本研究由 Nan Yan、Fang Wang、Hao Zhong、Yan Li、Yu Wang、Lin Hu 和 Qianwang Chen 共同完成，作者均来自中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室、材料科学与工程系和化学系。该研究于2013年3月28日发表在《Scientific Reports》期刊上，题为“Hollow porous SiO2 nanocubes towards high-performance anodes for lithium-ion batteries”。
本研究属于电池材料领域，特别是锂离子电池（LIBs）负极材料的研究。硅基负极材料因其高理论容量（4200 mAh/g）和低放电电位而备受关注，但其在锂离子嵌入和脱出过程中存在显著的体积膨胀（约300%），导致容量衰减严重。为了解决这一问题，研究者们提出了多种硅基纳米材料，如纳米线、空心纳米颗粒和纳米管等，但这些材料通常制备工艺复杂且成本较高。二氧化硅（SiO2）作为一种储量丰富、成本低廉的材料，近年来也被探索作为锂离子电池负极材料。然而，SiO2在循环过程中也会发生体积膨胀，并生成不可逆的锂硅酸盐，导致其电化学性能不佳。因此，本研究旨在通过设计一种新型的空心多孔SiO2纳米立方体（hollow porous SiO2 nanocubes, HPSCs）来改善其电化学性能。
本研究主要包括以下几个步骤：
材料制备：通过两步硬模板法制备空心多孔SiO2纳米立方体。首先，利用Co3[Co(CN)6]2纳米颗粒作为模板，通过溶胶-凝胶法在其表面包覆SiO2，形成核壳结构的Co3[Co(CN)6]2@SiO2纳米颗粒。接着，将核壳结构纳米颗粒在550°C下煅烧，使Co3[Co(CN)6]2核转化为Co3O4纳米晶体，同时SiO2壳保持其形状。最后，通过盐酸溶液蚀刻去除Co3O4核，得到空心多孔SiO2纳米立方体。
材料表征：通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等手段对材料的结构和形貌进行表征。XRD结果显示，Co3O4@SiO2纳米颗粒中的Co3O4核被完全去除，剩余的SiO2壳为无定形结构。SEM和TEM图像显示，制备的HPSCs具有均匀的立方体形貌，表面存在大量裂缝，内部为空心结构。
电化学性能测试：将HPSCs作为负极材料组装成2032型纽扣电池，以锂金属作为对电极，测试其电化学性能。通过循环伏安法（CV）和恒电流充放电测试，评估其循环性能和倍率性能。结果显示，HPSCs在100 mA/g的电流密度下，经过30次循环后仍保持919 mAh/g的可逆容量，远高于其他SiO2基负极材料的报道值。
材料结构与形貌：HPSCs具有独特的空心多孔结构，表面存在大量裂缝，内部为空腔。这种结构能够有效缓解锂离子嵌入和脱出过程中的体积膨胀，同时缩短锂离子的扩散路径，从而提高其电化学性能。
电化学性能：HPSCs在100 mA/g的电流密度下，首次放电容量为3084 mAh/g，首次库伦效率为47%。经过30次循环后，其可逆容量仍保持在919 mAh/g，库伦效率提升至95%。此外，HPSCs在500 mA/g的高电流密度下也表现出良好的循环稳定性，经过25次循环后仍保持377 mAh/g的容量。
反应机理：通过X射线光电子能谱（XPS）分析，揭示了HPSCs在充放电过程中的反应机理。锂离子与SiO2反应生成Li2O和Si，这是其高可逆容量的主要来源。此外，空心多孔结构能够确保锂离子的快速传输，促进Li2O和Si的形成，从而提高其电化学性能。
本研究成功制备了一种新型的空心多孔SiO2纳米立方体，并将其作为锂离子电池负极材料进行了系统研究。结果表明，HPSCs具有优异的循环稳定性和高可逆容量，这主要归功于其独特的空心多孔结构。该研究为开发高性能SiO2基负极材料提供了新的思路，具有重要的科学价值和应用前景。
本研究还探讨了HPSCs在高电流密度下的循环性能，结果表明其在500 mA/g的电流密度下仍具有良好的循环稳定性，这为其在实际应用中的可行性提供了有力支持。此外，研究还提出了通过优化材料结构进一步提高SiO2基负极材料性能的可能性，为未来的研究提供了方向。
本研究通过创新的材料设计和深入的反应机理研究，成功开发了一种高性能的空心多孔SiO2纳米立方体负极材料，为锂离子电池负极材料的研究和应用提供了重要的理论和实验依据。