFSI、双氟磺酰亚胺锂LiFSI）以及添加剂（如硝酸锂LiNO₃）的组成，系统地探索了电解质组分对锂沉积/剥离行为的影响。
2. 电化学性能测试
使用Li||Li对称电池和Li||Cu非对称电池，研究了不同电解质组分对锂金属负极的兼容性和循环稳定性的影响。通过控制电解质浓度、电流密度和截止容量，分析了锂沉积过电位和交换电流密度的变化，并利用二维核欧佛豪斯效应光谱（2D NOESY）揭示了分子间相互作用对锂沉积动力学的影响。
3. 界面模型构建
基于实验结果，提出了一个界面模型，解释了溶剂相互作用、阴离子的不同作用以及添加剂对Li⁺去溶剂化动力学和去溶剂化簇热力学稳定性的关键影响。该模型阐明了溶剂和离子的配置如何与锂沉积/剥离化学的宏观性质相关联。
4. 光谱表征与分子动力学模拟
通过核磁共振（NMR）光谱、拉曼光谱和径向分布函数（RDF）等表征手段，研究了不同电解质组分对Li⁺溶剂化结构的影响。此外，利用分子动力学模拟和表面静电势（ESP）分析，进一步验证了溶剂、盐和添加剂对Li⁺溶剂化结构的调控作用。
5. 全电池性能验证
将锂沉积后的铜箔（Cu@Li）与磷酸铁锂（LiFePO₄）正极配对，组装了Cu@Li||LiFePO₄全电池，验证了不同电解质组分对电池性能的影响。
主要结果
1. 电解质组分对锂沉积/剥离行为的影响
研究发现，添加DOL和LiNO₃显著降低了电池的极化电压，提高了循环稳定性和库仑效率。LiFSI基电解质表现出比LiTFSI基电解质更低的极化电压和更好的循环性能。
2. Li⁺溶剂化结构与去溶剂化动力学
通过NMR和拉曼光谱分析，发现DOL和LiNO₃的加入削弱了Li⁺与溶剂之间的相互作用，促进了Li⁺的去溶剂化过程。分子动力学模拟进一步证实了Li⁺与阴离子之间的相互作用增强，从而优化了Li⁺的迁移和沉积行为。
3. 界面模型的提出
基于实验结果，提出了一个分子尺度的界面模型，阐明了溶剂、盐和添加剂如何通过调控Li⁺溶剂化结构影响锂沉积/剥离行为。该模型为理解电解质组分与电极界面行为之间的关系提供了新的视角。
4. 全电池性能验证
在Cu@Li||LiFePO₄全电池中，LiFSI基电解质表现出更高的初始库仑效率和容量保持率，验证了电解质组分对电池性能的显著影响。
结论
本研究通过系统研究电解质组分对锂沉积/剥离行为的影响，揭示了其分子层面的作用机制，并提出了一个创新的界面模型。该模型阐明了溶剂、盐和添加剂如何通过调控Li⁺溶剂化结构影响锂沉积动力学和热力学稳定性，从而为设计高性能锂金属电池的电解质系统提供了理论指导。研究结果表明，优化电解质组分可以显著提高锂沉积的均匀性和可控性，为解决锂金属电池中的枝晶生长和安全问题提供了新的思路。
研究亮点
1. 分子层面的电解质调控机制
本研究首次通过分子层面的光谱表征和分子动力学模拟，系统地揭示了电解质组分对Li⁺溶剂化结构和去溶剂化动力学的影响机制。
2. 创新的界面模型
提出的界面模型为理解电解质组分与电极界面行为之间的关系提供了新的视角，具有重要的理论和应用价值。
3. 全电池性能验证
通过全电池实验验证了电解质组分对电池性能的显著影响，为实际应用提供了可靠的数据支持。
其他有价值的内容
本研究还探讨了电解质组分对固体电解质界面（SEI）形成的影响，发现优化电解质组分可以形成更稳定的SEI层，从而提高电池的循环性能和安全性。此外，研究还提出了通过调控Li⁺溶剂化结构来抑制锂枝晶生长的策略，为锂金属电池的实际应用提供了新的思路。