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多功能自修复低共熔凝胶的制备及其在智能导电材料、界面润滑和染料吸附中的应用

1. 研究作者及发表信息
本研究的通讯作者为Xidong Guan（山东第一医科大学药学院），第一作者为Kaiqi Fan（郑州轻工业大学材料与化学工程学院）和Lei Wang（山东第一医科大学药学院）。研究论文《Multifunctional self-healing eutectogels induced by supramolecular assembly for smart conductive materials, interface lubrication and dye adsorption》于2022年3月26日在线发表于《Chemical Engineering Journal》（2022年卷441，文章编号136026）。

2. 学术背景
本研究属于软材料科学和功能材料化学领域，聚焦于低共熔溶剂（Deep Eutectic Solvents, DESs）与超分子凝胶的结合。DESs是由氢键供体（如尿素、多元醇）与季铵盐（如氯化胆碱）按特定比例混合形成的低熔点溶剂，具有低挥发性、高导电性和环境友好性。近年来，基于DES的凝胶（即“低共熔凝胶”，eutectogels）因其优异的离子导电性和刺激响应性，在柔性电子、润滑材料和环境修复等领域展现出潜力。然而，传统低共熔凝胶的机械性能恢复能力有限，限制了其实际应用。

本研究旨在通过卤素修饰的1,3:2,4-二苄叉-D-山梨醇（X-DBS）凝胶剂，构建具有完全自修复能力的多功能低共熔凝胶，并探索其在智能导电材料、界面润滑和染料吸附中的应用。

3. 研究流程与方法
研究分为以下关键步骤：

（1）凝胶剂设计与合成
- 目标分子：合成了三种卤素取代的DBS衍生物（X-DBS，X=F, Cl, Br），通过卤素引入增强凝胶剂与DES的氢键相互作用。
- 合成方法：D-山梨醇与卤代苯甲醛（4-氟苯甲醛、4-氯苯甲醛、4-溴苯甲醛）通过缩合反应制备X-DBS（Scheme S1）。

（2）低共熔凝胶制备与表征
- DES体系：选用5种DES（氯化胆碱与甘油、乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、尿素按1:2摩尔比混合）。
- 凝胶化测试：通过“试管倒置法”评估凝胶形成能力，测定临界凝胶浓度（CGC）和凝胶-溶胶转变温度（Tg）。
- 机械性能：采用流变仪测试储能模量（G′）和自修复率。结果显示，F-DBS在氯化胆碱-尿素体系中的G′最高（5.61×10^4 Pa），且自修复率达100%。

（3）自修复机制研究
- 结构表征：通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和核磁共振（19F NMR）证实C-F键与DES组分间的氢键是自修复的关键。
- 分子动力学模拟：模拟F-DBS在DES中的组装行为，发现尿素N-H与F-DBS氟原子的氢键距离为2.6 Å，支撑了动态可逆网络的形成。

（4）多功能性能验证
- 导电性：F-DBS/氯化胆碱-乙二醇凝胶的离子电导率接近纯DES（~1.5 mS/cm），且切割-愈合5次后电导率不变，适用于自修复电路（图5c）。
- 润滑性能：F-DBS/氯化胆碱-尿素凝胶的摩擦系数（COF）比纯DES降低21.7%，磨损体积减少81.3%，归因于凝胶在钢表面形成的绝缘保护膜（图6）。
- 染料吸附：凝胶对结晶紫（CV）、甲基蓝（MB）和罗丹明B（RhB）的去除率>90%，且可循环使用8次（表S1）。

4. 主要结果与逻辑关联
- 自修复性能：F-DBS凝胶的快速修复（0.5小时内）源于动态氢键网络（图1a-e）。
- 导电性：凝胶的孔隙结构允许DES自由移动，维持高电导率（图5a）。
- 润滑机制：SEM和XPS证实凝胶在摩擦过程中形成含F、O的化学吸附膜（图S16）。
- 吸附机理：纳米纤维结构（直径5-80 nm）提供高比表面积，增强染料捕获能力（图2）。

5. 研究结论与价值
- 科学价值：首次通过卤素修饰实现低共熔凝胶的完全自修复，揭示了C-F键氢键的关键作用。
- 应用价值：该凝胶可作为柔性电子电解质、高性能润滑剂和高效染料吸附剂，推动绿色材料发展。

6. 研究亮点
- 创新凝胶剂设计：卤素修饰DBS显著提升自修复效率。
- 多场景应用验证：同一材料兼具导电、润滑和吸附功能。
- 机制深度解析：结合实验与模拟阐明氢键动态网络。

7. 其他价值
- 方法学贡献：开发的溶剂交换-冷冻干燥法适用于低挥发性DES凝胶的形貌表征（图2a）。
- 环境友好性：DES和凝胶剂均源自廉价、低毒原料，符合可持续发展理念。