关于《experimental study on the influence of co2 injection pressure on gas diffusion coefficient》的学术研究报告
一、 研究团队与发表信息
本研究由周西华（第一作者、通讯作者之一）、韩明旭（通讯作者）、白刚、兰安畅及付志豪共同完成。研究团队主要来自辽宁工程技术大学安全科学与工程学院及矿山热动力灾害与防治教育部重点实验室，部分作者亦在阳泉煤业(集团)有限责任公司任职。该项研究成果以题为《CO2注气压力对瓦斯扩散系数影响规律实验研究》（英文标题：Experimental study on the influence of CO2 injection pressure on gas diffusion coefficient）的学术论文形式，发表于期刊《煤田地质与勘探》（英文名：Coal Geology & Exploration）2021年第49卷第1期（2021年2月）。该研究得到了辽宁省教育厅青年项目（LJ2019QL002）及国家重点研发计划项目（2018YFC0807900）的资助。
二、 学术背景与研究目标
本研究属于煤矿安全工程与非常规天然气（煤层气）开发交叉领域的应用基础研究，具体聚焦于二氧化碳地质封存与强化煤层气采收（CO2-ECBM） 技术。
研究背景：我国煤层气资源储量丰富，但煤层普遍具有“低透气性、低渗透率、低饱和度”的“三低”特征。这一特性导致煤层中的甲烷（CH4）气体解吸效率低、扩散缓慢，严重制约了煤层气的高效抽采与商业开发。已有研究证实，煤对CO2的吸附能力显著强于CH2，这一特性为利用CO2驱替煤层中的CH4（即置换驱替）提供了理论基础。通过向煤层注入CO2，既能驱替并增产CH4，又能实现CO2的地质封存，兼具经济与环保双重效益。然而，前人研究多集中于CO2与CH4的竞争吸附特性、吸附引起的煤基质膨胀效应等方面，对于注CO2驱替CH4的动态过程中，CH4扩散系数的变化规律及其受注气压力影响的机理，尚缺乏深入探讨。
研究目标：针对上述背景，本研究旨在探究在CO2驱替CH4的过程中，不同CO2注入压力对驱替效果的影响，并重点揭示该过程中CH4气体扩散系数的动态演变规律。研究通过物理模拟实验，旨在为优化CO2-ECBM工程工艺参数（如注气压力、流量）提供理论依据，对完善瓦斯（煤层气）扩散动力学理论、指导CO2深部地质封存与瓦斯高效抽采实践具有重要科学意义。
三、 详细研究流程与方法
本研究采用实验室物理模拟实验方法，其核心流程可概括为：样品制备→系统搭建与调试→实验执行→数据采集与分析。以下对各环节进行详细阐述。
1. 样品采集与制备： 研究对象为取自沁水盆地晋城赵庄煤矿13122巷道3号煤层的新鲜煤样。该煤层具有代表性，其原始瓦斯压力低，瓦斯抽采困难。为防止煤样氧化，采集后立即用密封袋抽真空保存并运送至实验室。在实验室中，煤样经过破碎、筛分等标准流程处理，制备出两种规格的样品：(1) 吸附实验用煤粉，粒度为60-80目（0.18-0.25毫米），用于后续的充气吸附与驱替实验；(2) 工业分析用煤粉，粒度大于120目（0.125毫米），用于测定煤样的基础物性参数。工业分析结果显示，煤样水分1.50%，灰分12.06%，挥发分9.14%，固定碳77.30%，孔隙率为5.33%。
