该文档属于类型a，是一篇关于单原子铱（iridium single atoms, Ir-SAs）与氧空位（oxygen vacancies, Vo）协同作用提升酸性介质中氧析出反应（oxygen evolution reaction, OER）性能的原创研究论文。以下为详细学术报告：
一、作者与发表信息
本研究由Jie Yin、Jing Jin、Min Lu、Bolong Huang*、Hong Zhang、Yong Peng、Pinxian Xi* 和 Chun-Hua Yan 合作完成，通讯作者为香港理工大学的Bolong Huang与兰州大学的Pinxian Xi。论文发表于《Journal of the American Chemical Society》（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 18378−18386），2020年9月21日在线发表。
二、学术背景
科学领域：本研究属于电催化领域，聚焦于酸性介质中高效OER催化剂的开发。
研究动机：OER是水分解和能源转换设备（如电解槽、燃料电池）的关键反应，但其四电子/四质子转移过程动力学缓慢，需高过电位驱动。传统Ir/Ru基催化剂虽活性高，但酸性条件下稳定性差且成本高昂。
研究目标：通过设计单原子Ir锚定于氧空位富集的NiCo₂O₄超薄多孔纳米片（Ir−NiCo₂O₄ NSs），实现高活性、高稳定性及低成本的酸性OER催化。
三、研究流程与方法
1. 材料合成
- 方法：采用共电沉积法（co-electrodeposition）在碳布上沉积Ir−NiCo层状双氢氧化物（Ir−NiCoLDH），随后在300℃空气退火2小时转化为Ir−NiCo₂O₄ NSs。
- 创新点：通过低温退火保留氧空位，避免高温下Ir团聚。
- 表征技术：X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）证实纳米片形貌与晶格结构（图1a-f）；X射线光电子能谱（XPS）和电子顺磁共振（ESR）验证氧空位存在（图1g,i）。
2. 单原子Ir定位与配位环境
- 高角度环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）：直接观测到Ir单原子分散的亮点（图2c）。
- X射线吸收近边结构（XANES）与扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）：Ir价态为+3，配位数为4.05（Ir−O键），无Ir−Ir键（图2d-f），证实单原子状态。
3. 理论计算（DFT）
- 模型构建：模拟Ir单原子锚定于NiCo₂O₄表面氧空位（Ir−NiCo₂O₄−Vo）的电子结构（图3a）。
- 关键发现：Ir 5d轨道与邻近Co 3d轨道协同优化电子转移能力，降低H₂O活化能垒，稳定*O中间体（图3d-g）。
4. 电化学性能测试
- 线性扫描伏安法（LSV）：在0.5 M H₂SO₄中，Ir−NiCo₂O₄ NSs的过电位仅240 mV（10 mA cm⁻²），优于商用IrO₂（370 mV）（图4a）。
- 稳定性测试：70小时恒电流测试后电位仅升高30 mV（图4c）。
- 质量活性与转换频率（TOF）：质量活性达28.89 A mgIr⁻¹（378 mV），TOF为6.70 s⁻¹（370 mV）（图4b）。
四、主要结果与逻辑链条
- 结构验证：XRD与TEM证实成功合成NiCo₂O₄纳米片，HAADF-STEM和EXAFS证明Ir以单原子形式存在（图1-2）。
- 电子效应：DFT显示Ir单原子提升邻近Co位点的电子交换能力，促进H₂O活化（图3）。
- 性能数据：低过电位、高TOF及长稳定性直接关联于Ir−Vo协同作用（图4）。
- 机制解释：Ir单原子通过“分流”O/H中间体吸附，防止Co位点中毒（图5）。
五、结论与价值
科学价值：
- 提出“单原子-氧空位”协同设计策略，为高效酸性OER催化剂开发提供新思路。
- 通过DFT阐明电子结构调控机制，深化对单原子催化动态过程的理解。
应用价值：
- 催化剂成本低（Ir负载量0.41%），稳定性优异，适用于工业化电解水制氢。
六、研究亮点
- 创新方法：共电沉积结合低温退火，实现单原子与氧空位的可控耦合。
- 性能突破：酸性OER过电位（240 mV）和稳定性（70 h）达国际领先水平。
- 理论指导：DFT揭示单原子与载体电子互作机制，为理性设计催化剂提供依据。
七、其他价值
- 该策略可推广至其他金属单原子催化剂（如Ru、Pt）的制备（图4i）。
- 支持数据丰富（XPS、EXAFS、原位拉曼等），结论可靠性高。
此研究为酸性介质OER催化剂的开发树立了新标杆，兼具基础研究深度与实际应用潜力。