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作者与发表情况

本文的主要作者包括Jijian Xu、Jiaxun Zhang、Travis P. Pollard等，分别来自University of Maryland、US DEVCOM Army Research Laboratory、Rutgers University等知名机构。这项研究发表在权威杂志《Nature》上，发表于2023年2月23日（vol 614）。

学术背景与研究目的

这项研究聚焦于锂离子电池（Li-ion Battery，LIBs）领域，特别是在极端操作条件下的电解质设计。随着全球对高能量密度与高效能储能装备的需求增加，锂离子电池需要在更高电压（≥4.5伏特）、更宽温度范围（-60℃到+60℃）以及快速充电时间（≤15分钟）下稳定运行。同时，电池安全性要求也对电解质提出了不可燃性等更高的标准。然而，目前的商业化电解质通常难以在这些苛刻条件下实现稳定的性能。这项研究的目标是在锂离子电池的电解质设计中，以软溶剂为基础开发出能够满足上述要求的新型电解质。

背景知识显示，现有的碳酸酯电解质虽然是锂离子电池的市场主流选择，但其工作温度范围狭窄（-20℃至+50℃）且易燃，且高电压耐受性通常受限于4.3伏。此外，现有方法在解决低温性能时，也面临较大的技术瓶颈，比如传统通过加入低凝固点的共溶剂来降低凝固温度的方法往往会缩窄电解化学稳定窗口。本研究旨在通过一种新的设计策略解决这些问题。

研究流程

1. 电解质设计策略的建立

研究通过理论计算和实验验证，提出了一种基于软溶剂的电解质设计策略。软溶剂的核心特点是能够实现如下平衡：弱的Li+–溶剂相互作用、足够的盐解离能力以及优良的电化学性能。本研究提出的两个主要设计标准为： - 溶剂的低供体数值（DN）和适中的介电常数，以降低Li+的溶剂化能； - 公认的高盐解离性能，通过密度泛函理论（DFT）计算筛选适宜的溶剂。

通过这些标准，研究者确定了一组含氟酯类溶剂（如Methyl Difluoroacetate (MDFA)、Ethyl Difluoroacetate (EDFA)等）为候选溶剂，并进一步包括辅助溶剂如1,1,2,2-Tetrafluoroethyl-2,2,3,3-Tetrafluoropropylether (TTE)以提高热稳定性和阻燃性。

2. 软溶剂筛选与电解质物理化学性质表征

研究者通过实验和DFT计算分析多个溶剂的溶剂化结构、Li+结合能和温度范围内的导电性。通过Raman光谱与核磁共振（NMR）等方法测量其溶剂化能。结果显示，MDFA和TTE构成的电解质在-90℃至+90℃范围内无相变现象，且在较低温度下表现出优异的离子导电性能。

3. 实验验证电解质设计方法

• 材料与电极制备： 以LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 (NMC811)为正极材料，石墨为负极材料，电解质为1 M LiTFSI溶于 MDFA/TTE，评估其在极端温度（-60℃至+60℃）下的性能。
• 测试流程： 使用CR2032型纽扣电池构建电池模型，在不同C倍率和温度条件下测试其充放电性能、循环稳定性及库伦效率。在-30℃下进一步使用三电极法测试阻抗匹配特性。

4. 界面化学与结构表征

通过高分辨透射电镜（HRTEM）、原子力显微镜（AFM）和X射线光电子能谱（XPS）分析石墨负极表面的固态电解质界面（SEI）的厚度、化学组成及其分布。研究发现，MDFA/TTE电解质设计能够在石墨负极和NMC811正极上形成富含LiF的界面层，具有高度一致的耐受性。

研究主要结果

1. 低温性能优越： 在-50℃下，优化后的NMC811||石墨电池保持75%的常温容量；在-60℃下保持54%的容量。相比传统EC/DEC电解质无法在-30℃正常运行，新型电解质极大提高低温性能。
2. 阻抗匹配实现： 界面层的富LiF层优化了阻抗匹配，显著减少了低温充电过程中的Li金属沉积并提高能源效率。
3. 循环稳定性高： 用于袋式电池时，在-30℃下的循环300次后容量保持率为83%以上，库伦效率稳定在99.9%。
4. 阻燃性表现优异： 加入TTE溶剂后，电解质在混合溶剂比例达到40%以上时表现为非易燃。

研究结论及价值

这项研究首次提出了新型电解质的软溶剂设计策略，为高电压、快充、高低温稳定运行的锂离子电池设计提供了全新方向。通过引入具有高还原稳定性和高热稳定性的含氟酯类溶剂，结合高还原电位成分的协同作用，成功实现了正负极间热力学和动力学匹配。这一设计策略具有如下价值： - 科学意义： 提供了一种理论与实践结合的电解质设计模型，可拓展至其他碱金属电池。 - 应用意义： 为电动车、便携式电子设备及航天领域提供极端环境下的电池解决方案。

研究亮点

1. 提出通过供体数值和介电常数筛选软溶剂的系统性电解质设计框架；
2. 实现高低温宽范围操作能力（-60℃至+60℃）；
3. 创建兼顾热力学与动力学匹配的NMC811||石墨体系。

总体而言，这项研究对锂离子电池的设计与工程应用具有重要指导意义，体现了科学创新和工程实践的完美结合。