2. 实验系统介绍： 本研究采用了自主研发的CO2驱替CH4实验平台，这是一个集成化的物理模拟装置。该系统的“新颖性”与“特殊性”在于其能够模拟地下煤层的吸附-解吸-渗流环境，并实时、高精度地监测驱替过程中的多项关键参数。系统主要包括以下八个子系统： * 注气系统：提供高压CO2和CH4气源，通过质量流量计和减压阀精确控制气体注入。 * 力学加载系统：采用四柱液压机，用于对装有煤样的吸附罐施加围压，模拟地层应力条件。 * 抽真空系统：在实验开始前，用于排除吸附罐及煤样孔隙中的空气。 * 置换驱替系统核心（吸附罐）：容纳煤样，是气体吸附、竞争、置换和驱替发生的主要场所。 * 温度控制系统：确保实验在恒温（本实验设定为30°C）条件下进行。 * 数据采集系统：集成温度、压力传感器及无纸记录仪，实时记录实验过程中的环境参数。 * 气体采集与分析系统：这是本实验的关键创新监测部分。系统出口处安装了CH4传感器和CO2传感器，能够实时监测并记录出口气体浓度的动态变化，从而精确判断CO2“突破”时间（即出口CO2浓度开始显著上升的时刻）。同时，使用质量流量计计量气体流量。 * 气体吸收系统：使用装有NaOH溶液的吸收罐来吸收出口气体中的CO2，以便单独计量被驱替出的CH4气体体积。
3. 实验过程与条件设定： 实验遵循标准化操作流程：① 将制备好的煤粉装入吸附罐，施加力学载荷；② 连接真空泵对吸附罐及煤样进行长时间（>12小时）抽真空，排除干扰气体；③ 向吸附罐注入CH4气体，直至达到预设的吸附平衡压力（0.4 MPa）并保持温度恒定，使煤样充分吸附CH4；④ 开始进行核心的CO2驱替实验：在吸附罐进气口以恒定压力注入CO2，同时打开出气口，利用NaOH溶液吸收流出的CO2，实时记录出口CH4和CO2浓度、气体流量等数据；⑤ 实验结束，关闭所有阀门；⑥ 改变单一变量——CO2注入压力（分别设定为0.6 MPa、0.8 MPa、1.0 MPa），重复步骤②-⑤，进行对比实验。
4. 数据分析流程： 研究的数据分析聚焦于两个层面： * 宏观驱替效果评价：根据实时记录的出口气体浓度和流量数据，计算并对比不同注气压力下的CO2突破时间、CH4总排放量、单位质量煤的CO2封存量以及置换效率（排出的CH4体积与初始吸附的CH4体积之比）。 * 微观扩散动力学分析：基于实验测得的渗透率等数据，结合瓦斯扩散理论，采用大尺度柱状单向扩散模型进行计算，推导出驱替过程中CH4气体的有效扩散系数（Effective Diffusion Coefficient） 随时间变化的曲线。论文明确指出，此处的扩散系数是数学意义上的转换值，用于表征扩散趋势的相对强弱，而非纯粹的物理理论值。
四、 主要研究结果及其逻辑关联
实验获得了系统性的数据，揭示了CO2注入压力对驱替过程及CH4扩散行为的深刻影响，各结果之间逻辑紧密，层层递进。
1. 不同注气压力下的宏观驱替效果对比： * CO2突破时间：随着CO2注入压力从0.6 MPa增加到0.8 MPa再到1.0 MPa，CO2突破煤体的时间从4560秒缩短至4440秒，进而大幅缩短至3890秒。这表明注入压力越高，CO2在煤体裂隙和孔隙网络中推进的速度越快。 * CH4排放动态与置换效率：CH4的累计排放量随时间变化呈现三阶段特征：第一阶段急剧增加（主导机制为压力驱动下的“驱替”）；第二阶段缓慢增加（主导机制为竞争吸附下的“置换”）；第三阶段趋于平稳（主导机制为浓度稀释下的“驱替”）。注入压力越高，达到最大CH4排放量所需的时间越短（从15960秒缩短至11040秒，再至10550秒），且最终的总排放量和置换效率越高（置换效率从76.98%提升至78.94%，再至81.27%）。 * CO2封存量：单位质量煤样中封存的CO2体积也随注入压力增加而增加（从16.483 mL/g增至19.907 mL/g），且始终约为CH4吸附量（约7.3 mL/g）的2.3-2.7倍，再次验证了煤对CO2更强吸附能力的同时，表明提高注气压力有利于更多的CO2被煤体吸附封存。
上述宏观结果直接引出核心科学问题：为什么更高的压力会导致更快的突破、更高的排放量和封存量？其内在的微观质量传递机理是什么？ 这自然地将研究导向对扩散系数这一关键动力学参数的考察。
