类型a
作者与研究背景
这篇研究由Tomiyasu H. 和 Asano Y. 主要完成，他们来自东京工业大学（Tokyo Institute of Technology）的核反应堆研究实验室。该研究发表于1998年的《Progress in Nuclear Energy》期刊上，属于Elsevier出版社出版的学术论文。
本研究的核心领域是核燃料循环技术，特别是针对乏核燃料（spent nuclear fuel）的后处理系统开发。随着核能的广泛应用，如何安全、环保地处理乏燃料成为核工业的重要课题。传统方法如PUREX（Plutonium and Uranium Recovery by EXtraction）虽然在分离铀和钚方面有成熟应用，但存在诸多问题：操作条件苛刻（如高温高酸环境）、有机溶剂易燃易爆、废弃物量大等。此外，近年来对铀和超铀元素（transuranic elements, TRU）的完全回收也引起了广泛关注，因为这些元素具有长寿命α放射性，若处理不当会对环境造成严重危害。本研究旨在开发一种新型后处理系统，能够在温和水相条件下实现高比例回收铀、钚及超铀元素，并有效分离强放射性裂变产物（如铯Cs和锶Sr），从而克服传统方法的缺陷并提高环境接受度。
研究流程与实验设计
本研究包含多个关键步骤，具体如下：
溶解乏燃料
研究使用了模拟乏燃料溶液（通过ORIGEN代码计算得出），其中含有铀和17种主要裂变产物。实验中，二氧化铀（UO₂）粉末被溶解在稀硝酸或稀盐酸中，同时加入强氧化剂（如臭氧或二氧化氯）。这一过程在室温下进行，避免了传统方法中高温高酸的苛刻条件。研究人员测量了溶解速率常数（k），发现其与氧化剂浓度密切相关。例如，在3M HNO₃溶液中加入Ce(IV)时，溶解速率达到7.8×10⁻⁶ mol cm⁻² min⁻¹，与传统方法在8M HNO₃、80°C下的速率相当。
中和与沉淀
溶解后的溶液通过加入碳酸钠-碳酸氢钠（Na₂CO₃-NaHCO₃）混合溶液调节至pH约为9。在此条件下，大部分裂变产物以水解化合物或不溶性碳酸盐的形式沉淀下来，而六价锕系离子（如铀酰[UO₂²⁺]、镎[NpO₂²⁺]和钚[PUO₂²⁺]）则形成稳定的碳酸络合物，保持溶解状态。离心分离后，残留溶液呈现清澈的黄色，表明铀酰离子仍以络合物形式存在于溶液中。
铯的分离
铯（Cs）的分离采用了四苯基硼酸钠（sodium tetraphenylborate, (C₆H₅)₄B⁻）作为沉淀剂。实验结果表明，在1M Na₂CO₃溶液中，铯的沉淀率超过99.9%。这一步骤有效地去除了溶液中的铯。
铀、钚和镎的回收
在去除铯后的溶液中，通过加入氢氧化钠（NaOH）或氨水（NH₃·H₂O）调节pH至12-13，使铀、钚和镎以氢氧化物的形式沉淀出来。实验数据显示，最终溶液中残留的铀浓度仅为4ppm，表明铀的净化因子（decontamination factor, D.F.）高达10⁵。
锶的分离与镅/锔的分离
从沉淀中分离锶（Sr）的方法是用弱酸性水洗涤沉淀，锶和钡（Ba）以碳酸盐形式溶解出来。对于镅（Am）和锔（Cm）的分离，研究提出了一种光化学方法，目前仍在进一步探索中。
主要结果与分析
研究结果表明，该新型后处理系统在多个方面表现出色：
溶解效率
使用强氧化剂在温和条件下成功实现了UO₂的高效溶解，溶解速率与传统方法相当。这为后续步骤奠定了基础。
裂变产物的分离
中和沉淀步骤有效地去除了大部分裂变产物，包括镧系元素、碱土金属和部分贵金属。实验数据表明，最终回收的铀中杂质含量极低，例如铯的含量小于5.7×10⁻⁵ g/g，锶的含量为7.5×10⁻⁵ g/g。
铯和锶的分离效果
铯的分离率超过99.9%，锶的分离则通过简单的酸洗实现，操作简便且效果显著。
铀、钚和镎的高回收率
最终回收的铀中，净化因子达到10⁵，证明该方法能够实现高纯度回收。此外，钚和镎的回收率也较高，这得益于它们与铀类似的化学行为。
这些结果表明，该新型后处理系统不仅提高了回收效率，还显著降低了操作风险，符合环保要求。
结论与意义
本研究提出的新型后处理系统具有以下科学价值和应用前景：
科学价值
应用价值
研究亮点
1. 创新性
- 提出了“仅去除必要量裂变产物”的新概念，与传统分离铀和钚的方法相反。
- 使用强氧化剂在室温下实现UO₂的高效溶解。
其他有价值内容
研究还探讨了螯合树脂（chelating resin）在铀回收中的应用，以及如何通过调整溶液条件优化分离效果。这些补充研究为进一步完善该后处理系统提供了理论支持。