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《碱性环境中氢析出反应（HER）与氢氧化反应（HOR）中亲氧位点（oxophilic site）的作用机制与研究进展》

作者：Jeong Ho Ryu（韩国国立交通大学）、Hyuksu Han（成均馆大学）等
期刊：Journal of Materials Chemistry A
发表时间：2025年

1. 论文主题与背景

本文综述了碱性环境下氢析出反应（Hydrogen Evolution Reaction, HER）和氢氧化反应（Hydrogen Oxidation Reaction, HOR）中亲氧位点的关键作用，系统总结了亲氧位点的设计策略、反应机理及未来挑战。碱性介质中HER和HOR的动力学缓慢是制约可再生能源技术（如阴离子交换膜燃料电池AAEMFC）发展的核心问题，而亲氧位点通过调控水分子解离（H–OH键断裂）和羟基（*OH）吸附，可显著提升反应效率。

2. 主要观点与论据

2.1 亲氧位点在碱性HER中的作用
- 核心机制：碱性HER需额外克服水分子解离能垒（Volmer步骤），而亲氧位点（如稀土金属、过渡金属氧化物）通过强氧亲和力促进H–OH键断裂，稳定质子供应（图2）。
- 实验证据：
- 稀土金属（如Ce、Yb）：Shen等通过Ce单原子与Ru纳米团簇复合（Ce1-Ru/NC），证明Ce的4f轨道与Ru的d轨道耦合可优化*OH吸附，使水解离能垒降低（图4a-b）。
- 过渡金属d带中心调控：Huang等设计的MnRu/C60催化剂通过富勒烯电子转移调控Ru的d带中心，实现水分子高效解离（图6a-c）。
- 表面羟基化：Liu等通过NiO/Cu异质结构的原位羟基化（HO-NiO/Cu），将水解离能垒从0.78 eV降至0.13 eV（图8a）。

2.2 亲氧位点在碱性HOR中的作用
- 双功能理论（Bifunctional Theory）：HOR速率不仅依赖氢结合能（HBE），还需优化羟基结合能（OHBE）。亲氧位点（如MoO₂、RuO₂）通过吸附OH加速Volmer步骤（H + OH⁻ → H₂O + e⁻）。
- 实验证据：
- 金属氧化物界面：Wang等构建的Ru/MoO₂异质结构中，MoO₂优先吸附*OH，而Ru吸附H*，协同降低反应能垒（图13a-c）。
- 合金设计：Wu等开发的Pt₃In/RGO催化剂中，In的氧亲和力优化了Pt的OHBE，使交换电流密度提升10.3倍（图14a-b）。

2.3 亲氧位点的设计与合成策略
- 稀土金属掺杂：通过f-d轨道耦合（如Ce-MoS₂）或氧空位工程（如Ni/Yb₂O₃）增强水吸附能力（图4f-h）。
- 非贵金属替代：Cr掺杂Ni薄膜（Cr-Ni）通过平衡H*和*OH吸附能，实现低成本高效HER（图9a-c）。
- 原位表征技术：如原位拉曼光谱（图10a-e）和X射线吸收谱（图11d-f）验证了反应中间体（*OH、H*）的动态吸附过程。

3. 研究意义与价值

• 科学价值：阐明了亲氧位点通过电子结构调控（d/f带中心）、界面工程和表面修饰优化HER/HOR动力学的普适机制，为电催化剂设计提供理论框架。
  
• 应用价值：推动阴离子交换膜电解槽（AEMWE）和燃料电池（AEMFC）的商业化，解决碱性环境中Pt/C催化剂活性不足的问题。
  
• 未来方向：需开发高稳定性非贵金属亲氧位点，并探索原位表征技术与理论计算的深度融合。
  

4. 亮点总结

1. 多尺度机理解析：从原子级（单原子位点）到介观尺度（异质界面）揭示了亲氧位点的作用。
   
2. 创新材料设计：稀土金属、合金化、羟基化等策略显著提升碱性HER/HOR活性（如Ce1-Ru/NC的过电位仅50 mV@30 mA/cm²）。
   
3. 跨学科方法：结合DFT计算、原位光谱和电化学测试，建立了“结构-活性”定量关系。
   

（报告字数：约1500字）