本文档属于类型a，即报告了一项原创性研究的科学论文。以下是针对该研究的学术报告：

作者、机构及发表信息

本研究由Jiake Wei（通讯作者，中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室）、Zhangze Xu（大连理工大学化学学院）、Wenjie Shen、Bin Feng（日本东京大学工程创新研究所及日本科学技术振兴机构PRESTO）、Ryo Ishikawa、Naoya Shibata、Yuichi Ikuhara（东京大学）及Xuedong Bai（通讯作者，中国科学院物理研究所表面物理国家重点实验室）合作完成。研究成果发表于《Small Methods》期刊，2025年9月在线发表，DOI: 10.1002/smtd.202401023。

学术背景

研究领域：本研究属于材料科学领域的原子分辨率表征技术，聚焦于扫描透射电子显微镜（Scanning Transmission Electron Microscopy, STEM）的样品倾斜方法开发。

研究动机：传统STEM原子分辨率成像需将样品精确倾斜至高对称晶带轴（zone axis），通常依赖倒易空间的衍射图案（如选区电子衍射SAED或会聚束电子衍射CBED）引导。然而，对于尺寸小于40-50纳米的纳米晶材料，其衍射信号过弱，难以指导倾斜过程。此外，高束流下获取菊池图（Kikuchi pattern）可能损伤电子束敏感材料（如沸石、金属有机框架MOFs）。因此，亟需一种适用于纳米晶材料的低剂量、高精度实时倾斜方法。

研究目标：开发一种基于实空间Ronchigram（龙基图）阴影图像衍射对比度变化的倾斜方法，实现无需衍射图案引导、低剂量条件下纳米晶材料的自动晶带轴对准。

研究流程与方法

1. 方法原理设计

研究团队提出通过Ronchigram中离焦阴影图像的强度变化判断样品取向。当电子束与晶带轴平行时，透射束强度最低，阴影图像最暗。通过计算最暗阴影图像与光学中心的偏移距离（公式：𝜃 = arctan(d/c)，d为偏移距离，c为相机长度），可推导样品偏离角度并自动倾斜校正。

2. 实验验证

• 研究对象：
  
  • γ-Al₂O₃纳米棒（约20-30 nm）
    
  • ZSM-5沸石纳米片（约50 nm）
    
• 设备与参数：
  
  • 日本电子JEOL Grand ARM 300F显微镜（300 kV）
    
  • 会聚半角120 mrad，相机长度校准为角单位（mrad）
    
  • 低剂量条件（≈0.17 e⁻ Å⁻² s⁻¹）
    
• 关键步骤：
  
  1. 阴影图像采集：将样品置于离焦位置（如3.5 μm或20 μm），通过Gatan OneView相机记录Ronchigram阴影图像。
     
  2. 最暗位置定位：移动样品台，寻找阴影图像强度最低点（图1d-f）。
     
  3. 角度计算与倾斜：分解偏移向量至双倾样品台的α（平行于y轴）和β（平行于x轴）旋转轴，输入倾斜角度（图3b-c）。
     
  4. 原子分辨率验证：通过环形暗场STEM（ADF-STEM）成像及快速傅里叶变换（FFT）确认晶带轴对准（图3e-f, 图4d-f）。
     

3. 自动化实现

基于DigitalMicrograph脚本或Nion公司控制系统，实现全自动倾斜流程（图4a-c），耗时约20秒，电子剂量低至10 e⁻ Å⁻²（对比原子成像需3000 e⁻ Å⁻²）。

主要结果

1. γ-Al₂O₃纳米棒倾斜验证：

   • 初始最暗阴影图像偏移光学中心88.6 mrad（y方向）和-14.6 mrad（x方向），经双倾校正后，ADF-STEM显示[011]晶带轴原子排列（图3e-f）。
     
   • FFT图案证实长程有序结构（图3e插图）。
     

2. ZSM-5沸石低剂量应用：

   • 自动倾斜至[010]晶带轴（图4c），ADF-STEM清晰呈现Si/O原子柱投影（图4f），叠加原子模型验证准确性。
     

3. 方法精度与适用范围：

   • 理论角度分辨率达0.03 mrad（≈0.002°），实际精度<0.5 mrad（图5f）。
     
   • 最大校正范围±6.9°（与会聚角相关），可扩展至更宽角度。
     

结论与价值

科学价值：
1. 首次提出基于实空间阴影图像对比度的STEM倾斜方法，突破了纳米晶材料衍射信号弱的限制。
2. 实现了低剂量（<0.17 e⁻ Å⁻² s⁻¹）条件下的自动化操作，为电子束敏感材料（如MOFs、沸石）的原子成像提供新范式。

应用价值：
- 可推广至半导体、催化剂、电池材料等纳米晶表征（如界面缺陷、表面重构分析）。
- 为人工智能驱动的自动化显微镜（AI-driven automating microscope）开发奠定技术基础。

研究亮点

1. 方法创新性：无需样品先验知识或衍射图案，直接利用Ronchigram实空间信号。
   
2. 技术突破：
   
   • 首次实现>±6.9°大角度校正（传统方法通常°）。
     
   • 开发配套自动化脚本，提升效率20倍以上。
     
3. 跨学科意义：融合电子光学、图像处理与自动化控制，推动原位表征技术发展。
   

其他有价值内容

• 作者团队已申请中国专利（申请号202311208642.6），涵盖方法原理与自动化流程。
  
• 实验数据可通过通讯作者申请获取，支持后续方法优化与比对研究。
  

（全文约2000字）