2. 瓦斯（CH4）有效扩散系数的动态演化规律： 这是本研究的核心发现。通过对实验数据的计算分析，得到了不同注气压力下CH4有效扩散系数随时间的变化曲线。 * 压力效应：注入压力越大，扩散系数在整个过程中的峰值也越大。当注入压力为0.6 MPa、0.8 MPa和1.0 MPa时，对应的扩散系数最大值分别为2.27×10⁻⁵ cm²/s、3.36×10⁻⁵ cm²/s和4.62×10⁻⁵ cm²/s。 * 时间演化规律（以0.8 MPa为例详细说明）：在同一注气压力下，CH4的扩散系数呈现出先迅速增大，后快速减小，最终趋于零的非单调变化趋势。这一规律与宏观驱替的三阶段过程相耦合，揭示了内在机理： * 初期（扩散系数上升期）：对应宏观驱替的第一阶段。高压CO2的注入迅速在煤体内部形成巨大的压力梯度和浓度梯度。一方面，压力差强力驱动裂隙中游离态CH4渗流排出；另一方面，高浓度CO2的涌入在煤基质表面形成强烈的浓度势，极大地促进了吸附态CH4的解吸并迅速向裂隙扩散。此时，解吸-扩散过程被强烈激发，因此扩散系数快速攀升至峰值。 * 中期（扩散系数下降期）：对应宏观驱替的第二阶段。随着CO2突破（出口检测到CO2），煤体裂隙中的压力梯度和CH4浓度梯度开始减弱。同时，CO2分子与煤孔隙表面的CH4发生激烈的竞争吸附，CO2逐渐占据吸附位。虽然置换作用仍在持续释放CH4，但煤孔隙内的CH4浓度因不断被置换和排出而迅速降低，导致孔隙与裂隙间的CH4浓度差减小，扩散驱动力下降。此外，CO2吸附引起的煤基质膨胀可能一定程度上堵塞扩散通道。综合作用下，CH4的扩散系数开始显著下降。 * 后期（扩散系数趋零期）：对应宏观驱替的第三阶段。煤体对CO2的吸附趋于平衡，残余的吸附态CH4已非常少，孔隙中CH4浓度极低，扩散的源动力近乎消失。此时，驱替过程主要依靠微弱的浓度稀释作用，CH4扩散系数逐渐趋近于零。
这一发现至关重要，它将宏观的驱替效率与微观的扩散动力学联系了起来，阐明了“高压注入→更强的初始扩散驱动力→更快的物质交换→更高效的驱替与封存”这一内在逻辑链。
五、 研究结论与价值意义
1. 主要结论： a. 在0.6-1.0 MPa的注入压力范围内，提高CO2注入压力可以缩短CO2突破时间、增加CH4总排放量、提高置换效率、并增加CO2的封存量，综合驱替与封存效果更优。 b. CO2驱替CH4的过程可分为三个阶段，分别以驱替作用、置换吸附-解吸作用、稀释驱替作用为主导。 c. CH4的有效扩散系数在驱替过程中呈先增后减的动态变化规律，且注入压力越高，扩散系数的峰值越大。这揭示了驱替过程中质量传递速率的内在变化机制。
2. 研究价值： * 科学价值：首次通过实验系统地揭示了在CO2动态驱替CH4的全过程中，CH4扩散系数非稳态、非线性的变化规律，并明确了注气压力对这一规律的影响。这深化了对CO2-ECBM过程中多组分气体竞争吸附-解吸-扩散-渗流耦合机理的认识，丰富了煤层气扩散动力学理论。 * 应用价值：研究结论对现场工程具有直接指导意义。它提示我们，在CO2-ECBM工程的不同阶段（对应于实验中的不同时期），煤层内CH4的运移主导机制不同。因此，可以根据工程进展阶段，动态优化注气参数。例如，在初期可适当采用较高压力和流量以快速建立驱动优势；在中期需关注压力与置换的平衡；在后期则可调整策略以经济性为目标。这为制定更高效、更智能的注气驱替工艺方案提供了关键理论依据。
六、 研究亮点
七、 其他有价值的讨论
论文在讨论部分还提及了一些有价值的观点。例如，研究指出CO2突破时间存在延迟，这归因于CO2在煤样中的渗流时间、填充孔隙时间以及与CH4竞争吸附的时间。这提醒我们在数值模拟或工程预测中需考虑时间滞后效应。此外，研究也承认煤中气体运移受解吸-扩散-渗流共同控制，本研究重点揭示了扩散环节的规律，未来可进一步开展三场耦合的更为复杂的研究。最后，作者建议未来可探索在驱替不同阶段调整CO2与其他气体（如N2）的混合注入比例，以进一步优化CH4的驱替效果，这为后续研究指明了方向。