本文由Jing Yu、Yuhao Wang、Longyun Shen、Jiapeng Liu、Zilong Wang、Shengjun Xu、Ho Mei Law和Francesco Ciucci等作者共同撰写，分别来自Zhongkai University of Agriculture and Engineering、The Hong Kong University of Science and Technology、Sun Yat-sen University以及University of Bayreuth等机构。文章于2024年发表在期刊Advanced Materials上，题为“Fast-Charging Solid-State Li Batteries: Materials, Strategies, and Prospects”。本文是一篇综述性论文，主要探讨了快速充电固态锂离子电池（Solid-State Li Batteries, SSBs）在材料、策略和前景方面的最新进展。

首先，文章回顾了传统锂离子电池（Li-ion Batteries, LIBs）在快速充电方面的技术挑战。尽管LIBs在便携电子设备、电动汽车和无人机等领域占据主导地位，但其在快速充电时面临能量密度限制、安全性问题和速率能力约束等挑战。尤其是在高倍率充电时，电池的退化速度加快，导致容量下降和安全隐患。相比之下，固态电池（SSBs）由于其固态电解质（Solid Electrolytes, SEs）的固有稳定性和安全性，为快速充电应用提供了潜在的解决方案。然而，SSBs在实现快速充电时仍面临一些根本性障碍，包括固态电解质中锂离子（Li+）传输缓慢、电极动力学迟缓、电极/电解质界面接触不良以及锂枝晶生长等问题。

文章的第二部分详细讨论了SSBs在快速充电中的主要挑战。这些挑战主要源于以下几个方面：1）固态电解质、电极和界面中的Li+扩散受限；2）固态电解质和阴极的结构不稳定性；3）在大电流密度下锂枝晶生长和安全性问题；4）电极/电解质界面的物理接触不良和界面电阻大。文章指出，固态电解质的离子电导率（σ）和Li+迁移数（tLi+）是影响SSBs快速充电能力的关键因素。理想的固态电解质应具备高离子电导率、接近1的Li+迁移数、与电极材料的化学兼容性、宽电化学窗口以及良好的热稳定性和机械稳定性。

第三部分重点介绍了固态电解质的材料及其在快速充电SSBs中的应用。文章将固态电解质分为无机陶瓷电解质（Inorganic Ceramic Electrolytes, ICEs）、固态聚合物电解质（Solid Polymer Electrolytes, SPEs）和无机-聚合物复合电解质（Inorganic-Polymer Composite Electrolytes, IPCs）三类，并分别讨论了它们的离子传输机制、材料化学、结构设计和应用进展。在ICEs中，硫化物电解质（如Li10GeP2S12）因其高离子电导率（>5 mS cm⁻¹）和低晶界电阻而成为快速充电SSBs的有力候选者。然而，硫化物电解质在电化学稳定性方面存在挑战，尤其是在高电压下易发生氧化分解。卤化物电解质（如Li3YCl6）和氧化物电解质（如LLZO石榴石）则因其宽电化学窗口和良好的空气稳定性而受到关注，但其离子电导率通常较低。通过晶体结构工程、成分控制和微观结构优化，研究人员已经开发出一些具有高离子电导率和良好稳定性的新型ICEs。

在SPEs方面，文章指出，聚合物电解质因其柔韧性、界面粘附性和易加工性而具有优势，但其室温离子电导率通常较低，且Li+迁移数较低（≈0.2-0.5）。通过引入塑性晶体、调节聚合物链的段运动以及优化Li+传输通道，研究人员已经开发出一些具有高离子电导率和宽电化学窗口的SPEs。此外，溶剂浸渍的聚合物电解质（Quasisolid Polymer Electrolytes, QSPEs）通过结合液态和固态电解质的优势，展现出接近液态电解质的离子电导率，成为快速充电SSBs的潜在替代方案。

IPCs结合了无机填料和聚合物基质的优势，通过优化填料与聚合物之间的界面相互作用，显著提高了离子电导率和Li+迁移数。文章详细讨论了IPCs的制备方法、离子传输机制及其在快速充电SSBs中的应用。通过引入纳米级填料、构建独特的陶瓷微结构（如1D纳米线、2D纳米片和3D框架）以及优化填料与聚合物之间的化学交联，研究人员已经开发出一些具有高离子电导率和良好机械性能的IPCs。

第四部分探讨了电极材料在快速充电SSBs中的优化策略。文章指出，电极材料的离子和电子传输性能是影响SSBs快速充电能力的关键因素。在阳极方面，锂金属和硅基阳极因其高理论容量和低氧化还原电位而成为快速充电SSBs的潜在候选者。然而，锂金属阳极在快速充电时面临锂枝晶生长和不稳定的固态电解质界面（SEI）形成等问题，而硅基阳极则因体积膨胀而导致的机械降解和循环稳定性差等问题。通过材料优化、结构设计和表面涂层开发，研究人员已经开发出一些具有高倍率性能和良好循环稳定性的新型阳极材料。

在阴极方面，文章指出，复合阴极的微观结构设计对提高SSBs的快速充电能力至关重要。通过优化阴极与固态电解质的颗粒尺寸比（λ），研究人员能够平衡离子和电子传输，从而提高SSBs的能量密度和功率密度。此外，文章还探讨了高功率多电子伪电容阴极材料（如V2O5、Nb2O5和TiO2）在快速充电SSBs中的应用潜力。这些材料通过表面或近表面的可逆氧化还原反应，展现出快速充放电行为，能够实现高能量密度和高功率密度的同时提升。

最后，文章总结了快速充电SSBs在材料、界面化学和计算方法方面的最新进展，并展望了未来的研究方向。文章指出，通过合理的材料设计、界面优化和计算方法，研究人员有望开发出高性能的快速充电SSBs，从而推动电动汽车和便携电子设备等领域的广泛应用。

本文的学术价值在于系统总结了快速充电SSBs在材料、策略和前景方面的最新研究进展，为未来的研究提供了重要的参考和指导。通过详细讨论固态电解质、电极材料和界面化学的优化策略，文章为开发高性能的快速充电SSBs提供了理论依据和实践指导。此外，文章还强调了计算方法在材料设计和界面优化中的重要作用，为未来的研究提供了新的思路和方法。