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作者与机构
本研究的主要作者为Matthias Driess、Yun Xiong和Shenglai Yao，他们来自德国柏林工业大学（Technische Universität Berlin）的无机材料与金属有机化学系。该研究发表于《Angewandte Chemie International Edition》期刊，预计于2025年正式出版，目前已作为“Accepted Article”在线发布。

学术背景
本研究属于化学领域，特别是主族元素化学与惰性键活化（inert bond activation）的研究范畴。偶氮苯（azobenzene）因其独特的N=N π键光异构化性质，在分子器件、药物化学等领域具有重要应用。然而，N=N键的断裂（bond cleavage）通常需要过渡金属催化，且常伴随苯环的C-H键活化。因此，探索主族元素（如硅烯，silylene）在温和条件下选择性断裂N=N键的机制具有重要意义。本研究旨在通过两种不同Si···Si距离的双硅烯（bis-silylenes）研究其对顺式和反式偶氮苯的N=N键活化与断裂反应，揭示其反应机制与选择性。

研究流程
研究分为以下几个步骤：
1. 反应设计与起始材料制备
研究使用了两种双硅烯：一种是苯胺基双硅烯（phn(lsi:)₂，Si···Si距离为2.9 Å），另一种是呫吨基双硅烯（xt(lsi:)₂，Si···Si距离为4.3 Å）。顺式和反式偶氮苯分别作为反应底物。
2. 反应实验与产物分离
- 苯胺基双硅烯（1）与反式偶氮苯在室温下反应，生成C-H键活化产物3和N=N键断裂产物4。
- 苯胺基双硅烯（1）与顺式偶氮苯在室温下反应，快速生成N=N键断裂产物4。
- 呫吨基双硅烯（2）与反式偶氮苯在-20°C下反应，生成C-H键活化产物5。
- 呫吨基双硅烯（2）与顺式偶氮苯在-30°C下反应，生成中间体6（含三员环SiN₂结构），该中间体在室温下进一步转化为N=N键断裂产物8。
3. 产物表征与结构解析
通过单晶X射线衍射（SCXRD）、核磁共振（NMR）和红外光谱（IR）等手段对产物进行结构表征。例如，化合物4的结构显示其含有末端和桥接的Si=N单元，化合物6的结构显示其含有三员环SiN₂结构。
4. 理论计算与机制研究
采用密度泛函理论（DFT）计算研究了N=N键断裂的机制，揭示了反应中间体与过渡态的能量变化，验证了实验结果的合理性。

主要结果
1. 苯胺基双硅烯的反应
- 与反式偶氮苯反应生成C-H键活化产物3和N=N键断裂产物4，产率分别为31%和25%。
- 与顺式偶氮苯反应快速生成N=N键断裂产物4，产率为78%。
2. 呫吨基双硅烯的反应
- 与反式偶氮苯反应生成C-H键活化产物5，产率为69%。
- 与顺式偶氮苯反应生成中间体6，产率为68%，该中间体在室温下转化为N=N键断裂产物8，产率为85%。
3. 理论计算
DFT计算揭示了N=N键断裂的逐步机制，验证了中间体6的存在及其转化为产物8的能量路径。

结论与意义
本研究首次报道了双硅烯在温和条件下选择性断裂顺式偶氮苯N=N键的反应，揭示了Si···Si距离对反应选择性的影响。研究结果表明，双硅烯可通过协同作用实现N=N键的断裂，且反应机制受中间体稳定性的控制。该研究为主族元素催化惰性键活化提供了新的思路，具有重要的科学价值和应用潜力。

研究亮点
1. 重要发现
- 首次实现了双硅烯对顺式偶氮苯N=N键的选择性断裂。
- 揭示了Si···Si距离对反应选择性的关键作用。
2. 方法创新
- 通过DFT计算结合实验验证，深入研究了反应机制。
3. 研究对象的特殊性
- 研究聚焦于主族元素催化惰性键活化，填补了该领域的空白。

其他有价值的内容
本研究还提供了详细的晶体结构数据（CCDC编号：2440233-2440236），为后续研究提供了重要参考。此外，研究结果为进一步探索双硅烯在其他惰性键活化反应中的应用奠定了基础。